정보 통신 분야의 발전에 따라 기존의 전자 기기들은 평면성을 벗어나 투명 유연하고 깨지지 않는 특성이 요구되고 있다. 이러한 부가적인 특성을 갖춘 기기들의 제조를 위해서는 전극의 투명성과 유연성을 동시에 갖고 있어야 하지만, 현재 가장 대표적으로 이용되는 투명전극인 ITO (Indium Tin Oxide)는 유연하지 못하다는 단점과 자원적인 한계를 갖고 있다. 이에 따라 ITO의 한계를 극복하기 위해 다양한 물질들을 이용한 대체 재료 개발이 활발히 연구되고 있으며 대체 물질들의 복합화를 통해 더 향상된 물성을 발현시키기 위한 연구가 진행되고 있다. 본 총설에서는 ITO의 한계를 극복하고 투명전극으로서의 응용 가능한 대체 물질들에 대한 연구 현황을 정리하였다.
투명전도성산화물(transparent conducting oxides, TCOs) 박막으로써 널리 쓰이는 산화인듐주석(indium tin oxide, ITO)은 전기 전도성과 광 투과성이 우수하여 주로 유기발광다이오드(organic light-emitting diode, OLED)의 전극, 발광다이오드(light-emitting diode, LED)의 current spreading 층 및 태양전지(solar cell)의 윈도우층(window layer) 등의 광전자 소자로 응용되고 있으나, 고가의 indium 가격과 인체에 유해한 독성 등이 문제점으로 지적되고 있다. 따라서 indium의 함량을 저감한 새로운 조성의 TCO 또는 indium을 함유하지 않은 친환경적인 TCO 대체 재료 개발의 필요성이 증대되고 있다. 이러한 재료 중 하나인 AZO (Al-doped zinc oxide, $Al_2O_3$: 2 wt.%)는 3.82eV의 넓은 에너지 밴드갭을 가지며, 가시광선 및 근 적외선 파장 영역에 대하여 90% 이상의 높은 투과율을 나타낸다. 또한, 습식식각이 가능하며, 매우 풍부하여 원가가 매우 저렴하고, 독성이 없다. 본 연구에서는 박막 증착율이 높고, 제작과정의 조정이 용이한 RF magnetron 스퍼터를 이용하여 glass 기판 위에 AZO 박막을 성장하고, $N_2$ 분위기에서 다양한 온도 조건에서 열처리(rapid thermal annealing, RTA)하여 전기 및 광학적 특성에 대하여 비교 분석하였다. 또한, 이후에 기존의 성장방법과 달리 고가의 진공 장비를 사용하지 않고, 저온에서도 간단한 구조의 장비를 이용하여 균일한 나노구조를 성장시킬 수 있는 전기화학증착법(electrochemical deposition)으로 AZO 박막위에 ZnO 나노로드를 다양한 성장조건에 따라 성장시켜 광학적 특성을 비교 분석하였다.
인듐은 희유금속으로 주로 ITO제조에 사용된다. 본 총설에서는 인듐을 함유한 2차자원을 침출한 용액으로부터 인듐을 분리하기 위한 용매추출, 이온교환 및 석출법에 대한 공정 조건 및 장단점을 조사했다. 보통 정도의 산성용액에서 인듐의 추출제로 D2EHPA가 가장 많이 사용되고 있으며, 매우 강한 염산용액에서는 아민계 추출제가 사용된다. 일반적으로 이온교환수지의 인듐 흡착량이 낮으므로, 인듐의 농도가 낮은 경우에 한해 이온교환은 용매추출보다 장점이 있다.
Oxide TFT (thin film transistor) active channel layer에 대한 저온 열처리 공정은 투명하고 flexibility을 기반으로하는 display 산업과 AMOLED (active matrix organic light emitting diode) 분야 등 다양한 분야에서 필요로 하는 기술로서 많은 연구가 이루어지고 있다. 과거 active layer는 ALD (atomic layer deposition), CVD (chemical vapor deposition), pulse laser deposition, radio frequency-dc (RF-dc) magnetron sputtering 등과 같은 고가의 진공 장비를 이용하여 증착 되어져 왔으나 현재에는 진공 장비 없이 spin-coating 후 열처리 하는 저가의 공정이 주로 연구되어 지고 있다. Flexible 기판들은 일반적인 OTFT (oxide thin films Transistor)에 적용되는 열처리 온도로 공정 진행시 열에 의한 기판의 손상이 발생한다. Flexible substrate의 열에 의한 기판 손상을 막기 위해 저온 열처리 공정이 연구되고 있지만 기존 열처리와 비교하여 소자의 특성 저하가 동반 되었다. 본 연구에서는 Si 기판위에 SiO2 (100)를 절연층으로 증착하고 그 위에 IZO (indium zinc oxide) solution을 spin-coating 한뒤 $250^{\circ}C$ 이하의 온도에서 열처리하였다. 저온 공정으로 인하여 소자의 특성 저하가 동반 되었으므로 소자의 저하된 특성 복원하고자 post-treatment로 고가의 진공장비가 필요 없고 roll-to roll system 적용이 수월한 remote-type의 APP (atmospheric pressure plasma) 처리를 하였다. Post-treatment로 APP를 이용하여 $250^{\circ}C$ 이하에서 소자에 적용 가능한 on/off ratio를 얻을 수 있었다.
