논토양과 쌀의 비소 오염은 식품의 안전성과 관련하여 관심이 증가하고 있다. 본 연구는 우리나라 비오염 논토양에서 생산된 현미와 백미 중 비소 총함량 및 무기비소 함량을 조사하였다. 쌀 중 비소화학종은 1% 질산($HNO_3$)을 사용하여 추출하였고 HPLC-ICP-MS로 분석하였다. 현미 및 백미 중 총비소 함량은 각각 0.18, $0.11mg\;kg^{-1}$이었고, 무기비소의 함량은 각각 0.11, $0.07mg\;kg^{-1}$ 이었다. 이들 함량은 코덱스 식품규격위원회 권장 기준인 현미 $0.35mg\;kg^{-1}$과 백미 $0.2mg\;kg^{-1}$을 초과하지 않았고 우리나라 백미 기준 이하로 안전한 수준이었다. 현미 및 백미 중 총비소 함량에 대한 무기비소의 평균 함량비은 각각 0.65과 0.67이고 범위는 0.08-1.0 수준이었다. 본 조사에서 수행한 백미 중 무기비소 모니터링 한 결과에 대한 발암 위해도는 평균과 범위가 $9.37{\times}10^{-5}$ ($2.38{\times}10^{5}-1.90{\times}10^{-4}$)로 허용 수준인 $10^{-6}-10^{-4}$을 고려할 때 장기간의 쌀 섭취를 통한 암발생 확률은 낮게 나타나 위해성이 낮은 것으로 판단된다.
어류콜라겐 56건을 ICP-MS (Inductively coupled plasma-mass spectrometer)를 이용한 총비소 분석과 HPLC-ICP-MS (High performance liquid chromatography-Inductively coupled plasma-mass spectrometer)를 이용한 비소화학종 분석을 진행하였다. 그 결과 총비소 평균농도는 40.103±81.133 ㎍/kg (N.D.~586.686), 비소화학종 평균농도는 30.070±50.378 ㎍/kg (N.D.~313.871), 비소화학종 중 무기비소(As(III)와 As(V)의 합)의 평균농도는 24.610±32.706 ㎍/kg (N.D.~129.331)이었으며, As(V)가 가장 높은 비율을 차지했다. 콜라겐 제품 유형은 비소에 대한 기준·규격이 없으며, 본 연구 결과는 국내외 비소 기준과 기존 연구결과와 비교하였을 때 상대적으로 안전한 수준이라고 판단되었다. 그러나 1개 제품에서 총비소 586.686 ㎍/kg, 무기비소 8.119 ㎍/kg, 유기비소인 Dimethyl arsenate (DMA)가 305.752 ㎍/kg으로 캐나다의 유기비소 기준과 비교하였을 때 높게 검출되었다. 따라서 콜라겐 제품의 비소 안전을 확보하기 위해 지속적인 모니터링과 기준·규격 설정이 필요할 것으로 판단된다.
비소 오염이 심각한 것으로 알려진 울산광산과 인근지역의 수환경에 대한 비소 오염도와 종 분포 특성을 조사하였다. 채취한 광산 내 지하수 시료의 62%에서 우리나라 먹는물 수질 기준인 0.05 mg/l를 초과하는 비소 농도가 검출되었다. 비소는 모두 무기종으로, As(V)가 우세하고 일부 지점에서 As(III)이 검출되었다. 지하수 내 비소는 관측정을 통한 산화환원환경의 변화로 인해 새로운 평형으로 이동하는 과정 중으로 유추된다. 주변수계는 울산광산과 천곡약수가 비소의 주 오염원으로 파악되며, 지하수와 하천수 시료의 $30{\sim}33%$가 총 비소농도 0.05 mg/l를, $60{\sim}67%$ 시료가 0.01 mg/l를 초과하였다. 특히 천곡약수는 0.345 mg/l의 비소 농도를 보여 먹는물 수질기준의 7배에 달하는 오염도를 보인다. 지하수와 천곡약수에서 비소는 모두 As(V) 형태로 존재하였으나, 농도가 높은 일부 지점에서는 As(III)이 검출되었다. 한 지점에서는 DMA, AsB와 같은 유기비소가 소량 검출되어, 비소의 종 변이 또는 유기적 기작의 관련성을 제시한다.
