This study is to specify the properties of solidification/stabilization of heavy metals in connection with looking over the hydration features of non-sintering cement using industrial by-products. In this study, we added Cr and Pb to non-sintering cement(NSC), ordinary portland cement (OPC), and Blast-furnace slag cement(BSC) to specify the solidification process. Heavy metal leaching test was carried out to evaluate solidification degree of various cement. Follow result, marking no higher than 0.7% of un-solidified ratio of BSC was the most predominant result when we mixed the materials with Cr. 5.8% for NSCI and 6.2% for NSC2. On the contrary, in case of adding Pb, NSCl and NSC2 made better solidification results than those of OPC(below 0.2%) and BSC(below 0.05%), marking nearly 0%.
Amendment of multi-binders was employed for the immobilization of metal(loid)s in field-contaminated soils to reduce the leaching potential. The effect of different types of multi-binders (lime/diammonium phosphate, diammonium phosphate/ladle slag and lime/ladle slag) on the solidification/stabilization of metal(loid)s (Pb, Zn, Cu and As) from the smelter soil and mine tailing soil were investigated. The amended soils were evaluated by measuring Toxicity Characterization Leaching Procedure (TCLP) leaching concentration of metal(loid)s. The results show that the leaching concentration of metal(loid)s decreased with the immobilization using multi-binders. In terms of TCLP extraction, the mixed binder was effective in the order of lime/ladle slag > diammonium phosphate/ladle slag > lime/diammonium phosphate. When the mixed binder amendment (0.15 g lime+0.15 g ladle slag for 1g smelter soil and 0.05 g lime+0.1 g ladle slag for 1 g mine tailing soil, respectively) was used, the leaching concentration of metal(loid)s decreased by 90%. However, As leaching concentration increased with diammonium phosphate/lime and diammonium phosphate/ladle slag amendment competitive anion exchange between arsenic ion and phosphate ion from diammonium phosphate. The Standard, Measurements and Testing programme (SM&T) analysis indicated that fraction 1 (F1, exchangeable fraction) decreased, while fraction 4 (F4, residual fraction) increased. The increased immobilization efficiency was attributed to the increase in the F4 of the SM&T extraction. From this work, it was possible to suggest that both arsenic and heavy metals can be simultaneously immobilized by the amendment of multi-binder such as lime/ladle slag.
본 연구에서는 토양세척기법으로 1차 처리한 광미에 제거되지 않고 남아있는 중금속을 인산염을 이용해서 안정화하였다. 광미에 잔류하는 오염물질 농도는 As (1,861 mg/kg), Cd (20 mg/kg), Cu (56 mg/kg), Pb (2,149 mg/kg), Zn (633 mg/kg)이었다. 안정화제로는 $CaHPO_4$, $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$, hydroxyapatite를 사용하였고, 안정화제의 첨가량은 0.1 wt%, 1 wt%, 10 wt%, 안정화 기간은 1, 3, 5, 7, 14일로 조절하였다. 세 가지 안정화제 모두 효율이 높았지만, 그 중에서 $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$의 효율이 가장 높았고 첨가량은 1 wt%가 적당했다. 안정화 기간에 따른 효율차이는 크지 않았다. 1 wt% $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$를 사용해서 1일 동안 안정화처리를 한 경우, TCLP 용출액의 비소와 중금속 농도는 As (0.328 mg/L), Cd (0.250 mg/L), Cu (0.143 mg/L), Pb (0.359 mg/L), Zn (2.622 mg/L)로 모두 각각의 RCRA-TCLP 기준치 이하로 나타나 안정성이 있는 것으로 평가되었다.
토양 입자 표면에 형성한 토착 미생물 바이오필름에 의하여 중금속을 흡착하므로써 하부 생태계로 이동하지 않고 원위치에 고정화하는 실험을 수행하였다. 토양으로 충진한 컬럼에 초산염, 유산염, 포도당 등의 탄소원을 10일간 공급함으로써 토양에 바이오필름을 형성하였다. 바이오필름 형성 기간 중, 초산염, 유산염, 포도당을 공급한 컬럼의 유출 수량은 탈이온수를 공급한 컬럼의 유출수량에 비하여 각각 98.5%, 97.3%, 94.7%인 것으로 나타났다. 이러한 유출수량의 감소는 형성된 바이오필름에 의한 토양 공극 폐색에 의한 것으로 판단된다. 바이오필름이 형성된 토양 컬럼에 Cd, Cr(VI), Cu, Pb, Zn 용액을 주입하며 시간에 따라 유출수를 채집, 중금속을 정량하였다. 바이오필름 컬럼을 통과하여 나온 유출수 중 Cd, Cr(VI), Cu, Zn 농도는 탈이온수 컬럼에 비하여 낮았으며, 이는 토양 입자에 비하여 바이오필름에 의한 이들 중금속 흡착 효율이 높기 때문인 것으로 여겨진다. 바이오필름에 의한 중금속 제거 효율은 토착 미생물에 공급한 탄소원의 종류에 따라 다르게 나타났다. 이러한 연구 결과는 중금속으로 오염된 토양 내에 중금속을 원위치 고정화하는 기술 개발에 유용하게 적용될 수 있을 것으로 기대한다.
