CuInGaSe2 (CIGS)을 포함한 Chalcopyrite계 물질은 직접천이형 반도체이면서, ${\sim}1{\times}10^5cm^{-1}$ 이상의 광흡수계수를 보이며, 조성제어를 통한 밴드갭 조절이 가능해 차세대 고효율 박막태양전지재료로 매우 주목받고 있다. 최근, CIGS 박막태양전지 제조를 위해 CIGS 흡수층의 여러 가지 박막제조 공정들이 개발되고 있으나, 동시증착법과 소위 2단계법이라 일컬어지는 금속 전구체 스퍼터링 증착 후 셀렌화 공정을 가장 대표적인 공정이라 말 할 수 있다. 동시증착법은 실험실 수준의 소면적 셀에서 20%에 가까운 높은 효율의 CIGS 박막태양전지 제조에 성공하였음에도 불구하고, 상용화를 위한 대면적 셀 제조를 위해 해결해야 할 문제들이 아직 남아있다. 또한, 2단계법의 경우는 스퍼터링 공정을 기반으로 대면적 셀 제조에는 용이하나, CIGS/Mo 계면에서의 Ga 응집현상의 발생 및 셀렌화 공정에 사용되는 독성가스($H_2Se$)의 문제 등이 남아 있어 새로운 시각에서의 접근 방법이 요구되고 있다. 본 연구에서는 CIGS 4성분계 단일 타겟을 사용, RF 스퍼터링 공정을 통해 $200{\times}200mm^2$ 기판 위에 CIGS 박막을 제조하여 그 특성을 분석하였다. XRD 분석결과, 동시증착법에서 일반적으로 관찰되는 CIGS/Mo 계면에서의 $MoSe_2$ 상의 존재는 관찰되지 않았으며, CIGS 단일상의 다결정 박막이 제조되었음을 알 수 있었다. 또한, CIGS 박막제조 후, RTA 공정을 통해 CIGS 박막의 결정성이 향상됨을 관찰 할 수 있었으며, SIMS 분석결과, Mo층의 공정 조건에 따라 CIGS/Mo 계면에서의 금속원소 (In, Ga, Mo)의 상호확산이 크게 억제됨을 알 수 있었다. 그 외의 특성평가 결과들을 통하여 CIGS 4성분계 단일 타겟을 사용한 CIGS 박막태양전지 제조의 유용성에 대해 논의하고자 한다.
Single crystalline $ZnIn_2Se_4$ layers were grown on thoroughly etched semi-insulating GaAs(100) substrate at $400^{\circ}C$ with hot wall epitaxy (HWE) system by evaporating, $ZnIn_2Se_4$ source at $630^{\circ}C$. After the as-grown $ZnIn_2Se_4$ single crystalline thin films was annealed in Zn-, Se-, and In-atmospheres, the origin of point defects of $ZnIn_2Se_4$single crystalline thin films has been investigated by the photoluminescence(PL) at 10 K The native defects of $V_{Zn}$, $V_{Se}$, $Zn_{int}$ and $Se_{int}$ obtained by PL measurements were classified as a donors or acceptors type. And we concluded that the heat-treatment in the Se-atmosphere converted $ZnIn_2Se_4$ single crystalline thin films to an optical p-type. Also, we confirmed that In in $ZnIn_2Se_4$/GaAs did not form the native defects because In in $ZnIn_2Se_4$ single crystalline thin films existed in the form of stable bonds.
Molybdenum thin films were deposited on the soda lime glass(SLG) substrates by direct-current planar magnetron sputtering, with a sputtering power density of $4.44W/cm^2$. The working pressure was varied from 0.5 mtorr to 20 mtorr to gain a better understanding of the effect of sputtering pressure on the morphology and microstructure of the Mo film. Thin films of $CU(InGa)Se_2$ (CIGS) were deposited on the Mo-coated glass by three stage co-evaporation process. The highest efficiency device was obtained at the maximum value of the tensive stress. The morphology of Mo-coated films were examined by using scanning electron microscopy The film's microstructure, such as the preferred orientation, the full width at half-maximum(FWHM), and the residual intrinsic stress were examined by X-ray diffraction.