본 연구에서는 물속 As(III)와 As(V)의 종 규명분석에 필요한 HPLC와 DRC-ICP-MS의 최적조건을 설정하고, 이를 이용하여 한강 팔당수계 10개 지류 천으로부터 채취한 시료중의 As(III)와 As(V)를 분석 검토하였다. 종 분리를 위한 HPLC의 이동상으로는 10 mM ammonium nitrate와 10 mM ammonium phosphate monobasic을 사용하였으며, flushing solvent로는 5% v/v 메탄올을 사용하였다. 검출기는 DRC-ICP-MS를, 반응기체는 산소를 사용하였다. 최적 분석조건을 설정하기 위하여 이동상의 pH, 유량 및 시료 주입량과 DRC의 산소 유량을 달리하여 검토한 결과, 이동상의 pH는 9.4, 유량은 1.5 mL/min, 시료 주입량은 100 $\mu$L, 산소의 유량은 0.5 mL/min이었을 때 가장 좋은 분석조건으로 나타났다. 검정곡선은 As(III)와 As(V)에 대해 모두 r$^2$ = 0.998 이상의 선형성을 나타냈으며, As(III)의 검출한계는 0.10 $\mu$g/L, 정확도(RSD)는 4.3%, 회수율은 95.2%, As(V)의 검출한계는 0.08 $\mu$g/L, 정확도(RSD)는 3.6%, 회수율은 96.4%로 나타났다. 분석시간은 4분이었다. 설정된 파라미터를 적용하여 한강 팔당수계 유입 10개 지류 천에서 채수한 시료를 분석한 결과, As(III)는 0.10$\sim$0.22 $\mu$g/L, As(V)는 0.44$\sim$1.19 $\mu$g/L의 범위로 나타났으며, 총 비소의 93.5%가 As(V)의 형태인 것을 확인할 수 있었다.
Background: In South Korea, areas around abandoned metal mines are designated as regions with high arsenic (As) contamination. However, studies assessing urinary As exposure, As metabolism, and relevant genetic polymorphisms in residents of these metal mine areas are lacking. Objectives: To identify factors associated with As exposure and evaluate the effects of MTHFR, As3MT, and GSTO1 genetic polymorphisms on As metabolism in residents of abandoned metal mine areas by measuring urinary As species. Methods: Urinary As species (arsenite [As3+], arsenate [As5+], monomethyl arsonic acid, and dimethylarsinic acid) were isolated using high-performance liquid chromatography in combination with inductively coupled plasma mass spectrometry (HPLC-ICP-MS). Four genetic polymorphisms (MTHFR A222V, MTHFR E429A, GSTO1 A140D, As3MT M287T) were analyzed in 144 residents of four areas around abandoned metal mines. Results: The study sample was comprised of 34.7% men and 65.3% women, with a mean age of 70.7±10.9 years. The urinary inorganic As concentration was higher among those consuming more than half locally produced rice (0.31 ㎍/L) than those consuming less than half such rice (0.18 ㎍/L). The urinary dimethylarsinic acid concentration was higher in the group that had consumed seafood in the past day (31.68 ㎍/L) than in those who had not (22.37 ㎍/L). Furthermore, individuals heterozygous in the MTHFR A222V and GSTO1 A140D polymorphism had higher urinary arsenic species concentrations than did individuals with a wild type or homozygous for the variant allele. Conclusions: Consumption of locally produced rice was associated with inorganic As exposure, whereas seafood consumption was associated with organic As exposure among residents of abandoned metal mine areas. There was no clear association between MTHFR A222V and GSTO1 A140D polymorphisms and As metabolism.
철 (산수)산화물은 높은 반응성과 큰 비표면적 등의 특성을 갖는 이차광물로서 환경관련 산업이나 연구에서 무기 및 유기 오염물질들을 효과적으로 제거할 수 있는 수착제로 널리 활용되어 오고 있다. 이러한 철 (산수)산화물들 중에서 침철석(${\alpha}$-FeOOH)은 지중에서 가장 많이 분포하고 안정된 광물로 알려져 있다. 본 연구에서는 이러한 침철석을 이용하여 비소를 제거하는데 있어서 주요한 기작인 흡착반응에 대하여 알아보았다. 순수한 침철석을 얻기 위하여 실험실에서 합성하였으며, 침철석의 다양한 광물학적, 물리화학적 특성들을 분석하여 비소와의 흡착반응을 해석하는데 이용하였다. 그리고 비소의 화학종별 침철석에 대한 흡착특성을 비교하기 위하여 흡착 등온식을 얻기 위한 평형흡착실험, pH에 따른 흡착실험, 흡착반응속도 실험 등을 수행하였다. 합성된 침철석의 영전하점(point of zero charge, PZC)은 7.6으로 다른 철 (산수)산화물들에 비해서 상대적으로 약간 높은 값으로 측정되었다. 침철석의 비표면적은 $29.2\;m^2/g$으로 다른 철 (산수)산화물들에 비해 비교적 낮게 나타나서 흡착력이 다소 떨어질 것으로 예상되었다. 침철석에 대한 친화도는 3가 비소(아비산 이온)가 5가 비소(비산 이온)보다 훨씬 더 커서 동일한 pH 조건에서 3가 비소가 5가 비소보다 침철석에 많이 흡착되는 것으로 조사되었다. pH에 따른 비소 화학종별 흡착특성을 살펴보면 3가 비소는 중성의 pH 범위(7.0~9.0)에서 가장 높은 흡착을 보였으며, 산성 또는 염기성 pH 조건에서는 흡착량이 크게 감소하는 것으로 나타났다. 5가 비소의 경우에는 낮은 pH 조건에서 가장 흡착이 잘 일어났으며 pH가 증가함에 따라서 흡착은 감소하는 것으로 나타났다. 이러한 거시적인 현상은 pH에 따라서 각 비소종의 화학적 존재형태와 침철석의 표면 전하가 변하기 때문에 발생하는 정전기적인 작용에 의한 것으로 생각된다. 침철석과 비소와의 흡착반응속도를 가장 잘 모사하는 반응속도 모델은 parabolic diffusion 모델인 것으로 평가되었으며, 회귀 분석 결과 5가 비소가 3가 비소보다 반응속도상수가 크게 나타났다.
