본 연구는 고방사성해수폐액에 함유되어 있는 주요 고방사성 핵종인 Cs을 제거하기 위하여 IE911 (crystalline silicotitanate)에 의한 흡착 제거를 수행하였다. Cs의 효율적 흡착제거 및 2차 고체폐기물의 발생량을 최소화하기 위하여 IE911-Cs 흡착은 m/V (흡착제 질량/용액 부피) 비=2.5 g/L, 흡착시간은 1 시간 정도가 효과적이었다. 이때 Cs은 약 99%, Sr은 5% 이하가 각각 흡착되었다. 또한 IE911-Cs 흡착은 Langmuir 등온식 및 유사 (pseudo) 2차 속도 식으로 표현할 수 있으며, 흡착속도상수(k2)는 Cs의 초기농도 및 입자크기 증가에 따라 감소하는데 반하여, m/V 비, 온도 및 교반속도 증가에 따라서는 증가하고 있다. IE911-Cs 흡착의 활성화에너지는 약 79.9 kJ/mol 로, IE911-Cs 흡착이 보다 강력한 결합 형태를 이룬 화학적 흡착임을 보여주고 있다. 그리고 음수 값의 Gibbs 자유에너지 및 엔탈피는 IE911-Cs의 흡착반응이 정반응의 발열반응이고, 저온에서 반응이 상대적으로 활발함을 의미하며, 음수 값의 엔트로피는 흡착된 Cs이 IE911에 균일하게 정렬되어 있음을 나타낸다.
Bentonite is a recommended material for the multiple barriers in the final disposal of low-level radioactive waste (LLW) to prevent groundwater intrusion and nuclear species migration. However, after drying-wetting cycling during the repository construction stage and ion exchange with the concrete barrier in the long-term repository, the bentonite mechanical behaviors, including swelling capacity and hydraulic conductivity, would be further influenced by the groundwater intrusion, resulting in radioactive leakage. To comprehensively examine the factors on the mechanical characteristics of bentonite, this study presented scenarios involving MX-80 and KV-1 bentonites subjected to drying-wetting cycling and accelerated ion migration. The experiments subsequently measured free swelling, swelling pressure, and hydraulic conductivity of bentonites with intrusions of seawater, high pH, and low pH solutions. The results indicated that the solutions caused a reduction in swelling volume and pressure, and an increase in hydraulic conductivity. Specifically, the swelling capability of bentonite with drying-wetting cycling in the seawater decreased significantly by 60%, while hydraulic conductivity increased by more than three times. Therefore, the study suggested minimizing drying-wetting cycling and preventing seawater intrusion, ensuring a long service life of the multiple barriers in the LLW repository.
본 연구는 AgX (Ag-함침 X zeolite)에 의해 고방사성해수폐액 (HSW)의 발생초기에 함유되어 있는 고방사성 요오드($^{131}I$)의 흡착, 제거를 목표로 수행하였다. AgX에 의한 I의 흡착 (AgX-I 흡착)은 AgX 내 Ag-함침농도가 증가할수록 증가하며, 함침농도 30wt% 정도가 적당하였다. AgX (Ag-함침 약 30~35wt%)로부터 Ag의 침출농도는 해수폐액에 함유되어 있는 chloride 이온에 의한 AgCl 침전 등으로 증류수보다 덜 침출 (<1 mg/L) 되었다. AgX-I 흡착은 초기 I 농도 0.01~10 mg/L의 경우 m/V(흡착제량/용액부피의 비)=2.5 g/L에서 99% 이상 흡착제거 되어 I의 효율적 제거가 가능함을 알 수 있다. AgX-I 흡착제거는 해수폐액 보다는 증류수에서 수행하는 것이 효과적이고, 온도의 영향은 미미한 것 같으며, 흡착평형등온선은 Languir 보다는 Freundlich 등온선으로 표현하는 것이 양호하였다. 한편 AgX-I 흡착속도는 유사 2차 속도식을 만족하고 있으며, 속도상수 ($k_2$)는 $C_i$ 증가에 따라 감소하고 있지만, m/V 비 및 온도 증가에 따라서는 증가하고 있다. 이때 흡착 활성화에너지는 약 6.3 kJ/mol 로 AgX-I 흡착은 약한 결합형태의 물리적흡착이 지배적일 것으로 보인다. 그리고 열역학적 매개변수를 평가(음수 값의 Gibbs 자유에너지 및 양수 값의 엔탈피)에 의해 AgX-I 흡착이 자발반응(정반응)의 흡열반응이며, 고온에서 반응이 양호함을 나타내었다.
