본 연구는 상용 합성 제올라이트(Z-WK), 석탄계 비산재를 이용한 합성 제올라이트(Z-C1) 및 비산재(F-C1)를 이용하여 Lagergen 1차 및 2차 속도식과 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson 및 Koble-Corrigan 식에 의해 코발트(Co)의 흡착속도와 평형흡착 특성을 평가하였다. 석탄계 비산재를 이용하여 Si/Al 비가 1.51인 제올라이트(Z-C1)를 제조하였으며, 흡착제 종류에 따른 Co 흡착량은 Z-C1(94.15mg/g) > F-C1(92.94mg/g) > Z-WK(88.56mg/g)순이었다. Z-WK와 Z-C1의 Co 흡착속도는 유사 2차 반응식으로서 정확한 예측이 가능하였다. Z-WK와 Z-C1의 Co 평형흡착량은 Langmuir 식과 Redlich-Peterson 식으로 잘 예측할 수 있었다. Z-C1은 수중의 Co 제거를 위한 유용한 흡착제로 사용이 가능할 것이다.
폐감귤박으로 제조한 자성 활성탄(MAC, magnetic activated carbon)을 이용하여 수용액 중의 2,4-디클로로페놀(2,4-dichlorophenol, 2,4-DCP)을 제거하는 연구하였다. 접촉시간, MAC의 투여량, 용액의 온도, pH 및 2,4-DCP 농도를 변화시켜 MAC에 의한 2,4-DCP의 흡착특성을 조사하였다. 등온 흡착 실험결과는 Langmuir 등온 모델식에 의해 잘 설명되었으며, Langmuir 등온식으로부터 구한 최대 흡착량은 312.5 mg/g이었다. 흡착속도는 유사 2차 속도식에 의해 잘 기술되었으며, 입자 내 확산 모델 자료는 흡착 과정 동안 막 확산과 입자 내 확산이 동시에 일어나는 것을 말해 주었다. 열역학적 파라미터인 ${\Delta}H^o$와 ${\Delta}G^o$는 각각 양의 값과 음의 값을 가지므로 MAC에 의한 2,4-DCP의 흡착은 자발적이며 흡열반응으로 일어나는 것을 알 수 있었다. 흡착실험을 완료한 후 사용한 MAC는 외부에서 자석을 이용하여 쉽게 분리할 수 있었다.
폐감귤박 활성탄(WCAC, waste citrus peel based activated carbon)에 의한 항생제 아목시실린(AMX)의 흡착에서 온도, 초기농도, 접촉시간 및 흡착제 투여량과 같은 운전변수의 영향을 조사하기 위해 회분식 실험을 수행하였다. 흡착 속도 및 등온 실험결과는 각각 유사 2차 속도식 및 Langmuir 등온 모델에 의해 잘 설명될 수 있었다. Langmuir 등온 모델로부터 계산된 WCAC에 의한 AMX의 최대 흡착량은 345.49 mg/g이었다. WCAC에 의한 AMX의 흡착은 흡착 과정에서 막 확산(외부 물질 전달)과 입자 내부 확산이 동시에 일어난다는 것을 보여 주었다. 흡착 속도는 WCAC의 입자 크기가 증가함에 따라 외부 물질 전달보다 입자 내부 확산에 의해 더 영향을 받았고, 입자 내부 확산이 율속 단계였다. 열역학적 파라미터는 WCAC에 의한 AMX의 흡착 반응은 흡열반응이고 자발적인 과정임을 나타내었다.
국내 하수처리장 인 방류기준이 강화되어 다양한 방법의 인 제거기술이 적용되고 있다. 흡착은 비교적 간단하면서 효과적으로 인을 제거할 수 있다. 본 연구에서는 흡착제인 Fe-Mn-Si oxide와 Fe-Mn oxide을 개발하여, 인 제거효율을 검토하였으며 이 흡착제에 대하여 Kinetic과 Isotherm모델을 비교하였다. 두 흡착제의 최대흡착양은 각각 47.8, 35.5 mg-$PO{_4}^{3-}/g$이었고, 이들은 낮은 pH에서 효과적으로 흡착하였다. Freundlish isotherm 모델이 Langmuir 모델보다 Fe-Mn-Si oxide의 흡착에 더 적합했다. 이온성 용액은 인이 흡착되는 과정에서 음이온들과 경쟁관계로 흡착능이 감소되었다. 비록 음이온과 humic물질들로부터 흡착에 영향을 받지만 Fe-Mn-Si oxide는 Fe-Mn oxide보다 흡착능이 크게 나타났다.