본 연구는 최근 식생활 개선과 더불어 건강식의 원료로 수요가 크게 증가하고 있는 국내 유통 잡곡류에 대한 비소의 농도 수준을 확인하고, 비소를 구성하고 있는 화학종들을 분리 및 정량하여 섭취량에 따른 위해 수준을 확인하고자 하였다. 잡곡 12품목 188점을 현지 수거 후 분석에 활용하였는데, 총비소 분석은 일정량의 시료에 질산과 microwave를 이용하여 전처리한 후 ICP-MS를 이용하여 분석을 하였다. 비소 화학종 분리 및 정량을 위하여 HPLC로 화학종을 선택적으로 분리하고 검출기 역할을 하는 ICP-MS를 결합한 형태인 HPLC-ICP-MS를 이용하여 비소 화학종을 분리 분석하였다. 추출 용매로는 증류수, 말론산, 질산을 이용하여 추출 효율을 비교한 결과 1% 질산이 비소 화학종 모두에서 양호한 추출효율을 보여 최종적으로 1%질산을 추출용매로 선택하였고, 비소 화학종이 적절한 pH에서 전하를 띄는 특성을 고려하여 이동상으로는 ammonium carbonate, ammonium phosphate를 gradient 조건으로 분석하였다. 분석법 검증을 위하여 검출한계, 정량한계, 직선성 및 회수율 모두 AOAC에서 권장하는 기준을 만족하여 총비소 및 비소 화학종 분리 분석 결과에 대한 신뢰성을 확인하였다. 품목별 총비소 평균 농도는 찹쌀 $0.267{\pm}0.090mg/kg$, 검정현미 $0.241{\pm}0.137mg/kg$, 혼합곡 $0.183{\pm}0.045mg/kg$의 순으로 나타났고 무기비소 평균 농도는 찹쌀$0.149{\pm}0.056mg/kg$, 검정현미 $0.136{\pm}0.075mg/kg$, 혼합곡 $0.110{\pm}0.035mg/kg$의 순으로 총비소 결과값과 동일한 순서를 보였다. 총비소와 무기비소 농도의 상관 분석결과 총비소 농도가 높으면 무기비소 농도 또한 높은 농도를 보여 강한 양의 상관관계가 있음을 확인하였다. 위해 평가는 국민건강영양조사 자료(2012)를 근거로 잡곡에 대한 무기비소 위해 정도를 평가하였는데 품목별 무기비소 노출량은 혼합곡에서 $19.91{\mu}g/day$로 가장 높은 노출량을 보였고, 찹쌀 $1.07{\mu}g/day$, 검정현미 $0.77{\mu}g/day$, 보리 $0.13{\mu}g/day$, 콩 $0.11{\mu}g/day$ 순으로 나타났다. 품목별로는 혼합곡이 PTWI 대비 16.89%로 가장 높은 수준을 보였고, 찹쌀 0.91%, 검정현미 0.65%, 보리 0.11%, 콩 0.09%의 순으로 나타났다. 노출량에 따른 위해 수준은 잡곡 12품목 모두 일시에 섭취한다고 가정할 경우 PTWI 대비 18.69% 수준으로, 잡곡류에 대한 무기비소의 인체 노출 및 위해수준은 안전한 것으로 평가되었다.