본 연구는 고방사성해수폐액 (HSW)으로부터 Barium (Ba)이 함침된 4A 제올라이트 (BaA)에 의한 고방사성핵종 중에 하나인 Sr의 흡착 제거를 수행하였다. BaA에 의한 Sr의 흡착 (BaA-Sr)은 Ba의 함침농도 20.2wt% 이상에서 Ba의 함침농도가 증가할수록 감소하며 Ba 함침농도는 20.2wt% 정도가 적당하였다. 그리고 BaA-Sr 흡착은 BaA 내 4A에 의한 Sr 흡착 (4A-Sr)에 $BaSO_4$ 침전에 따른 Sr 공침이 첨가되어, Sr의 농도가 0.2 mg/L 이하 (HSW 내 실제 Sr 농도 수준)에서 BaA는 m/V (흡착제량/용액 부피)=5 g/L, 4A는 m/V >20 g/L에서 99% 이상의 Sr 제거가 가능하였다. 이는 흡착제 단위 g 당 Sr의 처리용량 및 2차 고체폐기물 (폐흡착제 등) 발생량 저감화 차원에서 BaA-Sr 흡착이 4A-Sr 흡착보다 우수함을 나타낸다. 또한 BaA-Sr 흡착이 증류수보다 해수폐액에서 Sr의 제거능이 우수하여 HSW로부터 직접 Sr을 제거하는 데 효과적일 것으로 보인다. 반면에 BaA에 의한 Cs의 흡착 (BaA-Cs)은 주로 BaA 내 4A에 의해서 이루어지고 있어 함침 Ba의 영향은 거의 없는 것 같다. 한편 BaA-Sr 흡착속도는 유사 2차 속도식으로 표현할 수 있으며, Sr의 초기농도 및 V/m 비 증가에 따라서 속도상수 ($k_2$)는 감소하지만 평형흡착량 ($q_e$)은 증가하고 있다. 그러나 용액의 온도증가에 따라서는 반대로 $k_2$는 증가하지만 $q_e$는 감소하고 있다. BaA-Sr 흡착 활성화에너지는 약 38 kJ/mol 로 강력한 결합 형태를 이룬 화학흡착은 아니더라도 물리적 흡착보다 화학적 흡착이 지배적일 것으로 보인다.
Park, Se-Moon;Park, Jong-Kil;Kim, Jong-Bin;Shin, Sang-Woon;Lee, Myung-Chan
Nuclear Engineering and Technology
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제31권5호
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pp.506-511
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1999
The pilot system for radioactive liquid laundry waste was developed with treatment capacity, 1ton/hr and set up in the Yong Kwang unit #4. The system is composed of tank module, RO systems and a UV/$H_2O$$_2$photo-oxidation unit. The RO system consists of the BW unit (low-pressure RO for brackish water desalination) and the SW unit (high-pressure RO for seawater desalination). The BW unit possesses 4 RO membranes and it can reduce the feed water volume down to 1/10. This concentrated feed water can be reduced again up to 1/10 in its volume in the SW unit composed of 4 RO membranes. The UV/$H_2O$$_2$ photo-oxidation process unit was used for the detergent degradation. The operation of the pilot system was carried out and verified in its capability through the continuous operation and concentration operation using the actual liquid waste from the power plant. The design criteria and data for industrialization were yielded. The efficiency of the UV/$H_2O$$_2$ photo-oxidation process and the optimum operational procedure were evaluated. The decontamination factors for radioactive cobalt and cesium were measured. This on-site test showed the experimental result in the DF$\geq$300 and volume reduction factor$\geq$100.
