본 연구는 서울특별시 소재 S 물재생센터의 하수슬러지 소각로에서 발생하는 비산재를 이용한 제올라이트 합성에 관한 것이다. 이를 위해 출발물질로서 소각비산재의 특성, 제올라이트 합성을 위한 수열반응조건, 합성된 제올라이트의 적용성을 조사하였다. 하수슬러지 소각 비산재에는 중량으로 각각 42.8%와 21.2%로 많은 양의 SiO$_2$와 Al$_2$O$_3$를 함유하고 있어, 제올라이트 합성의 출발물질로 이용이 가능하였다. 소각 비산재의 중금속 유해성 파악을 위해 용출시험과 함유량 시험을 실시하였는데, 용출시험 결과는 폐기물관리법에서 규제하는 용출기준에 비해 매우 적은 양이 검출되었으나, 함유량 시험에서는 비료관리법 상의 보통 비료 중 유기질 비료 및 부산물 비료의 중금속 위해성 기준을 초과하였다. 수열반응 결과, 주로 생성된 제올라이트는 analcime과 zeolite P1이었다. Analcime은 teflon 반응용기에서 생성되었고, 최적의 반응조건은 알칼리(NaOH)용액의 농도 1 N, 합성온도 135$^{\circ}C$, 합성시간 16시간이었다. 한편, Zeolite P1은 붕규산 유리질 반응용기에서 합성되었고, 알칼리(NaOH)용액 농도 5 N, 합성온도 130$^{\circ}C$, 합성시간 16시간에서 가장 많은 양이 합성되었다. 수열반응 후의 유해 중금속 함유량은 합성전과 비교하여 analcime 생성물에서는 비슷한 수준으로, zeolite P1 생성물에서는 약 절반 정도 감소하였다. 합성된 제올라이트의 성능은 암모늄 이온의 교환정도로서 파악하였는데, 소각 비산재에서 0$\sim$1.0 mg NH$_4{^+}$/g, analcime합성물 3.0$\sim$7.4 mg NH$_4{^+}$/g, 그리고 zeolite P1합성물에서 14.6$\sim$17.8 mg NH$_4{^+}$/g이었다. 천연 제올라이트인 clinoptilolite와 phillipsite의 암모니아 제거능력이 15$\sim$35 mg NH$_4{^+}$/g 정도인데, 본 연구에서는 zeolite P1합성물이 이 범위를 충족하였다. 이러한 관점에서 하수슬러지 소각 비산재를 이용한 제올라이트 합성은 폐기물 재활용의 좋은 대안이 될 수 있을 것으로 판단된다.
The purpose of this study is to put to practical use the economical high-strength lightweight concrete manufactured by domestic materials, through the analysis on the properties of lightweight concrete with the natural zeolite and mud stone abundant in domestic and compare them with those with silica fume. As a result, it was possible to gain proper workability in the lightweight concrete with admixtures through using the superplasticizer. the optimum replacement rate of zeolite and mud stone powder is respectively 5~10%, 10~15% on unit-cement amount. The strength development rate for plain concrete is 27%, 18% at optimum replacement rate.
인간의 생명 유지에 가장 필수적인 것은 공기이지만, 산업의 발달 인구의 증가 등으로 도시의 공기는 매연과 유해가스 등으로 오염되고 있다. 이런 이유 등으로 최근 환경문제 중 대기오염에 대한 문제가 크게 다루어지고 있다. 공기청정기와 함께 쾌적한 실내공기를 제공할 수 있는 또 하나의 기기는 산소발생기이다. 산소발생기의 주 원리는 합성 제올라이트를 이용하여 공기로부터 산소를 분리하는 데에 있다. 다양한 합성 제올라이트들은 그들이 갖고 있는 특성을 이용하여 실생활에 유용하게 적용되어지고 있다. 이런 제올라이트의 특성 중 질소를 흡착하는 성질을 이용하여 대기 중의 질소를 흡착 시킨 뒤 산소만을 발생시켜 산소발생기에 적용시킬 수 있다. 그리하여 우리는 5가지 종류의 천연제올라이트와 LTA 제올라이트, 3A, 4A, 5A(크기가 다른 두 가지)를 사용하여 각각의 질소흡착정도를 알아보고자 하였다. PSA 방식을 사용하여 질소흡착정도가 높을수록 산소포화농도가 높게 나오는 원리를 통해 5A(양이온이 칼슘으로 보충된 LTA제올라이트) 제올라이트의 질소흡착정도가 평균 6% 증가하여 가장 크다는 것을 알 수 있었고 또한 제올라이트의 크기에도 많은 영향을 받는다는 것을 알 수 있었다.