Competition among anion species in solution for same sorption sites and soil surface can be of major significance in determining the effective mobility of any potentially adsorbing species. Major soil anion species include $OH^-$, $F^-$, $Cl^-$, $HCO_3{^-}$, $CO_3{^-}$, $NO_3{^-}$, $SO_4{^{2-}}$, and $PO_4{^{3-}}$. And some micro nutrients such as boron and molybdenum exist as $H_2BO_3{^-}$ and $MoO_4{^{2-}}$, as do some heavy metals such as chrome and arsenic as $CrO_4{^{2-}}$ and $HAsO_4{^{2-}}$. Pesticides such as 2,4,5-T and 2,4-D also exist as anions. Many anion species are retained by more complex mechanisms than the simple electrostatic attractions involved in most cation adsorption reactions. In binary system composed of two anions, the adsorption of one anion is influenced by the other anion due to the competition for the available and limited binding sites in soil constituents. The specifically adsorbed anions may compete more effectively for sorption sites than that of nonspecifically adsorbed anion. In this study, we aim to evaluate the mathematical models to determine the magnitude of concentration variations in adsorption due to competitive interactions between anions introduced to a system in binary mixtures.
Ka Jeong Lee;Eun Hye Kang;Minchul Yoon;Mi Ra Jo;Hong Sik Yu;Kwang Tae Son
Fisheries and Aquatic Sciences
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제25권12호
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pp.626-636
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2022
Shellfish are exoskeleton-bearing aquatic invertebrates that consume various organic and inorganic substances floating in seawater through filter feeding. Heavy metals are known as absorbed and accumulated in seawater. Some of the toxic heavy metals are highly accumulated in seawater, and exposure to them can cause a variety of risks to the human body. Since Koreans like to eat seafood, they are more likely to be exposed to contaminated seafood with heavy metals. In this study, nine types of heavy metals were analyzed on ten different shellfish species in the coastal area of South Korea. The risk assessment was also done on shellfish in which heavy metals were detected. Zinc (Zn) and copper (Cu) were identified at an average of 56.7 mg/kg (6.70 to 466 mg/kg) and 13.2 mg/kg (0.064 to 143 mg/kg), respectively. Lead (Pb) average of 0.208 mg/kg (0.000750 to 1.02 mg/kg), cadmium (Cd) average of 0.454 mg/kg (0.0388 to 1.56 mg/kg) and mercury (Hg) average of 0.0266 mg/kg (0.00548 to 0.174 mg/kg) were identified. Additionally, arsenic (As), chromium (Cr), nickel (Ni), and silver (Ag) were also identified as average concentrations of 4.02 (0.460 to 15.0 mg/kg), 0.167 (< limit of quantification [LOQ] to 0.820 mg/kg), 0.281 (< LOQ to 1.46 mg/kg), and 0.158 mg/kg (< LOQ to 1.15 mg/kg). The result indicates that the monitoring results of heavy metals in most shellfish satisfied the Korean standard. However, Pb and Cd have exceeded some foreign standards, such as the United States and the EU. The permissible human exposure calculated using the heavy metal intake and detection amount was lower than the Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives human safety standard, and the risk of heavy metals from shellfish consumption was at an acceptable level.
비소는 독성이 매우 큰 물질로 지하수 환경에서 산출빈도가 높다. 지하수 내 비소는 환원환경에서 무기비소인 아비산염의 형태로 존재하며, 산화한경에서 비산염의 형태로 존재한다. 아비산염은 비산염보다 독성이 높으며, 금속(수)산화물의 표면에 흡착이 잘 되지 않아 이동성이 높다. 이러한 이유로 독성이 높은 아비산염을 비산염으로 산화시켜 독성을 저감시키는 공정에 대한 연구가 수행되어져 왔다. 특히 광산화 공정은 운전이 간단하면서 경제적이며 효율이 높다고 알려져 있다. 본 연구에서는 광산화공정에서 기존에 광촉매로 주로 사용되어온 $TiO_2$를 대신하여 자연 상에서 산출되는 침철석을 광촉매로 이용하여 지하수 내에서 아비산염을 비산염으로 산화시키는 공정의 효율에 영향을 미치는 다양한 인자들을 평가하였다. 연구결과, 용존 양이온의 종류보다는 총 농도가 아비산염의 광촉매 산화에 영향을 미치는 것을 확인하였으며, pH가 높은 환경에서 아비산염의 광촉매 산화효율이 더욱 높게 나타나는 것을 확인하였다. 아비산염과 비산염이 공존할 경우, 흡착에 의한 비소의 제거는 아비산염과 비산염의 침철석에 대한 친화도에 따라 약간의 영향을 미치는 것으로 보이나, 아비산염의 광촉매 산화에는 영향을 미치지 않는 것으로 나타났다. 그리고 휴믹산은 아비산염의 광촉매 산화 공정간 수산화라디칼과 슈퍼옥사이드 라디칼과 같은 활성산소종과 반응하여 아비산염의 광촉매 산화 효율을 감소시키는 것으로 나타났다. 또한 아비산염의 광촉매 산화 공정간 전자 수용체로서 산소를 주입할시 가장 높게 효율이 증진되는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 연구결과를 종합할 때, 공정의 최적화를 통하여 지하수 등의 수환경 내 존재하는 아비산염의 독성은 침철석을 이용한 광촉매 산화에 의하여 저감될 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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