Khaleel, Mohammed R.;Ahsan, Amimul;Imteaz, M.;El-Sergany, M.M.;Nik Daud, N.N.;Mohamed, T.A.;Ibrahim, Buthainah A.
Membrane and Water Treatment
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제6권4호
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pp.339-349
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2015
Experiments were carried out using granular activated carbon (GAC) adsorption techniques to treat wastewater contaminated with organic compounds caused by diverse human activities. Two techniques were assessed: adsorbent GAC prepared from coconut shell (GACC) and adsorbent GAC from palm shell (GACP). A comparison of these two techniques was undertaken to identify ways to improve the efficiency of the treatment process. Analysis of the processed wastewater showed that with GACC the removal efficiency of biochemical oxygen demand (BOD), chemical oxygen demand (COD), turbidity, total suspended solids (TSS) and total dissolved solids (TDS) was 65, 60, 82, 82 and 8.7%, respectively, while in the case of GACP, the removal efficiency was 55, 60, 81, 91 and 22%, respectively. It can therefore be concluded that GACC is more effective than GACP for BOD removal, while GACP is better than GACC for TSS and TDS removal. It was also found that for COD and turbidity almost the same results were achieved by the two techniques. In addition, it was observed that both GACC and GACP reduced pH value to 7.9 after 24 hrs. Moreover, the optimal time period for removal of BOD and TDS was 1 hr and 3 hrs, respectively, for both techniques.
본 연구는 수계에 잔류된 미량오염물질이 활성탄 여과공정을 통해 제거되는 메커니즘을 파악하고자 입상활성탄(GAC)을 이용하여 sulfonamide계 항생물질(SAs)에 대한 흡착제거 실험 및 Density functional theory (DFT)를 활용한 흡착 모델링 계산을 수행하였다. 활성탄 흡착실험결과 1시간 및 24시간 동안의 흡착 제거율은 각각 68.4~90.7% 그리고 99.0~99.9%로 나타났으며, 두 가지 경우 모두 흡착 제거율의 크기는 sulfamethazine (SMZ) > sulfathiazole (STZ) > sulfamethoxazole (SMTZ)의 순으로 높게 나타났다. DFT 흡착 모델링 계산 결과에서는, graphene 모형에 대한 SAs의 결합 형태는 SAs의 공통부분인 4-aminobenzenesulfonamide 고리 부분을 통하여 안정된 흡착형태를 나타내었으며, SMTZ의 경우에는 반대쪽 고리인 3-methyl-1,2-oxazol-5-amine 고리 부분과의 결합이 우세한 것으로 나타났다. 또한 흡착물의 형태가 보존되는 흡착모형에서의 흡착에너지는 SMZ, STZ, 그리고 STMZ가 각각 -4.91, -4.64, 그리고 -4.62 eV로 나타났다(흡착에너지 강도: SMZ > STZ > STMZ). 이는 흡착제거실험에서 측정된 흡착제거율 크기와도 일치되는 경향을 나타낸다. 또한, SAs 물질이 분해되면서 흡착될 때 발생될 수 있는 구조상의 특성 변화에 대한 정보를 나타내었다.
나노 영가철은 산화환원기작을 통하여 염소계 유기화합물과 같은 물질을 효과적으로 처리할 수 있다고 알려져 있지만, 작은 사이즈로 인하여 회수가 어려운 단점으로 인하여 실제 수처리 공정에서는 유출 등의 우려로 널리 적용되지 못하였다. 이와 같은 한계를 극복하기 위하여 활성탄과 같은 담체에 고정화 하여 사용하는 연구가 활발히 진행되었다. 본 연구에서는 활성탄에 영가철의 고정화 시 대표적으로 사용되는 고온 및 상온의 두 가지 경로에 대해 평가하였으며, 결과를 바탕으로 최적의 합성 조건을 도출하였다. 효과적인 나노영가철/입상활성탄 복합체를 합성하기 위해서는 높은 철 함량과 더불어 영가철의 분율을 높이는 것이 중요하며, 이를 위해서는 합성 과정에서 형성되는 철 산화물 및 수산화물의 형성을 억제하는 것이 중요한 것으로 나타났다. 또한 영가철의 분율을 높이기 위한 환원 시간 및 중간 건조 과정의 유무 등 합성 조건의 영향을 살펴보았으며, 그 결과 중간 건조 과정 없이 바로 $NaBH_4$를 이용한 환원 조건을 약 2시간 이상 유지하는 것이 최적 조건임을 확인하였다. 합성된 나노영가철/입상활성탄 복합체는 활성탄의 흡착 능력과 영가철의 환원 능력을 동시에 보유함으로써 나이트로벤젠과 같은 환원이 가능한 오염물질의 제거에 효과적으로 나타났다.
