Park, Jang-Hoon;Cho, Ju-Hyun;Kim, Jong-Su;Shim, Eun-Gi;Lee, Yun-Sung;Lee, Sang-Young
전기화학회지
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제14권2호
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pp.117-124
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2011
We demonstrate a new surface modification of high-voltage lithium cobalt oxide ($LiCoO_2$) cathode active materials for lithium-ion batteries. This approach is based on exploitation of a polarity-tuned gel polymer electrolyte (GPE) coating. Herein, two contrast polymers having different polarity are chosen: polyimide (PI) synthesized from thermally curing 4-component (pyromellitic dianhydride/biphenyl dianhydride/phenylenediamine/oxydianiline) polyamic acid (as a polar GPE) and ethylene-vinyl acetate copolymer (EVA) containing 12 wt% vinyl acetate repeating unit (as a less polar GPE). The strong affinity of polyamic acid for $LiCoO_2$ allows the resulting PI coating layer to present a highly-continuous surface film of nanometer thickness. On the other hand, the less polar EVA coating layer is poorly deposited onto the $LiCoO_2$, resulting in a locally agglomerated morphology with relatively high thickness. Based on the characterization of GPE coating layers, their structural difference on the electrochemical performance and thermal stability of high-voltage (herein, 4.4 V) $LiCoO_2$ is thoroughly investigated. In comparison to the EVA coating layer, the PI coating layer is effective in preventing the direct exposure of $LiCoO_2$ to liquid electrolyte, which thus plays a viable role in improving the high-voltage cell performance and mitigating the interfacial exothermic reaction between the charged $LiCoO_2$ and liquid electrolytes.
Poly(ethyleneglycol diacrylate)(PEGDA) 혹은 2-ethylhexyl acrylate(2EHA)를 기반으로 하는 고체함 량 8~54 wt%의 젤 고분자 전해질(GPE)을 합성하여 상온 이온전도도 및 전기화학적 특성을 평가하였다. 그 결과 투명하고 균일한 젤을 형성하는 21 wt%의 PEGDA계에서 $1\times10^{-3}$ S/cm 이상의 높은 상온 이온전도도를 얻을 수 있었다. 하지만 GPE는 액체전해액에 비해 낮은 전압안정성을 보여주었는데, 고분자 합성과정에서 개시제인 AIBN 에 원인이 있음을 제안하였다. 그 결과 BPO를 개시제로 사용하여 전압안정성이 향상된 GPE를 확보할 수 있었다. 또한 음극에서 리튬이온의 삽입과 탈리가 용이하면서 환원분해전위에 안정한 계면피막이 형성되었음을 확인하였다.
We have investigated the effect of the number of ethylene oxide (EO) units inside poly(ethylene glycol)dimethacrylate (PEGDMA) on the ionic conductivity of its gelled polymer electrolyte, whose content ranges from 50 to 80 wt%. PEGDMA gelled polym er electrolytes, a crosslinked structure, were prepared using simple photo-induced radical polymerization by ultraviolet light. The effect of the number of EO on the ionic conductivity was clearly shown in samples of lower liquid electrolyte content. We have concluded that the ionic conductivity increased in proportion to both the number of EO units and the plasticizer content. We have also studied the electrochemical properties of 13PEGDMA (number of EO units is 13) gelled polymer electrolyte.
염료감응형 태양전지를 위한 고분자 전해질막을 제조하였다. 고분자물질로는 Poly(ethylene oxide) (PEO)를 사용하였으며, 가소제로서 poly(ethylene glycol) (PEG)를 첨가하였고, 전해질염 및 $I^-/{I_3}^-$의 공급원으로서 KI 및 $I_2$를 첨가하여 고분자 전해질막을 제조하였으며, 이와 같은 고분자 전해질막을 바탕으로 염료감응형 태양전지를 제조하였다. 고분자 전해질 내의 가소제로서의 PEG 함량은 0%에서 85%의 범위로 변화하였다. 이러한 PEG 함량 전 구간에서 고분자 전해질막은 그 형태를 자체적으로 유지하는(self supporting) 완벽한 고체 전해질막의 형태로 제조되었다. PEG 함량이 증가하면서 전해질막을 통한 이온전도도와 ${I_3}^-$ 이온의 확산도계수는 증가하였다. 염료감응형 태양전지에 있어서는 고분자 전해질막 내의 PEG 함량이 증가하면서 그 효율이 증가함을 볼 수 있었다.