본 연구는 흡착과정의 열역학적 특성을 이해하는데 이용되는 각종 흡착모델의 적용성을 평가하는데 목적이 있다. 이를 위해 다양한 실험조건(상이한 흡착질 초기농도, 흡착제 투여량, 온도)에서 구한 질산성 질소에 대한 상용 음이온교환수지의 흡착등온자료를 열역학 상수 및 흡착에너지 평가에 이용하였다. 흡착과정의 Gibbs의 자유에너지(${\Delta}G^0$)는 비록 실험조건에 따라 그 값이 달라지지만 Langmuir 상수 또는 Ships 상수, $b_M$를 이용하여 계산할 수 있었다. Gibbs의 자유에너지(${\Delta}G^0$)는 물론 표준 엔탈피(${\Delta}H^0$), 표준 엔트로피(${\Delta}S^0$)와 같은 열역학적 상수들은 다른 온도조건에서 얻은 흡착실험자료를 이용하여 계산할 수 있다. 다만 이를 위해서는 실험자료가 Langmuir 등온식을 따라야 하고 각 반응온도에서 산출한 Langmuir 상수($lnb_M$)와 반응온도(1/T)의 관계가 직선으로 수렴되어야 한다. 이를 만족하지 못할 경우 Langmuir상수 대신 흡착평형상태에서 $q_e/C_e$로 정의되는 실험적 평형상수(K)를 이용한 열역학적 상수의 평가는 매우 유용한 대안이 될 수 있다. 다양한 조건에서 얻은 흡착실험 결과들을 D-R모델과 Temkin모델에 적용하여 흡착에너지를 평가한 결과, D-R 등온식이 Temkin 등온식에 비해 적용성이 높았으며, Temkin 모델의 경우 실험조건에 따라 그 적용성이 크게 제한됨을 알 수 있었다. D-R 등온식으로부터 얻은 흡착에너지는 실험조건에 따라 상당히 다른 값을 나타내었지만 흡착반응이 흡열반응이고 이온교환반응임을 증명하는데 충분하였다.
클로렐라는 건강보조식품으로 이용될 뿐만 아니라 수용액상에서 중금속 제거를 위한 흡착제로 많이 연구되고 있다. 본 연구에서는 클로렐라를 이용하여 수도물의 소독제로 사용되는 염소의 제거 효과를 확인하였으며 그 결과를 녹차, activated carbon과 비교하였다. 수용액상에서 pH와 초기염소의 농도가 염소의 제거에 미치는 영향을 조사하였다. 최적의 제거 pH는 10이었으며, 염소의 제거량은 초기 염소의 농도가 1.62 g/L까지 증가함에 따라 2.46 mg/mg까지 증가하였다. 녹차의 경우 초기 염소의 농도가 1.0 g/L 이상으로 증가하여도 제거량은 약 1.5mg/mg 정도에 더 이상 증가하지 않았다. 클로렐라와 녹차에 의한 염소의 제거 결과는 Langmuir 흡착모델과 Freundlich 흡착모델에 대단히 잘 맞았으며 Langmuir 흡착모델에 의한 클로렐라의 최대 흡착량은 녹차와 activated carbon의 최대 흡착량에 비하여 약 2배로 나타나 클로렐라의 염소의 제거효능이 매우 우수한 것으로 사료되었다.
