난분해성 유기물과 암모니아성 질소의 동시제거를 위해 간헐폭기 생물활성탄 유동상법을 이용하여 고농도 유기물함유 침출수에 대하여 실험을 수행하였다. 간헐폭기시 고려되어야 하는 폭기 시간과 비폭기 시간에 대하여 실험적 검토를 수행하였고 자동컴퓨터제어 가능성에 대하여 고찰하여 보았다. 그 결과 생물활성탄 유동상 반응조에 충전한 활성탄의 물리적 흡착능은 초기의 처리효율에 크게 기여하였으며 간헐폭기 생물활성탄 유동상에 의한 침출수 처리시 정상상태에 도달하는 시간은 40일 정도이었고 TOC와 암모니아성 질소 처리시 양호한 프로세스임을 알 수 있었다. 폭기 및 비폭기시간은 60분 폭기/60분 비폭기의 조건이 30분 폭기/90분 비폭기에 비해 처리효율이 양호하게 나타났고 고농도 유기물함유 침출수 처리실험에서 간헐폭기 생물활성탄 유동상에 의한 처리방법은 높은 TOC제거율, 질산화율 및 탈질율, 난분해성 유기탄소 제거율을 확인할 수 있었다. 또한 간헐폭기시 ORP 곡선의 변화에서 나타나는 굴곡점은 무산소상태의 종결점을 나타내는 파라메터로 이용가능하며 이를 간헐폭기 반응조의 최적 운전모드를 설정하는데 응용할 경우 소규모 자동화가 가능할 것으로 판단되었다.
The amount of biogas increases as the amount of organic waste increases. Recently, biogas from organic waste have been made much efforts to utilize as a energy. In particular, the concentration of $CH_4$ and $CO_2$ generated from sewage sludge and livestock manure treatment are 60-70% and 30-35%, and $CH_4$ and $CO_2$ generated from food wastes are 60-80% and 20-40%. In case of landfill gas, $CH_4$ and $CO_2$ have a concentration of 40-60% and 40-60% respectively. Therefore, in order to use the biogas more widely, it is necessary to convert the biogas to methanol, LNG or DME. In this study, experiments were conducted to produce hydrogen and carbon monoxide through various biogas reforming reactions on $Ni/Ce-ZrO_2/Al2O3$ catalysts. The experiment of synthetic gas synthesis was carried out on a wide concentrations of methane and carbon dioxide, which were the major constituents of biogas from various organic wastes. The effect of $(O_2+CO_2)/CH_4$ (=R') on the yields of hydrogen and carbon monoxide, the conversion rate of methane and carbon dioxide was investigated. Also simulation for syngas synthesis on the $CO_2$ reforming of $CH_4$ was computed by employing total Gibbs free energy minimization method using PRO/II simulator, and compared with the experimental results on wet and dry reforming reaction of biogas.
최근 인벤토리 구축이 활발해짐에 따라 인벤토리의 정확도 및 신뢰도 평가에 대한 수요 역시 크게 증가하고 있다. 따라서 본 연구에서는 GHG-CAPSS의 신뢰도를 향상시키는데 지표로 활용될 GHG-CAPSS의 신뢰도를 평가하기 위한 방법론을 개발하는데 그 목적을 두고 있다. 본 논문에서는 GHG-CAPSS 신뢰도 평가 방법을 정성적 정량적으로 구분하였으며, 정성적 정량적 평가 결과를 종합하여 신뢰도를 결정할 수 있는 방법을 고안하여 액체 화석 연료 연소에 의한 $CO_2$ 배출량과 매립에 의한 $CH_4$ 배출량에 시범 적용하였다. 시범 적용 결과, 액체 화석 연료연소의 신뢰도 정성적 및 정량적 점수는 각각 25점(/50점), 50점(/50점)으로 최종적으로 75점으로 나타났으며, 매립에 의한 $CH_4$ 배출량의 신뢰도 정성적 및 정량적 점수는 각각 22점(/25점), 20점(/50점)으로 최종적으로 42점으로 평가되었다. 따라서 GHG-CAPSS의 액체화석연료 연소 부문과 매립 부문 배출량의 신뢰도를 평가한 결과, 두 배출원의 정성적 신뢰도는 비슷하였으나, 정량적 평가에서 큰 차이를 보였다. 이는 각 배출원 간의 불확도가 큰 편차를 보였기 때문으로 액체화석연료 연소에 의한 $CO_2$ 배출량의 경우, 신뢰도 향상을 위해 정성적 신뢰도 부분을 향상시키는 데 주력해야 하며, 매립에 의한 $CH_4$ 배출량의 경우 정량적 신뢰도 향상을 위한 연구가 필요할 것으로 사료된다. 또한, 두 배출원 모두, 신뢰도 정성 평가의 점수를 향상시키기 위해 품질 관리 절차 또는 지침서를 개발하여 품질 관리의 수준을 향상시킬 필요가 있는 것으로 사료된다.
