수중에서 일어나는 흡착반응에 대해 고전적 Langmuir 등온흡착식에서 고려되고 있지 않은 흡착제 표면에서의 흡착질과 물분자간의 치환과정을 고려한 수정된 Langmuir 등온흡착식을 제시하였다. 활성탄 표면에 대한 $Cd^{2+}$의 흡착을 대상으로 도출된 수정 등온흡착식을 적용한 결과, 흡착특성의 검토 및 반응양상의 해석에 있어 고전적 Langmuir 등온흡착식에 비해 그 적용성이 향상되는 것으로 파악되었다. 이에 의거하여 Langmuir 모델을 따르는 흡착계에 있어 제시된 수정 등온흡착식을 적용할 경우, 공정의 설계 및 운영과정에서 보다 정밀하고 향상된 결과를 얻을 수 있을 것으로 사료되었다.
The constant correlation factors between the Temkin and the Langmuir or the Frumkin adsorption isotherms of over-potentially deposited hydrogen (OPD H) for the cathodic H2 evolution reaction (HER) at poly-Pt and Re/0.5M $H_2SO_4$ and poly-Ni/0.05 M KOH aqueous electrolyte interfaces have been experimentally and consistently found using the phase-shift method. At intermediate values of the fractional surface coverage $(\theta),\;i.e.,\;02<{\theta}<0.8$, the Langmuir and Temkin adsorption isotherms of OPD H for the cathodic HER are correlated to each other even though the adsorption conditions or processes are different from each other. At the same range of $\theta$, correspondingly, the Frumkin and Temkin adsorption isotherms of OPD H for the cathodic HER are correlated to each other. The equilibrium constants $(K_o)$ for the Temkin adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\; E)$ are consistently ca. 10 times greater than those (K, Ko) for the corresponding Langmuir or Frumkin adsorption isotherms ($({\theta}\;vs.\; E)$. The interaction parameters (g) for the Temkin adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\; E)$ are consistently ra. 4.6 greater than those (g) for the corresponding Langmuir or Frumkin adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\; E)$. These numbers (10 times and 4.6) can be taken as constant correlation factors between the corresponding adsolftion isotherms (Temkin, Langmuir, Frumkin) at the interfaces. The Temkin adsorption isotherm corresponding to the Langmuir or the Frumkin adsorption isotherm, and vice versa, can be effectively verified or confirmed using the constant correlation factors. Both the phase-shift methodand constant correlation factors are useful and effective for determining or confirming the suitable adsorption isotherms (Temkin, Langmuir, Frumkin) of intermediates for sequential reactions in electrochemical systems.
벤젠과 톨루엔을 활성탄에 흡착하는 공정을 개발하기 위한 기초 실험을 수행하였다. 정적흡착실험은 온도와 압력의 변화에 따른 벤젠과 톨루엔의 흡착특성을 연구하였다. 흡착제로는 활성탄 12~20mesh와 20~40mesh를 사용하였으며 흡착질로는 벤젠, 톨루엔, 질소를 사용하였다. 실험결과는 Langmuir isotherm으로 fittimg하였고, 온도의존성을 계산하였고, 흡착열과 흡착상수를 얻었다. 이성분 정적흡착실험에서는 Langmuir isotherm parameter들이 Extended Langmuir isotherm에 일반적으로 적용할 수 있는 지를 확인하였다. 이때 사용한 실험기법은 기존의 방법에서처럼 흡착 전후의 기상의 몰분율을 측정하여 실험하는 방법이 아닌 압력변화반을 측정하는 정용적법에 기초한 방법을 사용하였다. 동적흡착실험올 수행하여 실험결과를 전사모사로부터 얻어진 결과와 비교하였다. 본 연구에서는 공정에서 흡착조건을 결정할 수 있는 기본 데이터를 획득할 수 있었다.