한국지구물리탐사학회 2003년도 Proceedings of the international symposium on the fusion technology
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pp.335-339
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2003
The estimation of seawater intrusion into deep aquifers has been becoming an important subject in terms of site characterization for geological disposal of radioactive waste. Conventional direct-current resistivity methods have been used for ground water explorations and recently have been applied to environmental problems. However, electromagnetic methods are more practical and useful for such a deep investigation. We consider audio-frequency magnetotelluric (AMT) and surface-to-borehole electromagnetic (EM) tomography methods as promising tools for the investigation of deep aquifer. These methods were tested in the Hasunuma area, Chiba Prefecture, Japan. Although the study area is in an urban area, high-quality AMT data were acquired, which was mainly accomplished by night-time data recording and remote-reference data processing. One-dimensional inversion results of the AMT data revealed two extremely conductive zones, which is consistent with the electrical conductivity profile of pore water in core samples. It can be interpreted as the seawater intrusions into both zones. However, the chemical analysis of the groundwater sampled in the deep zone suggests that this groundwater must be fossil seawater that had been confined during sedimentation processes. In addition, the permeability coefficient of the deep layer is very low. Thus the deep conductive zone corresponds to the fossil seawater regarded as being difficult to flow.
본 연구에서는 고염/고방사성 폐액 내 함유된 주요 고방사성핵종인 Cs 제거를 목적으로 고효율의 복합 흡착제(potassium cobalt ferrocyanide (PCFC)-loaded chabazite (CHA)) 합성 및 이의 적용성을 평가하였다. 복합 흡착제는 Cs을 비롯한 다른 입자를 수용할 수 있는 CHA를 지지체로 선정하였으며, $CoCl_2$ 및 $K_4Fe(CN)_6$ 용액의 단계적인 함침/침전을 통해 PCFC를 CHA 세공 내에 고정화함으로써 합성하였다. 복합 흡착제의 합성 시 평균 입자크기가 $10{\mu}m$ 이상의 CHA를 지지체로 사용할 경우, PCFC 입자는 안정적인 형태로 고정화되었다. 또한, 합성 시 복합 흡착제의 정제를 증가시키는 세척 방법을 최적화함으로써, 복합 흡착제의 물리적 안정성이 향상되었다. 최적의 합성법을 통해 얻은 복합 흡착제에 의한 Cs 흡착 시, 담수(무염조건) 및 해수(고염 조건)에서 모두 빠른 흡착 속도를 보였으며, 염 농도와 무관하게 비교적 높은 분배계수 값($10^4mL{\cdot}g^{-1}$ 이상)을 나타내었다. 그러므로, 본 연구에서 합성한 복합 흡착제는 CHA 및 PCFC가 각각 가지고 있는 물리적 안정성과 Cs에 높은 선택성 등을 고려하여 촤적화한 소재이며, 고염/고방사성폐액에 함유되어 있는 Cs을 고효율로 신속하게 제거할 수 있음을 알 수 있다.
본 연구는 방사성 폐기물 처분장의 지하수 화학 조건을 조절하는 수리지구화학 특성을 규명할 목적으로 수행되었다. 이를 위해 처분장 주변의 관측공 중 12개의 관측공이 선정되었으며, 이들 시료를 심도별로 총 46 지점에서 채취하였다. 또한 지표수 3점과 해수 1점의 시료도 채취하였다. 채취된 시료는 양/음이온 분석이 수행되었으며, 물과 용질의 기원을 규명할 추적자로서 산소-수소, 삼중수소, 탄소, 황 동위원소도 분석되었다. 산소-수소 동위원소 분석 결과 지표수와 지하수는 모두 강우 기원임을 보여주었으며, 삼중수소 농도는 깊이가 깊어짐에 따라 감소하고는 있으나 높은 삼중수소 농도는 최근에 충진된 물임을 나타내고 있었다. 양/음이온 분석 결과를 통한 수질 유형 분석에서는 연구 지역 지하수는 Ca-Na-$HCO_3$ 유형과 Na-Cl-$SO_4$ 유형이 대표적이었으며, 상관 분석 결과 이들 이온은 해염, 물-암석 반응의 영향을 받은 것으로 판단된다. 특히 연구 지역에서 Na 비율이 높은 이유는 양이온 교환 반응에 의해 이루어지고 있음을 보여 주었다. 연구 지역의 산화-환원 조건의 경우에는 심도가 깊어짐에 따라 낮은 DO와 Eh 값을 나타내어 환원 환경이 형성되었음을 나타내며, 높은 Fe와 Mn의 농도는 Fe와 Mn 산화물의 환원 반응이 산화-환원 조건을 조절하고 있음을 보여주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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