포항지역 널리 분포하고 있는 규질이암으로부터 상업화를 위한 50리터 bench scale 수열장치를 사용하여 Na-A형 제올라이트의 합성을 성공적으로 수행하였고 또한 이 제올라이트를 이용하여 환경 개선재로 활용하는 연구를 수행하였다. 초기물질로 사용된 규질이암은 제올라이트의 주요 성분인 $SiO_2$ 및 $Al_2O_3$가 각각 70.7% 및 10.0% 함유되어 제올라이트의 합성에 유리한 조성을 가지고 있다. 이전의 실험실적 규모에서 수행된 동일한 조건인 $Na_2O/SiO_2\;=\;0.6$, $SiO_2/Al_2O_3\;=\;2.0$, $H_2O/Na_2O\;=\;98.6$의 조성비로 $80^{\circ}C$에서 18시간 동안 합성한 결과, Na-A형 제올라이트의 결정도 및 결정형태는 실험실적 규모와 유사하였고, 회수율 및 양이온 교환능은 각각 95% 및 215 cmol/kg으로 실험실적 규모에서 보다 약간 우수한 결과를 나타냈다. 합성된 Na-A형 제올라이트를 이용하여 모사폐액(Pb, Cd, Cu, Zn 및 Mn)에 중금속 제거율을 조사한 결과, 중금속 제거율은 Pb > Cd > Cu = Zn > Mn의 순서이었다. Mn을 제외한 다른 중금속들은 1500 mg/L에서 99% 이상의 제거율을 보였고, Mn의 경우도 98%의 제거율을 보여 합성된 Na-A형 제올라이트는 중금속 흡착제로서 우수한 특성을 나타냈다.
국내산 제올라이트는 대부분 모오데나이트를 부수적으로 약간씩 수반하는 Ca-형 클리놉틸로 라이트 위주의 광물상을 이루는 것이 대부분이지만, 드물게 페리어라이트, 휼란다이트나 모오데나이트 계열의 광석도 산출된다. X-선회절 정량분석 결과에 의하면, 이들은 대개 50∼90 wt% 정도의 제올라이트 함유 수준을 나타낸다. 제올라이트 광석에 상당량 (대개 10 wt% 이상) 수반되는 불순 광물성분으로는 석영, 장석류, 스멕타이트 및 단백석이 대부분을 이룬다. 국내산 제올라이트 광석 (125 $\mu\textrm{m}$ 이하의 입도)의 CEC 값은 암모늄아세테이트 법 기준으로 대부분 100 meq/100 g 이상의 CEC 값 ($CEC_{AA}$ )을 갖는 것으로 밝혀졌다. 특히 구룡포 지역에서 산출되는 일부 클리놉틸로라이트 계열의 광석들은 170∼190 meq/100 g 정도의 높은 CEC 값을 보였다. 제올라이트의 양이온 교환특성은 광종에 따라 현격한 차이를 보이는 것으로 나타난다 페리어라이트 계열의 광석은 낮은 품위에도 불구하고 비교적 높은 $CEC_{AA}$ 수준을 보이는데 비해서, 휼란다이트는 90 wt% 가까울 정도로 높은 품위에도 불구하고 상대적으로 매우 낮은 $CEC_{AA}$ 을 나타내는 것이 특징이다. 또한 고용체 상을 이루는 클리놉틸로라이트-휼란다이트 계열의 광석들의 골격조성으로부터 계산된 이론적 CEC값과 실험적으로 구해진 실측치, 즉 $CEC_{AA}$ 는 상호 부합되지 않는 것으로 나타난다. 클리놉틸로라이트 계열의 광석은 일반적으로 휼란다이트의 경우보다 상대적으로 높은 $CEC_{AA}$ 를 보인다. 이는 휼란다이트의 교환성 양이온의 조성, 즉 Ca 이온의 함유도와 중합단층과 같은 공동 구조상의 특이성에 기인한 것으로 사료된다. 클리놉틸로라이트 계열의 광석들의 $CEC_{AA}$ /은 제올라이트의 함량 변화와 대체적으로는 부합되는 경향을 보이지만, 전적으로 엄밀히 규제되지는 않는 경향을 보인다. 이는 이 제올라이트의 결정화학적 다양성, 즉 골격조성(Si/Al)과 교환성 양이온 조성(특히 Ca과 K의 함량)에 의해서 단위 광물 당의 $CEC_{AA}$ /가 변하기 때문인 것으로 해석된다. 또한 메칠렌블루 법으로 측정된 CEC 값($CEC_{MB}$ /)이 예상보다 높은 수준을 보이는 것은 광석 내에 함유된 스멕타이트에 의한 효과뿐만 아니라, 공동의 입경이 클리놉틸로라이트-휼란다이트 보다 상대적으로 큰 제올라이트들, 즉 페리어라이트와 모오데나이트도 메칠렌블루 이온 ($C_{16}$$H_{18}$$N_3$S+)과 부분적으로 반응했을 개연성을 시사하는 것으로 사료된다. 특히 스멕타이트의 함유도가 상대적으로 낮은 페리어라이트 광석이 가장 높은 수준의 $CEC_{AA}$를 보인다는 사실이 이를 뒷받침한다.