양성자 전도도가 높으며 균일하고 또 기계적 강도가 우수한 양성자 전도체를 얻기 위하여 poly(vinylidene fluoride-hexafluoropropylene) (PVdF-HFP) 공중합체를 전해질의 지지체로 선택하고, $H_3PO_4$이 포함된 ethylene carbonate (EC)와 $\gamma$-butyrolactone (BL) 및 dimethyl carbonate (DMC)의 유기용매들을 혼합하여 겔-전해질을 제조하였다. 다양한 조성의 겔-전해질에 대하여 열분석과 전도도 측정 실험을 수행하였다. 상온에서 양성자 전도도는 30(PVdF-HFP) + 50EC/DMC + $20H_3PO_4$ 전해질에서 7.3$\times$$10^{-3}Sm^{-1}$/로 가장 높았다. 열분석 결과에서 거의 모든 시료는 대략 $80^{\circ}C$ 정도까지 안정하였으며, 특히 인산은 고분자 사슬과 민감하게 반응하여 고분자와 용매의 혼화성을 증대시키는 것을 확인하였다.
There are many efforts to improving the power conversion efficiencies (PCEs) of dye-sensitized solar cells (DSCs). Although DSCs have a low production cost, their low PCE and low thermal stability have limited commercial applications. This study describes the preparation of a novel multifunctional polymer gel electrolyte in which a cross-linking polymerization reaction is used to encapsulate $TiO_2$ nanoparticles toward improving the power conversion efficiency and long-term stability of a quasi-solid state DSC. A series of liquid junction dye-sensitized solar cells (DSCs) was fabricated based on polymer membrane encapsulated dye-sensitized $TiO_2$ nanoparticles, prepared using a surface-induced cross-linking polymerization reaction, to investigate the dependence of the solar cell performance on the encapsulating membrane layer thickness. The ion conductivity decreased as the membrane thickness increased; however, the long term-stability of the devices improved with increasing membrane thickness. Nanoparticles encapsulated in a thick membrane (ca. 37 nm), obtained using a 90 min polymerization time, exhibited excellent pore filling among $TiO_2$ particles. This nanoparticle layer was used to fabricate a thin-layered, quasi-solid state DSC. The thick membrane prevented short-circuit paths from forming between the counter and the $TiO_2$ electrode, thereby reducing the minimum necessary electrode separation distance. The quasi-solid state DSC yielded a high power conversion efficiency (7.6/8.1%) and excellent stability during heating at $65^{\circ}C$ over 30 days. These performance characteristics were superior to those obtained from a conventional DSC (7.5/3.5%) prepared using a $TiO_2$ active layer with the same thickness. The reduced electrode separation distance shortened the charge transport pathways, which compensated for the reduced ion conductivity in the polymer gel electrolyte. Excellent pore filling on the $TiO_2$ particles minimized the exposure of the dye to the liquid and reduced dye detachment.
Polyacrylonitrile (PAN) 고분자의 유기용매 함유능을 증대시키기 위하여 PAN을 수정한 새로운 polyacrylonitrile-co-bis[2-(2-methoxyethoxy)ethyl]itaconate (PANI로 약칭) 공중합체를 합성하였다. PAN과 PANI의 혼합 고분자에 ethylene carbonate (EC)와 dimethyl carbonate (DMC)의 혼합유기용매, $LiClO_4$ 염을 혼합한 젤 고분자 전해질을 제조하였다. 상온에서의 이온전도도는 25PAN +10PANl +50EC/DMC+$15LiClO_4$ 조성의 전해질에서 $2\times10^{-3}\; Scm^{-1}$로 가장 높은 값을 나타내었다. 이는 PANI의 혼합으로 인하여 유기용매 영역의 결정질 성분이 줄어들고, 따라서 전하운반자의 수가 증가하기 때문인 것으로 분석하였다. PANI를 고분자 기질로 적당량 첨가하면, PAN만을 단용으로 사용한 젤-전해질에 비해 기계적 강도가 감소하는 단점이 있기는 하지만, 이온전도성, 열적 특성, 용매와의 혼화성, 전기화학적 안정성, 리튬 전극과의 계면 안정성 등 거의 모든 면에서 성능이 개선되는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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