2015년 채택된 파리협정으로 2023년부터 탄소감축 이행여부를 점검함에 따라, 메탄가스 발생의 11%를 차지하고 있는 폐기물로부터 배출되는 온실가스 관리는 매우 중요하고 시급한 실정이다. 그럼에도 불구하고, 93%의 폐기물이 비위생적으로 매립되고 있는 개발도상국에서의 매립가스 관리는 여전히 도전적인 과제이다. 이에 CDM 사업을 활용하여 경제적으로 지속가능한 매립가스 자원화 사업이 다시 주목을 받고 있으며, 다양한 개발도상국의 매립장에서 매립가스 발생량과 온실가스 감축량을 산정하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나 연구방법에 따라 예측된 수치와 CDM 사업으로 등록된 이후 모니터링을 통한 실측치 간에는 상당한 차이를 보이고 있으며, 차이가 발생한 원인에 대한 연구는 수행된 사례가 없었다. 이에 본 연구에서는 현재까지 UNFCCC에 등록된 매립가스 CDM 등록사업 46건 중 모니터링을 수행한 사업 18건의 매립가스 프로젝트를 분석하였으며, 연구결과 강우량(28%), 설비고장(22%), 유기성분 함량(11%), 매립물량(11%), 매립지내 온도(11%) 등이 예측치와 실측치 간의 차이를 유발하는 주요 원인임을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 음폐수를 대상으로 5 톤/일 처리규모의 막결합형 2상 혐기성 소화(TPADUF) 플랜트를 운영하며 유기물 제거효율 및 메탄 발생량을 파악하고, 소화가스를 이용한 발전 가능성 및 분리막 적정 운영방안을 검토하였다. 고온 산발효조, 중온 메탄조 및 UF 막으로 구성된 처리 시스템에서 평균 TCOD가 150 g/L인 음폐수를 유기물 부하 11.1 g COD/L/d까지 증가시키며 처리한 결과 최종 유출수의 TCOD는 6 g/L 이하이었으며, TCOD 및 SCOD 제거효율은 모두 95% 이상이었다. 소화 가스의 메탄 구성비는 65%이었으며, 회수된 메탄량은 시스템에서 일부 가스가 누출되었음에도 39 $m^3/m^3$ 음폐수 주입량, 260 $m^3$/톤 COD유입량, 또는 270 $m^3$/톤 COD제거량 이었다. 소모된 가스량 당 발전량은 0.96 kWh/$m^3$ 가스, 또는 1.49 kWh/$m^3$ 메탄으로 다소 낮았으나 이는 소용량 발전기(15 kW급)의 저효율에 기인한 것이다. 분리막은 평균 flux 10 L/$m^2$/hr에서 운전하였으며, 운전 중 flux가 감소하였을 때는 물 또는 화학적(NaOCl)세정을 실시하여 회복시킬 수 있었다. TPADUF 플랜트에서는 메탄조 내액 또는 분리막 농축액을 산발효조로 반송함으로써 산발효조의 pH를 별도의 약품 주입 없이 적정 수준을 유지할 수 있었으며, 산발효조에서 부분적인 메탄생성을 통해 메탄조의 유기물 부하를 낮추는 효과도 있었다.