본 연구에서는 활성탄을 흡착제로 사용하여 아세트산의 흡착 평형 실험을 313.15, 323.15 K에서 수행하였다. 아세트산의 흡착평형 데이터를 Langmuir, Bi-Langmuir, Freundlich model로부터의 계산 결과와 비교하였다. 이 과정에서 각 model 내 isotherm parameter는 실험값과 계산값의 차이의 제곱의 합을 최소화하는 방식으로 결정하였다. 비교 결과 활성탄상에서의 아세트산의 흡착평형 데이터를 가장 잘 설명해주는 model은 Bi-Langmuir model이었음을 확인하였다.
Zeolite 5A 촉매에서 $H_2$, CO, $CO_2$에 대한 단성분 및 혼합성분의 흡착평형 실험을 정적부피법에 의해 수행하였다. 실험 데이타는 온도범위 293.15 K, 303.15 K, 313.15 K이고, 압력범위는 25 atm까지로 하여 얻었다. 각각의 파라미터들은 단성분 실험을 통해 얻었고, 이를 통해 혼합성분의 흡착 평형을 예측하였으며 실험값과 비교하였다. Zeolite 5A 에서의 $H_2/CO_2$, $CO/CO_2$ 혼합가스의 흡착평형 실험 결과는 Langmuir isotherm, Langmuir-Freundlich isotherm and Dual-Site Langmuir isotherm을 이용해 예측하였다. 그 결과 Dual-Site Langmuir isotherm모델이 가장 유사한 예측을 하는 것으로 나타났다.
본 연구는 망간단괴와 그로부터 유가금속을 침출한 잔사를 카드뮴 폐수의 흡착제로 이용하는 기초실험으로 초기 카드뮴 농도에 따른 흡착성을 살펴보았다. 또한 이를 Freundlich, Langmuir, Temkin 등온흡착식에 적용하여 각 흡착계를 설명하였다. 카드뮴 이온의 초기농도가 증가함에 따라 흡착량은 증가하였으나 흡착성은 점차로 감소하는 경향을 보였다. 이를 Freundlich, Langmuir 식에 적용한 결과, 선형성을 나타내었다. 그리고 Freundlich 식에서 흡착제의 흡착능력을 평가하는 k값은 망간단괴가 11.72로 제일 컸다. 망간단괴의 경우는 Langmuirtlr의 단분자층을 형성하여 흡착되는 흡착질의 최대흡착량인 $X_m$값또한 0.16으로 침출잔사, 잔사-생단괴 혼합, 활성탄에 비해 큼을 알 수 있었다.
여러종류의 화합물질들이 동시에 토양에 유출되었을 때 이들이 토양에 흡착하는 정도를 예측 함에는 Langmuir Competitive Model과 IAS(Ideal Adsorption Model) 등이 널리 사용되고 있 는데, 5개의 유기화합물질(Phenol, 2,4-Dichlorophenol, 2,4,6-Trichlorophenot Brucine, Thiourea)과 2종류의 토양을 이용한 흡착실험을 통해서 이 Model들의 예측도를 비교분석하였다. 흡착실험은 이 화합물질들이 독자적인 상태에서 그리고 혼합상태에서 각각 구분하여 실헙하였다. 일반적으로 IAS Model이 Langmuir Model보다 혼합상태에서 각 구성 화합물질들의 흡착을 더 정확히 예측하였다. Langmuir Model은 Phenol과 함께 섞여있는 다른물질의 농도가 높을 때 Phenol의 흡착을 낮게 예측하였다. 두가지 Model모두 Thiourea가 혼합상태에 있을때 흡착정도를 만족스럽게 예측하지 못했는데 Thiourea는 Aliphatic화합물이고 나머지 4개는 Aromatic화합물이다.
A series of batch type adsorption experiments were performed to remove aquatic phosphorus, where the layered double hydroxide (HTAL-CI) was used as an powdered adsorbent. It showed high adsorption capacity (T-P removal: 99.9%) in the range of pH 5.5 to 8.8 in spite of providing low adsorption characteristics (pH<4). The adsorption isotherm was approximated as a modified Langmuir type equation, where the maximum adsorption amount (50.5mg-P/g) was obtained at around 80mg-P/L of phosphorus concentration. A phosphate ion can occupy three adsorption sites with a chloride ion considering the result that 1 mol of phosphate ion adsorbed corresponded to the 3 moles of chloride ion released. Although the chloride ion at less than 1,000mg-CI/L did not significantly affect the adsorption capacity of phosphate, carbonate ion inhibited the adsorption property.