본 연구에서는 관형보다 단위시간당 투과량이 월등히 많은 다채널 세라믹 분리막을 사용하였으며, 고도정수처리 혼성공정은 모듈 내부와 다채널 정밀여과막 외부 사의의 공간에 입상활성탄(GAC)을 충전하여 구성하였다. 정수 원수 중의 자연산 유기물(NOM)과 미세 무기 입자를 대체하기 위해, 휴믹산(humic acid)과 카올린(kaolin) 모사용액을 사용하였다. 유기물질의 영향을 살펴보기 위해 일정한 30mg/L의 카올린 농도에서 휴믹산(humic acid)의 농도를 $2{\sim}10\;mg/L$로 변화시켰다. 그 결과, 막오염의 저항($R_f$)과 투과선속(J)은 휴믹산의 농도에 따라 큰 영향을 받았다. 또한 역세척 주기(FT)의 영향을 살펴본 결과, 더 짧은 FT는 빈번한 역세척으로 막오염의 감소와 투과선속의 향상에 더 효과적이었다. 그러나 운전비용을 고려하면, 최적 FT조건은 8분이였다. 한편, 이 다채널 정밀여과막 및 GAC 혼성공정을 호소수에 적용한 결과, 평균 처리효율은 탁도 98.02%, $UV_{254}$ 흡괌도 75.64%, 총용존고형물(TDS) 7.18%, 화학적산소요구량 84.73%이었다.
인공방사성핵종 I-131은 물속에서 요오드 이온($^{131}I^-$), 요오드산염 이온($^{131}IO_3{^-}$) 등 대부분 이온상태로 존재했으며 접촉시간이 짧을 경우, 정수약품(PACl)과 분말활성탄(PAC)에 의해 제거되지 않는 것으로 나타났다. 원수 탁도 증가에 따른 I-131의 제거 효과는 없었으나 분말활성탄과 I-131과의 접촉시간 증가에 따른 I-131의 제거율은 증가하는 것을 확인하였다. 혼합 주입(PACl + PAC)에 의한 I-131을 40% 이상 제거하기 위해서는 PACl 24 mg/L 이상, PAC 40 mg/L 이상을 주입해야 하는 것을 알 수 있었다. 모래여과에 의한 I-131은 제거되지 않은 것으로 나타났으며, 입상활성탄(GAC)에 의한 제거율은 신탄, 구탄 모두에서 최소검출한계 0.10 Bq/L 미만으로 거의 100% 제거됨을 알 수 있었다. 막에 의한 I-131의 제거율은 정밀여과막에 의해서는 제거되지 않았으며 역삼투막에서는 92%가 제거되었다.
회분식 및 연속류 주상 실험을 통해 인공 조제 지하수로부터 입상활성탄에 의한 6가크롬 (Cr(VI)) 제거에 대한 연구를 수행하였다. 실험에 적용된 변수로는 용액의 pH, 용존산소의 존재여부를 사용하였고 2가철(Fe(II))로 활성탄을 전처리한 것을 처리하지 않은 활성탄과 그 결과를 비교하였다. 용액의 pH를 4.0에서 7.5로 증가 시킴에 따라 무처리 및 Fe(II)로 전처리한 활성탄 모두에 흡착된 Cr(VI)의 양이 현저히 감소하였다. 용존산소가 배제 (무산소조건) 되었을 경우 Cr(VI) 제기량이 증가하였는데, 이는 Cr(VI)의 Cr(III)로의 환원 때문으로 추측된다. 그러나, Fe(II)에 의한 활성탄의 전처기는 Cr(Vl)제거에 거의 영향을 미치지 않았다 흡착된 Cr(VI)를 추출하기위해 0.01M $K_2$$HPO_4$와 침전 또는 흡착된 Cr(III)를 제거하기위해 0.02N $K_2$$HPO_4$로 세척하였는데, 이는 Cr(VI)로 흡착능이 고갈된 활성탄 재생의 한 방법으로 고려될 수 있으리라 사료된다. 재생된 활성탄은 본래의 활성탄보다 큰 흡착능을 보였는데, 그 이유는 Cr(VI)가 낮은 pH에서 흡착이 잘되며 또 Cr(III)로 환원되기 때문으로 사료된다. 산세척수중의 Cr(III)의 존재는 비교적 산성 조건하에서 Cr(VI)의 Cr(III)로의 환원을 보여주는 증거로 사료된다. 5회의 재생 및 재사용 실험에서 이 재생방법이 흡착능을 악화시키는 것 없이 지속적으로 사용될 수 있음을 알 수 있었다.