매립지에서 유기물의 분해로 발생되는 매립가스는 악취 등으로 인한 대기오염뿐만 아니라 온난화지수가 21인 메탄이 약 50vol% 포함되어 있어 지구온난화에 큰 영향을 미친다. 하지만 매립가스를 에너지원으로 활용하면 대기오염저감, 지구온난화 감소, 대체에너지원 확보뿐만 아니라 CDM사업 등과 연계하여 부가수익창출이 가능하다. 현재 국내에는 약 242개의 폐기물매립지가 있는데, 이중 매립가스를 활용하는 곳은 단지 14개소로 개별 경제성이 있는 대형매립지에서만 자원화시설을 설치하여 운영 중이며 그 외 매립지에서는 매립가스를 소각 또는 단순 대기 방출하여 대기오염유발과 동시에 대체에너지원 미활용으로 국가차원에서 큰 손실이므로 이를 활용할 수 있는 기술개발이 시급하다. 본 연구에서는 중소규모 매립지에서 발생하는 매립가스를 중심적환장으로 이송하여 경제성을 가지는 에너지원으로 활용할 수 있는 기술개발을 목표로 하이드레이트 기술을 접목한 기초연구를 수행하였다. 매립지에서 매립가스가 생성되는 과정에 표층부의 균열 및 차수막의 손상과 포집하는 공정에서 블로워 등의 사용으로 질소가 다량 포함되며 질소의 경우 상당히 높은 압력과 낮은 온도에서 하이드레이트를 형성하므로, 매립가스 하이드레이트 형성시 질소의 영향에 대해 알아보았다. $CH_4+CO_2$ System과 $CH_4+O_2+N$ System에 대하여 각각의 실험조건에서 Kinetic을 측정하였으며, 실험전후의 가스 조성을 Gas Chromatography로 정성, 정량 분석하였다. 실험결과 매립가스에 공기가 유입될 경우, 질소의 영향으로 하이드레이트 생성조건이 가압되었고 하이드레이트 내 메탄의 함량비율이 줄어들었다.
저분자량의 가스와 물이 물리적 결합으로 이루어진 가스 하이드레이트는 상대적으로 많은 양의 가스가 포집될 수 있다는 특성을 이용하여 다양한 분야에서 활발한 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 매립지에서 발생되는 매립가스를 하이드레이트의 원리를 이용하여 효율적으로 저장 및 수송하기위한 공정에 적용하기위해 필요한 매립지 가스 하이드레이트의 상평형에 대한 특성을 분석하고자한다. 일반적으로 매립지 가스에는 메탄이 약 50%, 이산화탄소가 약 35%, 질소가 약 6% 포함되어 있으며 그 밖에 산소, 수분, 암모니아 황화수소 메르캅탄 등 할로겐 계통을 포함한 탄화수소계화합물 수십여종이 포함되어 있다. 이러한 매립지가스를 하이드레이트화 하기위해서는 매립지가스에 포함된 다양한 성분들이 하이드레이트 형성에 미치는 영향을 알아볼 필요가 있다. 특히 황화수소의 경우 독성이 있으며, 실제 플랜트에서 장비의 부식등 악영향을 미치므로 이와 관련한 기초 연구가 필요하다. 따라서 본 연구에서는 메탄, 이산화탄소, 황화수소가 각각 49.9%, 50.05%, 500ppm의 조성으로 이루어진 혼합가스를 이용하여 하이드레이트 생성 및 해리 시 거동을 측정하고 그 상평형 영역을 기존데이터와 비교분석 하였다. 25bar, 36bar에서 측정한 상평형 데이터는 한국해양대학교 에서 측정한 결과와 마찬가지로 실제 상평형 영역이 CSMHYD 프로그램으로 예측한 것보다 하이드레이트의 안정영역이 약 2bar 정도 높게 형성되는 것을 확인하였으며, $CH_4+CO_2+H_2S$ 혼합가스 하이드레이트의 생성 시 mol consumption은 $CH_4+CO_2$ 혼합가스 하이드레이트와 유사하게 나타났다. 이 결과로 유추하건대, 황화수소의 첨가는 하이드레이트의 형성 압력을 높이지만, 하이드레이트 형성률에는 크게 영향을 미치지 않는다고 할 수 있다.