국내 오염시나리오별 안정화 효율과 경제성이 뛰어난 안정화제를 선택하여 적용할 수 있도록, 국내외에서 연구된 대표적인 안정화제를 대상으로 국내 중금속 오염 현장 부지 특성별 중금속 안정화 효율이 높은 안정화제 순위를 결정하였다. 총 5종류의 오염시나리오를 가정하여 각각 해당되는 국내 오염부지 토양을 확보하였다. 국내외 활용도와 안정화 효율 연구 결과, 오염특성별 부지 시나리오에 적용 가능성 등을 고려하여 기존에 연구되었던 안정화제 13가지를 선정하였다. 선정한 오염 토양과 안정화제의 오염 가능성과 현장 적용 가능성을 평가하기 위하여 XRD/XRF 분석, 독성용출시험과 인공강우용출시험 등을 실시하였다. 부지 오염시나리오를 대표하는 5종류 오염 토양에 대하여 선정된 13종의 안정화제에 의한 비소, 수은, 납, 6가 크롬, 아연, 니켈, 구리 등 총 8종의 중금속(반금속인 비소 포함) 용출 저감 효과를 규명하는 용출 배치실험을 수행하였다. 총 5개 오염 토양에 대하여 13개 안정화제 주입 비율 3%, 5%, 7% 적용 시, 각 중금속(비소 포함)에 대한 중금속 용출 저감 효율이 안정화제를 주입하지 않은 토양 대비 20% 이상을 나타내는 안정화제 중에서 저감 효율이 높은 순위부터 5개 안정화제(Top 5)를 선택하였다. 각 안정화제에 대하여 안정화제 주입비율, 중금속 종류, 부지별 조건에 따라 수행된 배치실험 결과에 대하여 Top 5에 해당하는 총 횟수를 합산하여, 다양한 국내 부지 오염시나리오에 적용할 수 있는 안정화제의 순위를 결정하였다. 5개 오염 토양에 대하여 8개 중금속 항목별 용출 저감 효율이 20% 이상인 경우, 가장 안정화 효율이 높은 순위는 광산배수처리 슬러지(mine drainage treatment sludge), 산화철, 생석회, 소석회-석회석, 황화철, 바이오차 순으로 나타났다. 위 안정화제들에 대하여 안정화제의 효율대비 단가를 산정한 결과, 광산배수처리 슬러지, 석회석, 제강슬래그(비소의 경우), 생석회, 소석회 순으로 경제성이 높게 나타나 현장 적용성이 뛰어난 것으로 밝혀졌다.
본 연구에서는 폐금속 광산 주변 비소와 중금속으로 오염된 논토양을 효과적으로 복원하기 위한 안정화제로써 석회석과 제강슬래그의 처리효과와 그 적용성을 검토하기 위해 담수답의 환원 환경을 적용한 컬럼 실험을 실시하였다. 실험결과 담수된 논토양의 환원 환경에서는 철과 망간 성분이 환원되어 급격하게 용출되는 시점에 중금속 성분도 급격하게 용출되는 경향이 나타났으며, 대조구(무처리)의 경우 침출수에서 오염기준을 초과한 시료가 나타났다. 그러나 석회석 5%와 제강슬래그 5%로 각각 처리한 토양은 모두 오염기준 이하로 대조구보다 중금속 농도가 매우 낮게 검출되었다. 석회석과 제강슬래그 모두 담수답의 환원 환경에서 좋은 처리효과를 나타내어 효과적인 안정화제로 판단되었으며, 특히 제강슬래그는 담수답 환경에서 지속적으로 증가하는 비소 성분에 대해서 좋은 처리효과를 나타내었다.
In this study, research for physical and chemical characteristics were conducted through analysis of sediments, grading and heavy metals (e.g., Mn, Cu, Cd, Zn and Pb ) in sewers which are classified by drainage types. After that, cement solidification and yellow soil calcinations made heavy metals stabilized and then, ways of recycling it were examined. The grain size distribution of all sediments was relative graded. When evaluating heavy metal pollution through index of geoaccumulation (Igeo), Cu showed moderately pollution or strong pollution in forest and street site and Zn was assessed by moderately pollution in military, residential, and street site. Analysis of Pearson Correlation coefficient of heavy metal indicated that all items in street site have tight relationship respectively. Especially, Cd-Zn, Cu-Pb, Cu-Mn, and Pb-Mn have relationship at 99% confidence intervals in statistical analysis. Recycling it with cement solidification was satisfied with compressive strength standard under 55% deposit contents and Zn, Pb, Mn were stabilized effectively. If time and temperature plasticity and compressive strength would be standard, it is revealed that yellow soil calcinations is valuable aggregate when it has 50-60 Wt% contents. When considering economic feasibility and stabilization of heavy metals, cement solidification would be more appropriate than yellow soil calcinations as solution to recycling.