Chalcopyrite $Cu(In,Ga)Se_2$ (CIGS) 화합물 반도체는 고효율 박막태양전지의 광 흡수층으로 사용되는 물질 중 가장 우수한 효율 (19.9%, NREL 2008)을 보유하고 있다. CIGS는 직접천이형 에너지밴드갭 (direct bandgap)을 가지고 있고, 광흡수계수가 $1{\times}10^5\;cm^{-1}$로서 반도체 중 서 가장 흡수율이 높은 재료에 속하여 두께 $1{\sim}2\;{\mu}m$의 박막으로도 고효율의 태양전지 제조가 가능하고, 또한 장기적으로 전기광학적 안정성이 매우 우수한 특성을 지니고 있다. 현재 고효율 CIGS 셀생성을 위해 널리 사용되고 있는 CIGS 흡수층 성장공정은 "co-evaporation(동시증발법)"과 2-step 공정이라 불리는 "sputter-selenization(스퍼터-셀렌화)" 방법이다. 동시증발법은 개별원소 Cu, In, Ga, Se 들을 고진공 분위기에서 고온 ($550{\sim}600^{\circ}C$)기판위에 증착하는 방법으로 소면적에서 가장 좋은 효율(~20%)을 보이는 공정이다. 하지만, 고온, 고진공 공정조건과 대면적 증착시 온도 및 조성 불균일 등의 문제점 등으로 상용화에 어려움이 있다. 스퍼터-셀렌화 공정은 1단계에서 스퍼터링 방식으로 CuGaIn 전구체를 증착하고, 2단계에서 고온($550{\sim}600^{\circ}C$)하에 $H_2Se$ 혹은 Se vapor와 반응시켜 CIGS를 생성한다. 일본의 Showa Shell와 Honda Soltec 등에 의해 이미 상업화 되었듯이, 저비용 대면적으로 상업화 가능성이 높은 공정으로 평가되고 있다. 하지만, 2단계에서 사용되는 $H_2Se$ 및 Se vapor의 유독성, 기상 Se과 금속전구체 간의 느린 셀렌화 반응속도, 셀렌화반응 후 생성된 CIGS 박막 두께방향으로의 Ga 불균일분포, 생성된 CIGS/Mo 계면 접착력 저하등의 문제점들이 해결되어야만 상업화에 성공할 수 있을 것이다. 본 Tutorial에서는 CIGS 물질의 열역학 상평형과 반응메카니즘에 대해 설명하고, 다양한 생성 공정들을 소개할 것이다.
두 개의 증발료가 설치된 hot wall epitaxy 장치를 제작하고 GaAs 기판위에 undoped ZnSe 박막을 성장하였다. 기판온도 $350^{\circ}C$, 원료부의 온도 $660^{\circ}C$ 근방에서 성장된 경 연박막의 XRD 측정값은 175 $sec^{-1}$의 반치폭을 냐타내 였다. Photoluminescence 측정 결과 neu t tral acceptor bound exciton emission line이 강하게 얻어지는 양질의 박막을 성장하였다.
MBS에 의해(001)GaAs기판 위에 성장된 Zn$_{1-x}$Co$_{x}$Se(x=1.0, 7.4, 9.5 %)반도체 박막과 (ZnSe/FeSe)반도체 초격자 박막의 미세구조를 투과전자현미경을 이용하여 연구하였다. Zn$_{1-x}$Co$_{x}$Se 박막 시편의 경우, 박막과 기판 사이의 격자 불일치때문에 a/2<110>형태의 버거즈 벡터를 가지는 부정합 전위를 관찰하였다. 모든 Zn$_{1-x}$Co$_{x}$Se 박막과 기판의 계면은 뚜렷이 구별되었고, 계면에서 산화물이나 이물질이 존재하지 않았다. 또한, (ZnSe/FeSe)초격자를 성장시키기 전에 GaAs기판 위에 ZnSe바닥층을 넣음으로써 고품질의 (ZnSe/FeSe)초격자를 얻었다. (ZnSe/FeSe)초격자에 있는 FeSe는 섬아연광 결정구조로 존재하였다.
The cubic (zinc blende) CdSe eppilayers were grown on GaAs(100) substrates by electron beam (e-beam) evapporation technique. X-ray scans with copper $K\alpha$ radiation indicate that the CdSe eppilayers are zinc blende. The lattice pparameter obtained from the (400) reflection is 6.077$\AA$, which is in excellent agreement with the value repported in the literature for zinc blende CdSe. The orientation of as-grown CdSe eppilayer is determined by electron channeling ppatterns(ECpp). The crystallinity of heteroeppitaxial CdSe layers were investigated based on the double crystal x-ray rocking curve(DCRC). The deppendence of the rocking curve width on layer thickness was studied. The FWHM(full width at half maximum) of CdSe eppilayers grown on GaAs(100) substrates is decreasing with increasing eppilayer thickness. The carrier concentration and mobility of the as-grown eppilayers deduced Hall data by van der ppauw method, are about 7$\times$1017 cm-3 and 2$\times$102 $\textrm{cm}^2$ / sec at room tempperature, resppectively. The energy gapp was determinded from the pphotocurrent sppectrum. In pphotocurrent sppectrum of a 1-${\mu}{\textrm}{m}$-thick CdSe eppilayer at 30K, the ppeak at 1.746 eV is due to the free exciton of cubic CdSe. In summary, We have shown that eppilayers of zinc blende CdSe can be grown on GaAs(100) substrates by e-beam, desppite the large mismatch between eppilayer and substrate, as well as the natural ppreference for CdSe to form in the wurtzite structure.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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