본 연구는 하이드로퀴논(HQ)을 이용하여 매립가스로부터 이산화탄소를 선택적으로 분리하고 유기 크러스레이트 형태로 분리 및 저장에 적용하기 위한 연구로써 하이드로퀴논을 다양한 객체가스와 반응시키면서 열역학적 안정영역을 파악하고 분광학적 방법을 이용하여 미세구조 변화를 분석하고자 하였다. 먼저 ${\alpha}$-HQ를 고압(4MPa)의 이산화탄소와 반응시켜 이산화탄소가 포집된 ${\beta}$-HQ를 합성하였고, 동공 내에 존재하는 이산화탄소를 제거하여 동공을 유지하는 empty ${\beta}$-HQ를 만들었다. 온도를 증가시키면서 XRD 패턴을 측정한 결과 298 K 에서 378 K 사이에서 ${\beta}$-HQ 시료는 서서히 empty ${\beta}$-HQ 의 구조로 전환되었으며 378 K 이상의 온도에서 ${\alpha}$-HQ 구조로 급격히 전환되었다. 또한 생성된 empty ${\beta}$-HQ 동공에 이산화탄소가 포집, 해리되는데 있어서 온도의 영향을 확인하기 위해 298K과 343K의 온도에서 실시간 라만분광법으로 측정하였다. 그 결과 298K에서 약 200분의 시간이 지난 후 이산화탄소는 하이드로퀴논 동공 내로 포집되어 안정화되었으며 압력해방 후에는 빠져나가지 않고 동공 내에 존재함을 확인하였다. 그러나 343K에서는 급격히 포집되어 30분 이내 안정화되었고, 압력해방 후 동공 내에 존재하지 못하고 빠져나가는 것을 확인하였다. Empty ${\beta}$-HQ의 이산화탄소 선택도를 관찰하기 위해 이산화탄소와 메탄, 수소, 질소의 조성이 각각 30%, 30%, 20%, 20%인 혼합가스와 반응시킨 후 가스 크로마토그래프 분석을 실시한 결과, empty ${\beta}$-HQ내 포집된 가스 중 이산화탄소의 조성이 약 80% 이상으로 나타나 높은 선택도를 나타냄을 관찰하였다.
Leachate quality and methane emission from pilot-scale lysimeters operated under semi-aerobic and anaerobic conditions were monitored for 650 days. Two semi-aerobic lysimeters were filled with un-compacted and compacted municipal solid wastes whereas two anaerobic lysimeters containing compacted wastes were operated with leachate storage at 50% and 100% of waste height, respectively. Despite having high moisture in wastes and operating under tropical rainfall events, leachate stabilization in semi-aerobic lysimeters took place much faster resulting in BOD reduction by 90% within 60 days, significantly shorter than 180-210 days observed in anaerobic lysimeters. Nitrogen concentration in leachate from semi-aerobic lysimeter could be reduced by 90%. In term of gas emission, semi-aerobic lysimeter with un-compacted wastes had much lower methane emission rate of $2.8g/m^2/day$ compare to anaerobic lysimeters ($62.6g/m^2/day$) through seasonal fluctuation was observed. Nevertheless, semi-aerobic lysimeter with waste compaction has similar performance to anaerobic lysimeter.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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