바이오필터담체가 충전된 흡착칼럼 운전 시의 흡착 및 탈착거동에 대하여 조사하였다. 에탄올을 휘발성유기화합물(VOC)로서 함유하는 폐가스를 처리하기 위한 연속동적흡착 실험을 바이오필터공정과 같은 90% 이상의 상대습도에서 수행하였다. 에탄올 1,000 ppmv(or 2,050 mg ethanol/$m^3$)를 포함하는 폐가스 2 L/min을 흡착칼럼에 공급하였을 때에 흡착칼럼 출구에서의 파과점과 흡착평형에 이르는 시간은 1단 시료구에서 보다 각각 10배와 3배 만큼 지연되었다. 한편 에탄올 2,000 ppmv(or 4,100 mg ethanol/$m^3$)를 포함하는 폐가스의 경우에는 각각 9배와 3배 지연되었다. 이와 같이 흡착칼럼 출구에서 지연기간의 비는 공급농도와 무관하게 서로 거의 일치하였음이 관찰되었다. 또한 1단 시료구와 출구에서 비교한 유입폐가스의 에탄올농도의 10%를 보이는 탈착시간 지연비도 약 1.5배로서 거의 일치하였다. 한편 미생물활성과 멸균공정의 흡착평형에 대한 영향에 대하여 조사하였다. 멸균된 입상 활성탄으로 충전된 vial의 기상 에탄올 농도는 멸균되지 않은 입상 활성탄으로 충전된 경우와 거의 일치하였다. 그러나 퇴비(compost)나 입상 활성탄/퇴비 혼합물의 경우에는 멸균 안한 경우가 멸균한 경우보다 기상에서의 에탄올 농도가 현저하게 높았다.
본 연구에서는 석탄계 입상활성탄을 이용하여 수용액으로부터 염기성 염료 Basic Blue 3 (BB3)의 흡착에 대해 조사하였다. 모든 실험은 회분공정에서 수행하였고, 활성탄의 투입량, 접촉시간, 초기농도 및 온도와 같은 흡착변수들에 대해 평가하였다. 활성탄의 투입량이 증가할수록 BB3 제거율도 증가하였으며, 활성탄 0.2 g 이상에서 초기농도 $50mg\;L^{-1}$의 BB3가 100% 제거되었다. 또한, 흡착평형에 도달하는 시간은 염료의 초기농도에 의존적이었다. Langmuir 모델에 따르면, 석탄계 입상활성탄의 최대흡착량은 25, 35, $45^{\circ}C$에서 66.45, 84.97, $87.19mg\;g^{-1}$으로 산출되었다. 그리고 Gibbs 자유에너지 변화량, 엔탈피 변화량, 엔트로피 변화량과 같은 열역학적 변수들에 대해 평가하였다.
골프장은 인공적으로 건설되어 지고 관리되므로 당연히 환경의 변화가 생성된 곳이므로 건설방식이나 관리 방법에 따라 코스 내 토양 미생물 군집 구조의 특이성이 있을 것이다. 현재 제주도에서는 농약 용탈 저감방안으로 골프코스 그린지반구조에 농약 흡착층을 설치하고 그 재료로 흡착성능이 우수한 입상 활성탄 1등급을 사용할 것을 환경 영향평가서에 명시하고 있다. 본 실험은 활성탄이 처리된 제주도 A, B 골프장을 대상으로 토양에서의 화학적 특성변화와 미생물 군락변화를 분석하였다. 2007년 4월, 6월, 8월 10월에 걸쳐서 총 박테리아 수, 총 곰팡이 수, 수분함량 및 토양 이화학성(pH, EC, NO3-,NH4+ 및 P2O5)의 변화를 그린과 페어웨이에서 깊이별(표토:0-15cm, 심토: 15-30cm)로 조사되었다. 그 결과, 활성탄의 시용이 수분 보유 능력, 토양산도, 전기전도도에 긍정적인 영향을 보였으나, GAC의 물질의 수착 능력에 의하여 유효 양분들을 많이 보유하는 데 도움이 될 것이라 예상하였으나, 본 실험에서는 가용성 질산과 암모늄, 및 인산의 농도를 높이는 효과는 없었다. 토양 미생물 실험에 있어서는 총 박테리아 및 총 곰팡이의 시기적 변화가 다양성을 보였다. 이러한 현상은 농약의 시용에 따라 직접적인 관련이 있을 것으로 예상되었으나, 총 곰팡이/총 박테리아 비(F/B ration) 는 활성탄을 혼합한 토양 심토(15-30cm)에서 일정한 수치를 유지하였다. 따라서, GAC 토양층의 설치 방법이나 시비와 시약 등이 미생물군집의 변화에 영향을 주며 이는 농약의 시용이 잔디관리에 큰 변수로 작용한다는 것을 시사한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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