Zeolite 5A 촉매에서 $H_2$, CO, $CO_2$에 대한 단성분 및 혼합성분의 흡착평형 실험을 정적부피법에 의해 수행하였다. 실험 데이타는 온도범위 293.15 K, 303.15 K, 313.15 K이고, 압력범위는 25 atm까지로 하여 얻었다. 각각의 파라미터들은 단성분 실험을 통해 얻었고, 이를 통해 혼합성분의 흡착 평형을 예측하였으며 실험값과 비교하였다. Zeolite 5A 에서의 $H_2/CO_2$, $CO/CO_2$ 혼합가스의 흡착평형 실험 결과는 Langmuir isotherm, Langmuir-Freundlich isotherm and Dual-Site Langmuir isotherm을 이용해 예측하였다. 그 결과 Dual-Site Langmuir isotherm모델이 가장 유사한 예측을 하는 것으로 나타났다.
실로퓨트에 대한 Taxus chinensis 유래 7-에피-10-디아세틸파클리탁셀의 흡착을 회분식 실험에서 연구하였다. 흡착 평형 데이터를 Langmuir, Freundlich, Temkin 및 Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 적용한 결과, Langmuir 등온흡착식이 가장 높은 정확도를 나타내었다. 흡착 용량은 온도가 증가함에 따라 감소하였으며, 실로퓨트에 대한 7-에피-10-디아세틸파클리탁셀의 흡착은 적합한 물리적 공정이었다. 흡착 데이터는 유사 이차 동역학 모델과 매우 잘 일치하였으며, 경계층 확산과 입자 내 확산은 흡착 과정에 거의 영향을 미치지 않았다. 실로퓨트에 대한 7-에피-10-디아세틸파클리탁셀 흡착 과정은 발열이며 비자발적이었다. 또한, 등량흡착열은 흡착량에 의존하지 않아 흡착제의 표면 에너지가 균일함을 알 수 있었다.
본 연구에서는 제올라이트 X를 이용한 Cs 이온 흡착시 흡착시간 및 초기농도, 온도 및 pH 변화와 같은 영향인자를 평가하였다. 이 결과로부터 Cs 이온의 흡착속도, 등온흡착량 및 열역학적 특성을 해석하였다. 제올라이트 X에 의한 Cs 이온의 흡착은 pH 5~10에서 효과적이었으며, 평형흡착시간은 약 60분이었다. 흡착속도와 등온흡착량은 유사 2차 속도 모델식과 Langmuir 식에 잘 적용되었다. Langmuir 식으로 구한 Cs 이온의 최대 흡착량은 293~333 K에서 각각 303.03~333.33 mg/g이었다. 제올라이트 X에 의한 Cs 이온의 흡착은 흡열반응이고 자발적인 반응이었다. 실험값을 다중회귀분석으로 최적화하여 2차 다항식을 얻었다. 이 최적화된 식으로부터 구한 종속변수의 값과 실험에서 구한 값은 잘 일치하였다.
본 연구에서는 PRE의 반응물질로 음식물 쓰레기 처리과정에서 발생하는 음식물 쓰레기 탄화재(CFW, Carbonized Foods Waste)를 적용하고자 회분석 흡착실험(Batch test)을 실시하였다. 중금속 구리와 아연에 대한 흡착특성 분석을 위해 CFW를 이용한 개별 및 경쟁흡착 특성을 확인하고자 하였다. 개별흡착 실험에서는 Langmuir와 Freundlich 모델에 적용하여 흡착평형을 예측한 결과 Langmuir의 모델에 더 일치하였고 최대흡착량은 구리가 더 많았다. 유사일치반응과 유사이차반응모델을 이용한 흡착물질의 흡착속도를 비교한 결과 아연의 반응속도가 구리보다 빨랐다. CFW를 이용한 중금속 제거는 구리보다 아연이 먼저 제거가 될 것으로 판단된다. 한편 구리와 아연과의 경쟁흡착 비율이 유사하면 아연의 흡착량이 떨어지는 특성을 보였다. 구리용액에 이연을 혼합한 경우, CFW에 구리의 흡착은 86%이고, 아연용액에 구리를 혼합한 경우에는 이연의 흡착이 19%로 나타났다. 따라서, 복합 중금속으로 오염된 지반의 효율적인 오염제거를 위해서는 각 중금속의 정화특성이 고려되어야 할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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