Direct synthesis of graphene using a chemical vapor deposition (CVD) has been considered a facile way to produce large-area and uniform graphene film, which is an accessible method from an application standpoint. Hence, their fundamental understanding is highly required. Unfortunately, the CVD growth mechanism of graphene on Cu remains elusive and controversial. Here, we present the evidences for two different growth modes of graphene on Cu investigated by varying carbon feedstock (C2H2 and CH4) and working pressure. The number of uniform graphene layer grown by C2H2 increased with increasing its injection time. A combined secondary ion mass spectrometry (SIMS) and X-ray diffraction (XRD) study revealed a carbon-diffused Cu layer created below surface region of Cu substrate with the expansion of Cu lattice. The graphene on Cu was grown by the diffusion and precipitation mode not by the surface adsorption mode, because similar results were observed in graphene/Ni system. The carbon-diffused Cu layer was also observed after graphene growth under high CH4 pressure. Based on various previous results and ours, we have successfully found that there are two selective growth modes for graphene on Cu substrate, and a desired mode can be chosen by tuning working pressure corresponding to the kind of carbon feedstock. We believe that this finding will shed light on high quality graphene growth and its multifaceted applications.
$Cu^{n+}$ 교환된 Y형 제올라이트 상에서 진행되는 NO분해반응의 특성을 양자화학적 계산을 통해 해석하였다. 제올라이트내 양이온 자리를 나타내는 Cluster모델들에 대해 CNDO/2와 같은 이론적 계산을 수행하여 전체에너지, LUMO에너지 및 Wiberg결합차수값들을 얻었다. 각 모델들의 전체에너지와 결합차수값들을 통해 제올라이트 골격내 $Cu^{n+}$ 양이온 자리에서의 NO분해반응에 대한 반응기구를 고찰하였다. 제안된 분자모델들은 각기 다른 Si/Al비와 $Cu^+$ 및 $Cu^{2+}$ 교환된 양이온의 경우로 구분하여 고찰하였다. LUMO에너지의 계산을 통해 모델분자들의 L산성도를 해석하였다. NO분해반응의 메카니즘은 NO의 흡착, $N_2$ 및 $O_2$로의 분해, $N_2$ 및 $O_2$의 탈착의 단계가 연속적으로 진행될 가능성이 있었다. 양이온 자리에서 $Cu^{2+}$는 $Cu^+$ 보다 더 강한 L산성을 나타내었다.
본 연구는 폐타이어의 재활용 일환으로 기존의 분말 화된 폐타이어 표면에 특정의 Functional group을 형성시켜 수중의 중금속이온들 과의 Chelate complexes 형성을 유도 함으로서 중금속 제거제로서의 폐타이어 활용방안을 제시 하고자 하였다. 이를 위해 FT-IR을 통하여 Function리 group의 종류 및 XRD, XRF, SEM 용출실험을 통해 개질 변화된 폐타이어 특성 분석하였으며 Kinetics Study를 통해 흡착모델에 적용하여 특정상수 값을 도출 하였다. 결과적으로 중금속 흡착 선호도는 $Pb^{2+}>Cu^{2+}>Cd^{2+}$순으로 확인되었으며, 초기 30분 이내에 흡착평형에 도달 하였고, 흡착반응속도 또한 0.27에서 $1.78\sim3.15(g/mg{\cdot}min)$로 증가하였으며, 80% 이상의 제거효율을 보였다. 이는 기존의 분말폐타이어에 비해 그 효율이 10배가량 증가함을 알 수 있었으며, Functional group을 활용한 폐타이어를 이용할 경우 중금속제거제로서의 뛰어난 효율성을 제시 할 수 있었다.
염산 및 불산으로 모더나이트를 처리하여 실리카/알루미나 비가 다른 일련의 시료를 만들었다. 이러한 시료에 대하여 암모니아 TPD와 피리딘 흡착으로 IR을 이용하여 산성도를 측정하고 o-xylene 반응의 활성과 이성화반응에 대한 선택성을 측정하였다. 그 결과 염산처리 시료는 실리카/알루미나 비가 증가할수록 구조알루미늄이 추출되어 산량이 감소하였으며 실리카/알루미나 비가 22인 시료가 다른 시료들보다 활성이 좋았다. 불산처리 시료는 불산처리 시 불소가 구조 중 규소원자와 결합하였으며 처리시간이 증가함에 따라 결합된 불소는 증가하였다. 이 경우의 활성은 염산처리와는 달리 알루미늄의 추출과 함께 모더나이트의 수산기가 불소로 치환되어 이로 인하여 산점이 줄어 활성이 감소하나 불산은 규소도 추출하므로 표면을 파고들어 새로운 면이 노출되어 산점이 형성되고 이 산점은 증가된 결합불소의 영향을 받아 강해지면서 활성이 다소 증가하였다.