라돈은 토양이나 암석, 지하수 안에서 우라늄(U-238)이 핵분열 할 때 발생하는 무색, 무취, 무미의 반응성이 거의 없는 비활성 단원자 분자 기체로 반감기 동안 연쇄적으로 붕괴하는데 이때 방사성 핵종(Bi, Po, Pb)이 만들어 지며 이를 자손핵종이라 한다. 이는 공기 중의 먼지 등에 흡착하여 사람이 호흡할시 폐에 흡착하여 붕괴하는데 여기서 발생하는 알파선에 장기간 피폭하면 폐암을 유발하는 것으로 밝혀졌다. 이에 따라 실내공기질에 관한 기준과 연구가 지속적으로 시행되고 있는 실정이다. 본 연구는 실내 라돈가스를 최소화 하고 저감하기 위한 무시멘트계 흡착재를 연구개발 하기위한 기초실험으로 흡착재의 첨가량에 따라 유동성 및 강도는 저하되는 경향을 보였지만, 이는 흡착재의 밀도 및 공극에 의한 것으로 판단되며, 라돈가스 농도의 경우 첨가량 증가에 따라 감소하는 경향을 보였다. 향후 가장 적합한 흡착재를 활용하여 보다 세밀하고 다양한 실험이 이루어져야 할 것으로 판단되며, 경화체상의 기초실험을 통해 추후 건축 마감재에 관한 실험도 이루어져야 할 것이다.
Objectives: The aim of this study was to review the reduction methods for ammonia (NH3) and hydrogen sulfide (H2S) exposure in livestock. Methods: By reviewing domestic and international research reports from Korea and China, reducing ammonia and hydrogen sulfide in livestock pens was analyzed in terms of ventilation, deodorant, and feed additives. In addition, exposure limits in Korea and China were examined through a comparison between 'TLV-TWA and STEL under the Industrial Safety and Health Act in Korea' and 'Management Standards for Air of Livestock Pens in China'. Results and Discussion: In order to effectively control hazardous gases and odors in livestock pens, the enhancement of natural ventilation or the addition of ventilation fans at the pollution source are being examined. Deodorants are used as adsorbents or masking deodorants. Additives to feed were zeolite powder, FeSO4·7H2O, enzymes, and microbial preparations. Use of feed additives was low-cost and had significant effects compared to other methods. Zeolite was the most commonly used in feed additive in Chinese cases and proved to be low-cost and effective for reducing harmful gases. Enzyme preparations were shown to stimulate the growth of livestock, but were expensive. Conclusions: This study reviewed and examined domestic and international research papers in Korea and China for reducing ammonia and hydrogen sulfide concentrations in livestock pens. More diverse research and the development of feed additives are needed.
