The high-quality carbon nanofibers were prepared by chemical vapor deposition of gas mixtures of CO-H2 and C3H8-H2 over Fe-Cu and Ni-Cu bimetallic catalysts. The yield and structure of carbon nanofiber produced were altered by the change of catalyst composition and reaction temperature. The high yields were obtained around 500$^{\circ}C$ with e-Cu catalyst and around 700-750$^{\circ}C$ with Ni-Cu catalyst and the relatively higher yields were obtained with the bimetallic catalyst containing 50-90% of Ni and Fe respectively in comparison with the pure metals. The carbon nanofibers produced over the Fe-Cu catalyst at around 500$^{\circ}C$ with the maximum yields had the highest surface ares of 160-200 m2/g around 650$^{\circ}C$ which was slightly lower than the temperature for maximum yields. In order to examine the characteristics of carbon nanofibers as catalyst support Ni and Co metals were supporte on the carbon nanofibers and CO hydrogenation reaction was performed with the catalysts. The particle size distribution of Ni and Co supported over the carbon nanofibers were 6-15 nm and the CO hydrogenation reaction rate with the carbon-nanofiber supported catalysts was much higher than that over the other supports.
이중고리형 불포화탄화수소 화합물인 methylcyclopentadiene dimer(MCPD)의 수소화 및 이성화반응에 관한 연구를 행하였다. Exo 화합물은 2단계의 수소화반응 후에 이성화반응에 의해 제조되었다. 수소 1몰이 첨가되는 1차 수소화 반응은 $100^{\circ}C$이상의 반응온도에서는 다이머가 분해되어 모노머가 생성이 증가되었다. 1차 수소화 반응에 의하여 DHDMCPD[dihydrodi(methylcyclopentadiene)]가 생성된 후 2차 수소화반응을 진행하여 THDMCPD[tetrahydrodi (methylcyclopentadiene)]를 제조하였는데, 2차 반응온도조절에 의해 exo와 endo 비율이 변화되었다. 공정개선을 위하여 2단 가열반응기를 사용함으로 연속식 1, 2차 수소화 조건을 확립하였고 또한 endo THDMCPD로부터 exo 형태로 의 이성화반응에 할로겐화 알루미늄과 같은 할로겐화 금속촉매와 고체산 촉매를 사용하여 촉매의 활성을 비교하였다.
Cu/ZnO/$Al_2O_3$ is widely used methanol synthesis catalyst at elevated pressures P (50 to 100 bar) and temperatures T (473 to 573 K) using $CO_2$, CO, $H_2$ syngas mixture. Although Cu step and planar defects have been regarded as active sites in this catalyst, detailed $CO_2$ hydrogenation procedure has been still unknown and debated as well as initial intermediate. In this study, we investigated the mechanism of $CO_2$ hydrogenation on Cu(111) model surface at P (1 bar) and T (298 to 450 K) using reflection absorption infrared spectroscopy (RAIRS). Two distinct formates by hydrogenation of $CO_2$, on step and on terrace, show different behavior with elevating temperature. The peak intensity of on step formate was continuously decreased above 360 K up to 450K in contrast to the increase of on terrace formate. These phenomena are strong possibilities that the formate is initial intermediate and is desorbed by hydrogenation reaction because thermal desorption temperature of formate (~470 K) is much higher than desorption of on step formate. And the formate production peak of on step site was weakly correlated with CO formation.
금을 공침법으로 고분산시켜 제조한 촉매와 함침법으로 제조한 금 및 코발트 촉매상에서의 부타디엔과 펜타디엔의 수소화 활성 및 생성물 분포를 상압 유통식 반응기에서 조사하여, 고분산 금 입자의 수소화 반응특성 및 그의 역할에 대하여 검토하였다. 고분산된 담지 금 촉매의 수소화 활성은 함침법으로 제조한 촉매에 비하여 크게 증가하였고, 100% 전환율에서도 부분 수소화만이 진행되어 부텐의 선택율은 거의 100%이었다. 그러나 코발트 담지 촉매에서는 부탄까지 쉽게 수소화되었다. 이와 같은 금 촉매의 특성은 담체와의 계면에 존재하는 금이 수소화 적절한 친화력을 가지는 독특한 성질 때문으로 생각되었다. 고분산 담지 금 촉매의 부타디엔 및 펜타디엔에 대한 생성물 분포에서 각각 1-부텐이 60~67%, 그리고 2-펜텐이 약 62%로 거의 일정하게 얻어졌는데, 이는 공역디엔의 통계학적 수소부가 개념으로 설명할 수 있었다.
지구온난화를 방지하기 위하여 대기중에 방출되는 이산화탄소를 고정화시키는 기술의 하나로 이산화탄소를 접촉수소화시키는 연구를 수행하였다. 수소화 촉매로는 $Cu/ZnO/Cr_2O/Cr_2O_3/Al_2O_3$를 기본으로 하여 여기에 팔라듐을 추가한 촉매들을 이용하였으며, 200서 $350^{\circ}C$ 사이의 온도에서 상압 및 고압의 조건에서 수소화 반응을 행하였다. 그 결과 수소화 반응에 가장 적합한 반응조건은 반응온도 $250^{\circ}C$, 반응압력 30기압 이상에서 메탄올의 선택도와 수율이 제일 좋았다. 그러나 예상한 바와는 달리 팔라듐의 첨가에 의한 반응성의 향상은 없었다.