The Electron/Hole Pair is generated when the activation energy produced by ultraviolet ray illuminates to the semiconductor and OH- ion produced by water photocleavage reacts with positive Hole. As a results, OH radical acting as strong oxidant is generated and then Photocatalytic oxidation reaction occurs. The photocatalytic oxidation can oxidate the non-degradable and hazardous organic substances such as pesticides and aromatic materials easier, safer and shorter than conventional water treatment process. So in this study, many factors influencing the oxidation of chlorophenols, such as inorganic electrolytes addition, change of oxygen and nitrogen atmosphere, temperature, pH, oxygen concentration, chlorophenol concentration, were throughly examined. According to the experiments observations, it is founded that the rate of chlorophenol oxidation follows a first-order reaction and the modified Langmuir-Hinshelwood relationship. And the photocatalytic oxidation occurs only when activation energy acting as Electron/Hole generation, oxygen acting as electron acceptor to prevent Electron/Hole recombination, $TiO_2$ powder acting as photocatalyst are present. The effects of variation of dissolved oxygen concentration, temperature and inorganic electrolytes concentration on 2-chlorophenol oxidation are negligible. And the lower the organic concentration, the higher the oxidation efficiency becomes. Therefore, the photocatalytic oxidation is much effective to oxidation of hazardous substances at very low concentration. The oxidation is effective in the range of 0.1 g/L-10 g/L of $TiO_2$. Finally when the ultra-violet ray is illuminated to $TiO_2$, the surface characteristics of $TiO_2$ change and Adsorption/Desorption reaction on $TiO_2$ surface occurs.
Al(III)-thorin 착물에 대한 분광학적 정량 방법을 연구하였다. pH, 리간드와 계면활성제의 농도 및 안정화 시간에 대한 최적 조건을 결정하였다. thorin 리간드는 Fe(III), Ni(II), Cu(II), Pb(II) 그리고 Co(II)를 포함한 시료용액으로부터 Al(III)을 선택적으로 분리할 수 있도록 해준다. 여러 계면활성제중에서 비이온성인 Triton X-100에서 가장 안정한 상태를 나타냈고 수용액 중에서 Al(III)-Thorin-Triton X-100 착물은 526 nm에서 최대 흡광도를 가진다. 이 방법은 혼합된 시료용액에서 Al(III)을 정량하는데 이용되었다. 그리고, 분리 및 예비농축과정은 resoreinol-fermaldehyde 수지로 채워진 컬럼을 이용하였다. 컬럼 단계에서 수지의 흡착 능력은 pH변화에 매우 민감하기 때문에 pH를 조절하는 것이 필수적이다. 분리과정은 0.2 M acetic acid-sodium acetate 완충용액 (pH 4.5)와 1.0 M $HNO_3$용액으로 이루어졌다.
A gas chromatographic (GC) method was developed to determine residues of captan, folpet, captafol, and chlorothalonil, known as broad-spectrum protective fungicides for the official purpose. All the fungicide residues were extracted with acetone containing 3% phosphoric acid from representative samples of five agricultural products which comprised rice, soybean, apple, pepper, and cabbage. The extract was diluted with saline, and dichloromethane partition was followed to recover the fungicides from the aqueous phase. Florisil column chromatography was additionally employed for final cleanup of the extracts. The analytes were then determined by gas chromatography using a DB-1 capillary column with electron capture detection. Reproducibility in quantitation was largely enhanced by minimization of adsorption or thermal degradation of analytes during GLC analysis. Mean recoveries generated from each crop sample fortified at two levels in triplicate ranged from 89.0~113.7%. Relative standard deviations (RSD) were all less than 10%, irrespective sample types and fortification levels. As no interference was found in any samples, limit of quantitation (LOQ) was estimated to be 0.008 mg/kg for the analytes except showing higher sensitivity of 0.002 mg/kg for chlorothalonil. GC/Mass spectrometric method using selected-ion monitoring technique was also provided to confirm the suspected residues. The proposed method was reproducible and sensitive enough to determine the residues of captan, folpet, captafol, and chlorothalonil in agricultural commodities for routine analysis.