Indium zinc oxide (IZO) 박막이 radio frequency reactive magnetron sputtering 방법을 이용하여 증착되었으며 여러 가지 공정변수 중에서 $O_{2}$ 농도와 증착 후에 열처리 온도를 선택하여 박막의 광학적, 전기적 그리고 구조적인 특성을 조사하였다. $O_{2}$ 농도가 증가할수록 IZO 박막의 증착속도는 감소하였고 저항도는 증가하였으며 투과도는 약간 증가하는 경향을 보였다. Atomic force microscopy 분석의 결과로부터, 순수한 아르곤에서 증착된 박막의 표면이 가장 거칠었고 $O_{2}$가 첨가된 조건에서 증착된 박막들은 덜 거칠었다. 순수한 아르곤의 조건에서 증착된 IZO 박막들을 각각 250, 350, 그리고 $450^{\circ}C$에서 열처리하였다. 투과도와 저항도는 순수한 아르곤 조건에서 증착된 시료에서 가장 낮게 나타났고 $250^{\circ}C$의 열처리 온도까지 낮은 저항도가 유지되었다. 박막의 표면은 높은 온도에서 열처리된 시료일수록 더 매끄러운 표면을 가졌다. X-ray diffraction 결과를 통해서 높은 온도에서 열처리된 시료일수록 박막의 결정화가 잘 이루어진 것을 알 수 있었다.
본 연구에서는 휴대용 기기의 터치스크린에 사용된 ITO (Indium Tin Oxide) 투명전극의 재활용에 대한 환경성 평가를 실시하였다. ITO 전극의 경우 도전성과 함께 투명성을 가지는 재료로서 터치 패널이나 LCD (Liquid Crystal Display), ELD (Emitting Light Device), PDP (Plasma Display Panel) 등 각종 디스플레이 장치의 제조를 위한 투명전극으로 수요가 증가하는 추세이다. 특히 인듐과 같은 희소금속을 함유하고 있기 때문에 국가 전략적으로 반드시 재활용되어야 한다. 또한 매립이나 폐기시 발생하는 환경오염 및 인간에게 미치는 영향도 고려해야 한다. 이에 대해 Material Life Cycle Assessment (MLCA)를 이용하여 ITO를 재활용과 매립의 두 가지 처리방법에 따른 환경부하를 정량적으로 분석하고자 한다. 또한 이산화탄소 배출과 투입된 에너지량도 계산하였다. 재활용은 폐 디스플레이에 포함된 ITO의 10, 20, 30%를 회수했을 때를 기준으로 한다.
현재 투명전극(Transparent Conductive Oxide: TCO)은 평판 디스플레이, 태양전지, 터치패널, 투명 트렌지스터의 전극 등 여러 분야에서 연구되어지고 있으며, 주로 IT 산업의 핵심재료로 ITO (Indium Tin Oxide)가 사용되고 있다. ITO 박막은 주로 스퍼터 공정을 통해 제작이 되며, 전기전도도가 우수하며 높은 Optical Band Gap을 가지고 있어 투명전극으로 많이 사용되고 연구되어지고 있다. 산화물 박막을 증착할 때 산소유량에 따라 박막의 물성이 변하거나 박막의 특성이 저하되는 현상 등을 가지고 있어 공정시 산소유량이 중요한 변수로 작용하게 된다. 본 연구에서는 증착 공정 중 발생하는 플라즈마의 방출광을 가지고 산소의 대표적인 파장의 방출광을 관찰하여 방출광이 변화함에 따라 실시간으로 산소가스유량이 제어됨을 확인하였으며, 또한 산소유량제어를 통해 생성된 박막의 전기적 특성 및 광학적 특성 등 박막의 물성을 비교하였다.
We have demonstrated ink-jet printed indium tin oxide (ITO) and indium tin zinc oxide (IZTO) electrodes for cost-efficient organic solar cells (OSCs). By ink-jetting of crystalline ITO nano-particles and performing a rapid thermal anneal at $450^{\circ}C$, we were able to obtain directly patterned-ITO electrodes with an average transmittance of 84.14% and a sheet resistance of 202.7 Ohm/square without using a conventional photolithography process. The OSCs fabricated on the directly patterned ITO electrodes by ink-jet printing showed an open circuit voltage of 0.57 V, short circuit current of 8.47 mA/cm2, fill factor of 44%, and power conversion efficiency of 2.13%. This indicates that the ITO directly-patterned by ink-jet printing is a viable alternative to sputter-grown ITO electrodes for cost-efficient printing of OSCs due to the absence of a photolithography process for patterning and more efficient ITO material usage.
The optical and electrical properties of the amorphous indium gallium zinc oxide thin-film transistor ($\alpha$-IGZO TFT) were studied. When the $\alpha$-IGZO TFT was illuminated at a wavelength of 660 nm, the off-state drain current slightly increased, while below 550 nm it increased significantly. The $\alpha$-IGZO TFT was found to be extremely sensitive, with deep-level defects at approximately 2.25 eV near the midgap. After UV light illumination, a slight change occurred on the surface of the $\alpha$-IGZO films, such as in terms of the oxygen 1s spectra, resistivity, and carrier concentrations. It is believed that these results will provide information regarding the photo-induced behaviors in the $\alpha$-IGZO films.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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