The phase-shift method for determining the Langmuir, Frumkin, and Temkin adsorption isotherms ($\theta_H\;vs.\;E$) of H for the cathodic $H_2$ evolution reaction (HER) at a Pt/0.1 M KOH solution interface has been proposed and verified using cyclic voltammetric, differential pulse voltammetric, and electrochemical impedance techniques. At the Pt/0.1 M KOH solution interface, the Langmuir and Temkin adsorption isotherms ($\theta_H\;vs.\;E$), the equilibrium constants ($K_H=2.9X10^{-4}mol^{-1}$ for the Langmuir and $K_H=2.9X10^{-3}\exp(-4.6\theta_H)mol^{-1}$ for the Temkin adsorption isotherm), the interaction parameters (g=0 far the Langmuir and g=4.6 for the Temkin adsorption isotherm), the rate of change of the standard free energy of $\theta_H\;with\;\theta_H$ (r=11.4 kJ $mol^{-1}$ for g=4.6), and the standard free energies (${\Delta}G_{ads}^{\circ}=20.2kJ\;mol^{-1}$ for $k_H=2.9\times10^{-4}mol^{-1}$, i.e., the Langmuir adsorption isotherm, and $16.7<{\Delta}G_\theta^{\circ}<23.6kJ\;mol^{-1}$ for $K_H=2.9\times10^{-3}\exp(-4.6\theta_H)mol^{-1}$ and $0.2<\theta_H<0.8$, i.e., the Temkin adsorption isotherm) of H for the cathodic HER are determined using the phase-shift method. At intermediate values of $\theta_H$, i.e., $0.2<\theta_H<0.8$, the Temkin adsorption isotherm ($\theta_H\;vs.\;E$) corresponding to the Langmuir adsorption isotherm ($\theta_H\;vs.\;E$), and vice versa, is readily determined using the constant conversion factors. The phase-shift method and constant conversion factors are useful and effective for determining the Langmuir, Frumkin, and Temkin adsorption isotherms of intermediates for sequential reactions and related electrode kinetic and thermodynamic data at electrode catalyst interfaces.
The Langmuir adsorption isotherms of the over-potentially deposited hydrogen (OPD H) fur the cathodic $H_2$ evolution reaction (HER) at the poly-Au and $Rh|0.5M\;H_2SO_4$ aqueous electrolyte interfaces have been studied using cyclic voltammetric and ac impedance techniques. The behavior of the phase shift $(0^{\circ}{\leq}{-\phi}{\leq}90^{\circ})$ for the optimum intermediate frequency corresponds well to that of the fractional surface coverage $(1{\geq}{\theta}{\geq}0)$ at the interfaces. The phase-shift profile $({-\phi}\;vs.\;E)$ for the optimum intermediate frequency, i.e., the phase-shift method, can be used as a new electrochemical method to determine the Langmuir adsorption isotherm $({\theta}\;vs.\;E)$ of the OPD H for the cathodic HER at the interfaces. At the poly-Au|0.5M $H_2SO_4$ aqueous electrolyte interface, the equilibrium constant (K) and the standard free energy $({\Delta}G_{ads})$ of the OPD H are $2.3\times10^{-6}$ and 32.2kJ/mol, respectively. At the poly-Rh|0.5M $H_2SO_4$ aqueous electrolyte interface, K and ${\Delta}G_{ads}$ of the OPD H are $4.1\times10^4\;or\;1.2\times10^{-2}$ and 19.3 or 11.0kJ/mol depending on E, respectively. In contrast to the poly-Au electrode interface, the two different Langmuir adsorption isotherms of the OPD H are observed at the poly-Rh electrode interface. The two different Langmuir adsorption isotherms of the OPD H correspond to the two different adsorption sites of the OPD H on the poly-Rh electrode surface.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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