세제 빌더의 중요한 물성인 흡유능(O.A.C)을 향상시키기 위하여 새로운 합성방법인 2단계 결정화법을 이용하여 제올라이트 4A를 합성하였다. 즉, 기존의 원료인 cullet($SiO_2$)과 수산화알루미늄 대신에 베트남산 모래와 천연 보크사이트로부터 용출한 알루민산소다 용액을 활성탄소로 정제하여 사용하였고, 합성과정은 1단계는 Si/Al 몰비를 1.15로 조절하고 $55^{\circ}C$에서 4시간, 2단계는 알루미나 용액을 추가로 가하여 Si/Al 몰비를 0.98로 낮추고 $65^{\circ}C$에서 5시간 반응시켰다. 새로운 방법은 제올라이트 4A의 입도(평균 $1.2{\mu}m$)와 입자응집 및 표면극성을 더 잘 제어할 수 있었고, 백색도를 향상시켰다. 이렇게 합성된 제올라이트 4A는 기존제품과 비교하여 대등한 칼슘이온교환 능력을 가짐은 물론 100 g당 50 ml 이상의 우수한 흡유능력을 보여줌으로서 새로운 공정의 경제성 및 유효성이 검증되었다.
천연가스를 사용하는 복합화력발전소에서 발생되는 질소산화물(NOx)에 대한 귀금속촉매(Pt/Zeolite)의 활성을 디젤유를 환원제로 사용하여 파일럿 규모의 선택적촉매환원장치(selective catalytic reduction)에서 환원제 주입량, 반응온도, 공간속도에 따라 고찰하였다. 시험결과, 디젤유의 주입량을 증가시킬수록 NOx의 전환율은 증가하였으며 C/N비(C/N비: 배기가스 중에 포함된 NOx의 분자수에 대한 환원제 탄소 원자수의 비) 5.5 이상에서는 일정한 전환율을 유지하였다. NOx 전환율에 대한 반응온도의 영향을 알아본 결과, 온도가 증가함에 따라 NOx의 전환율이 증가하여 $190^{\circ}C$의 온도에서 최고 50%의 전환율을 보였다. 7,200/hr~27,000/hr의 범위에서 NOx 전환율에 대한 공간속도의 영향은, 18,500/hr까지 일정한 전환율을 유지하였으며 그 이상에서는 감소하였다. 이상의 결과에서 디젤유를 환원제로 사용하는 질소산화물 제거를 위한 SCR 공정의 적용 가능성을 확인할 수 있었다.
천연제올라이트를 사용한 콘크리트의 특성을검토하기 위하여 천연제올라이트의 대체율 및 입자크기에 따라 콘크리트의 압축강도, 동결융해저항성, 건조수축 및 투수성 등을 실험하였다. 이때 천연제올라이트는 입자크기(중간값)가 12.7$\mu\textrm{m}$과 10.39$\mu\textrm{m}$인 것을 사용하였으며 콘크리트실험에서 천연제올라이트의 시멘트 중량에 대한 대체율은 5%, 10%, 15% 및 20%로 하였다. 천연제올라이트의 대체율이 15%이하인 콘크리트는 동일한 물-결합재비에서 천연제올라이트를 사용하지 않은 경우와 비교하여 재령 28일 및 91일의 압축강도가 크게나타났으며 이러한 강도의 증가는 천연제올라이트의 입자크기가 작은 경우 보다 크게 나타났다. 콘크리트의 동결융해에 대한 저항성이나 건조수축에 의한 길이변화는 천연제올라이트의 대체율에 따라 명확한 차이를 보이자 않았으나 다만 천연제올라이트의 대체율이 20%인 경우는 길이변화가 크게 되는 경향을 나타냈다. 수밀성시험에서는 천연제올라트의 입자크기가 12.7$\mu\textrm{m}$인 경우 그의 사용량이 증가함에 따라 수밀성이 저하하였으며 입자크기가 10.39$\mu\textrm{m}$인경우는 천연제올라이트의 대체율이 10% 이하인 경우 수밀성이 다소 개선되는 것으로 나타났으나 그 이상의 대체율에서는 수밀성이 저하되는 경향을 나타냈다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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