The kinetics of copper ion biosorption by Pseudomonas stutzeri cells immobilized in alginate was investigated. During the first few minutes of the metal uptake, the copper biosorption was rapid and then became progressively slower until an equilibium was rapid, and then became progressively slower until an equilibrium was reached. At a biomass concentration of 100g/l, the copper biosorption reaction reached approximately 90% of the equilibrium position within 30 min. A Freundich-type adsorption isotherm model was constructed based on kinetics with different amounts of biomass. When using this model, the experimental values only agreed well with the predicted values in a solution containing less than 200 mg/l Cu(II). Desorption of the bound copper ions was achieved using electrolytic solutions of HCl, $H_2SO_4$, EDTA, and NTA (0.1 or 0.5 M). Metal desorption with 0.1 M NTA allowed the reuse of the biosorbent for at least ten consecutive biosorption/desorption cycles, without an apparent decrease in its metal biosorption capability. A packed-bed column reactor of the immobilized biomass removed approximately 95% of the metal in the first 30 liter of wastewater [containing 100 mg/l Cu(II)] delivered at a rate of 20 L/day, and, thereafter, the rate gradually decreased.
Vanadium-incorporated aluminophosphate microporous molecular sieve VH-SAPO-42 has been studied by electron spin resonance(ESR) and electron spin-echo modulation (ESEM) spectroscopies to determine the vanadium location and interaction with various adsorbate molecules. The results are interpreted in terms of V(IV) ion location and coordination geometry. Assynthesized VH-SAPO-42 contains only vanadyl species with distorted octahedral or trigonal bipyramidal coordination. Vanadium incorporated into H-SAPO-42 occupied extra-framework site. After calcinations in $O_2$ and exposure to moisture, only species A is observed with reduced intensities. Species A is identified as a $VO(H_2O)_2^{2+}$ complex coordinated to three framework oxygen atoms bonded to aluminum. When hydrated VH-SAPO-42 is dehydrated at elevated temperature by calcination, species A loses its water ligand and transforms to $VO^{2+}$ ions coordinated to three framework oxygens (species B). Species B reduces its intensities significantly after treatment with $O_2$ at high temperature, thus suggesting oxidation of $V^{4+}$ to $V^{5+}$. When dehydrated VH-SAPO-42 makes contact with $D_2O$ at room temperature, the ESR signal of species A is regained. The species is assumed as a $VO(O_f)_3(D_2O)_2$ by considering three framework oxygens. Adsorption of deuterated methanol on dehydrated VH-SAPO-42 results in another new vanadium species D, which is identified as a $VO(CD_3OH)_2$ complex. When deuterated ethylene is adsorbed on dehydrated VH-SAPO-42, another new vanadium species E identified as a $VO(C_2D_4)^{2+}$, is observed. Possible coordination geometries of these various complexes are discussed.
산업구조의 변화와 더불어 많은 수의 휴ㆍ폐광산이 생김에 따라 그에 따른 환경오염 문제가 발생되고 있다. 특히 주로 황철광에서 생성된 폐수의 중금속 이온과 낮은 pH는 생태계를 파괴하는 피해를 입힌다. 따라서 산성광산폐수의 처리를 위한 많은 방법들이 연구되고 개발되고 있다. 본 연구에서는 산성광산 폐수의 생물학적 처리에서 사용되는 4가지 유기물원들의 중금속 처리 능력을 비교 분석하였다. 버섯퇴비, 참나무 퇴비, 슬러지 cake, 우분의 4가지 유기물원 중 산성 광산 폐수의 처리에 효과가 있는 것은 참나무 퇴비와 우분이었다. 참나무 퇴비는 주로 이온 교환이나 -OH와 -COO-등의 작용기에 의한 흡착에 의해서 중금속을 처리하였으며, 우분을 사용한 경우는 자체 내에 존재하고 있는 황산염환원균의 활성에 의해서 중금속을 처리하였다. 따라서 이 두 가지 유기물원을 혼합하여 사용한다면 상호 보완 작용에 의해 효과적인 처리 효율을 얻을 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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