Toemen, Susilawati;Bakar, Wan Azelee Wan Abu;Ali, Rusmidah
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제35권8호
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pp.2349-2356
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2014
The recycling technology by the catalytic conversion is one of the most promising techniques for the $CO_2$ treatment of coal burning power plant flue gases. The conversion of $CO_2$ to valuable product of $CH_4$ can be used as a fuel to run the turbine for electricity generation. Through this technique, the amount of coal needed for the combustion in a gas turbine can be reduced as well as $CO_2$ emissions. Therefore, a series of catalysts based on cerium oxide doped with copper, nickel and manganese were prepared by impregnation method. From the characterization analysis, it showed that the prepared catalysts calcined at $400^{\circ}C$ were amorphous in structure with small particle size in the range below 100 nm. Meanwhile, the catalyst particles were aggregated and agglomerated with higher surface area of $286.70m^2g^{-1}$. By increasing the calcination temperature of catalysts to $1000^{\circ}C$, the particle sizes were getting bigger (> 100 nm) and having moderate crystallinity with lower surface area ($67.90m^2g^{-1}$). From the catalytic testing among all the prepared catalysts, Mn/Ce-75/$Al_2O_3$ calcined at $400^{\circ}C$ was assigned as the most potential catalyst which gave 49.05% and 56.79% $CO_2$ conversion at reaction temperature of $100^{\circ}C$ and $200^{\circ}C$, respectively.
Kim, Young Jin;Lee, Jae Hyeok;Widyaya, Vania Tanda;Kim, Hoon Sik;Lee, Hyunjoo
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제35권4호
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pp.1117-1120
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2014
Ru/C-catalyzed hydrogenation of m-xylylene diamine into 1,3-cyclohexanebis(methylamine) was greatly accelerated by the presence of $LiNO_3$, $NaNO_2$, or $NaNO_3$. It was found that the effect of the nitrate salt was significantly affected by the size of cation. The promoting effect of the nitrate salt increased with the decrease of the cation size: $LiNO_3$ ~ $NaNO_2$ > $KNO_3$ > $CsNO_3$ >> [1-butyl-3-methylimidazolium]$NO_3$. XRD analysis of the recovered catalysts after the hydrogenation reactions showed that $LiNO_3$ and $NaNO_2$ were completely transformed into LiOH and NaOH, respectively, along with the evolution of $NH_3$, while $KNO_3$ and $CsNO_3$ remained unchanged.
칼륨과 티타니아 담체가 일산화탄소 수소화 반응에서 분자량이 큰 불포화 탄화수소의 합성에 유리할 것으로 예상하여, 칼륨염이 첨가된 티타니아 담지 코발트 촉매를 제조하여 일산화탄소 수소화 반응에 사용하였다. 칼륨과 티타니아 담체는 일산화탄소 수소화 반응에서 분자량이 큰 불포화 탄화수소 화합물을 합성하는 데 있어 중요한 역할을 하였을 뿐 아니라, 탄소 누적에 의한 촉매의 비활성화 방지에도 기여하였다. 이는 티타니아 담체가 코팔트 금속과 강한 상호작용을 하고, 칼륨은 코발트 금속에 전자를 풍부하게 하는 전자 공급자로 작용하여 일산화탄소의 흡착력을 증가시켰기 때문으로 믿어진다.
에탄올의 제조시 불순물로서 미량 생성되는 크로톤 알데히드를 수소와 반응시켜 n-부틸알콜로 전환하여 불포화 탄화수소를 제거하는 공정에 액상수소 첨가반응을 이용하고자 하며, 기존의 기상 수소첨가반응보다 월등한 에너지 절약 효과가 있다. 반응촉매는 내구성 및 가격 등 경제적인 측면을 고려하여 니켈촉매를 선택하였으며, 반응전화율의 측정은 PMT(permanganate time) test 방법을 적용하였다. PMT는 에탄올에 미량으로 함유되어 있는 크로톤알데히드의 초기농도 증가에 따라 급격히 감소하였으며, 크로톤 알데히드로부터 n-부틸알콜로의 수첨반응은 탄소-탄소 이중결합의 환원 후, 알데히드의 환원 과정이 연속적으로 일어나고, 각 반응단계는 0차 반응속도 상수를 가진다. 실험조건 범위 내에서는 반응 온도가 높을수록, LHSV가 느릴수록 PMT는 길어지고, 반응압력은 PMT와 거의 무관함을 보였다.
Duan, Huamei;Yang, Yunxia;Patel, Jim;Burke, Nick;Zhai, Yuchun;Webley, Paul A.;Chen, Dengfu;Long, Mujun
Carbon letters
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제25권
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pp.33-42
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2018
Activated carbon (AC) was modified by ammonium persulphate or nitric acid, respectively. AC and the modified materials were used as catalyst supports. The oxygen groups were introduced in the supports during the modifications. All the supports were characterized by $N_2$-physisorption, Raman, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), transmission electron microscopy (TEM), and thermogravimetric analysis. Methanol synthesis catalysts were prepared through wet impregnation of copper nitrate and zinc nitrate on the supports followed by thermal decomposition. These catalysts were measured by the means of $N_2$-physisorption, X-ray diffraction, XPS, temperature programmed reduction and TEM tests. The catalytic performances of the prepared catalysts were compared with a commercial catalyst (CZA) in this work. The results showed that the methanol production rate of AC-CZ ($23mmol-CH_3OH/(g-Cu{\cdot}h)$) was higher, on Cu loading basis, than that of CZA ($9mmol-CH_3OH/(g-Cu{\cdot}h)$). We also found that the modification methods produced strong metal-support interactions leading to poor catalytic performance. AC without any modification can prompt the catalytic performance of the resulted catalyst.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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