X선 흡수분광법(X-ray absorption spectroscopy, XAS)을 이용하는 X선 흡수미세구조(X-ray absorption fine structure, XAFS)의 분석은 다양한 학문분야에서 적용되고 있다. 본 연구에서는 XAFS 분석을 위한 토양 시료의 준비에서부터 XAFS 측정 후 X선 흡수 끝머리 부근 미세구조(X-ray absorption near edge structure, XANES) 및 광범위 X선 흡수 미세구조(extended Xray absorption fine structure, EXAFS) 데이터를 추출하여 연구에 활용하는 것에 대해 간략하게 소개하였다. 특히 토양환경 분야에서 XANES 및 EXAFS 분석을 활용한 선행연구들에 대해 비소(As) 및 중금속 주요 원소(Cd, Cu, Ni, Pb, Zn)별로 그 내용을 정리하였다. 토양환경 분야에서 XAFS의 응용은 납(Pb)의 화학종 규명에 관한 연구가 가장 많은 것으로 나타났다. 이와 함께 대부분의 연구들은 오염토양 내 중금속 화학종의 규명을 통해 중금속의 유입 원인 등에 대해 기술하고 있으며, 이를 정화하기 위한 다양한 방법들(개량제 처리, 식물정화)을 적용한 후, 안정화된 중금속 화학종을 XANES 및 EXAFS 분석을 통해 규명하여 정화 방법들의 효율성과 안정성에 대해 보고하였다.
비소 및 여러 양이온 중금속으로 오염된 풍정광산 주변 밭토양 및 논토양의 안정화처리를 위해 CaO 및 제강슬래그를 여러 혼합비로 사용하였을 때의 적용성을 회분식 및 컬럼반응기를 이용하여 연구하였다. TCLP 용출시험법을 이용하여 안정화제 처리 전후의 중금속 고정화도 변화를 평가하였다. 안정화제로 제강슬래그만 사용한 경우에는 비소 및 양이온 중금속 모두에서 고정화도가 15% 이하로서 높지 않았다. 이러한 것은 제강슬래그 주요 성분인 $Fe_2O_3$와 $SiO_2$에 의한 중금속들의 안정화효과가 크지 않은 것과 제강슬래그 자체에 함유된 CaO에 의한 토양 pH 상승효과가 용출실험에 사용한 TCLP 용액의 산성도에 의해 상쇄된 것에 기인하여 나타난 것으로 여겨진다. CaO와 제강슬래그를 함께 사용한 경우에는 주입비율의 차이에 따른 양이온 중금속 제거율은 큰 변화가 없었으나 제강슬래그의 비를 높여 줄수록 비소의 제거율의 증가를 가져왔다. 컬럼실험에서도 CaO와 제강슬래그를 함께 주입한 경우 비소 및 양이온 중금속들의 용출농도는 처리기간 동안 수질배출허용 기준이하로 나왔다. 이것은 양이온 중금속의 경우 CaO 사용에 따른 pH 증가함에 따른 중금속의 고정화, 비소의 경우는 CaO에서 유리된 $Ca^{2+}$와 $AsO_4^{3-}$와의 반응에 의해서 생성되는 난용성의 $Ca_3(AsO_4)_2$가 생성되는 것에 기인한 결과로 판단된다. 비소 및 양이온 중금속이 함께 오염된 토양의 안정화에 CaO와 제강슬래그를 함께 주입할 경우 복합오염물질을 효과적으로 안정화처리가 가능함을 알 수 있었다.
The traditional gold mining in Kulon Progo district, Special Region of Yogyakarta Province produced tailings containing mercury (Hg) from the gold amalgamation process. Mercury accumulated in tailings has 164.19 mg/kg - 383.21 mg/kg in total concentration. Stabilization/solidification (S/S) is one of the remediation technologies to reduce waste pollution. Portland cement is one of the additive materials in S/S that effective encapsulates heavy metal waste. The aim of this research is to know the optimum composition of tailings mixture with Portland cement in S/S process. This research used variation of tailings composition. Variation of Portland cement composition with tailing are 100:0, 90:10, 80:20, 70:30, 60:40, 50:50, 40:60, 30:70, 20:80 and 10:90. The result of this study found that the optimum composition of Portland cement: tailings was 10:90, with compression test of $257ton/m^2$ and TCLP test was 0.0069 mg/L. The compression test results were in accordance to US EPA Standard quality of $35ton/m^2$. TCLP test results meet the standard of Indonesian Government Regulation No. 101 Year 2014 of 0.05 mg/L.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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