탄화수소계열의 연료로부터 고순도 수소를 생산하는 것은 연료전지의 효율적인 운전과 밀접하다. 일반적으로 대부분의 탄화수소연료에서 수소를 생산하는 과정은 수소, 일산화탄소, 이산화탄소와 수증기혼합물이 생성되는 개질과정 및 일산화탄소를 저감하는 전이반응과 선택적 산화반응 과정으로 구성되어있다. 전이반응은 일산화탄소를 이산화탄소로 전환하는 동시에 수소가 생성되는 고온전이와 저온전이로 구성된 두 단계의 촉매전환 공정이다. 전이반응은 개질가스를 고온전이 반응에서 일산화탄소를 $3\sim4%$까지 낮추며 저온전이 반응에서 0.5%까지 저감한다. 본 연구에서 개질가스 중 일산화탄소를 0.5% 이하로 저감하기 위하여 전이반응기 설계 및 실험을 진행하였다.
$LaCrO_{3}$를 기본으로 하는 perovskite형 재료인 $La_{0.7}Sr_{0.3}Cr_{1-x}Ni_{x}O_{3}$(0.1 ${\leq}$ x ${\leq}$ 0.5)를 citric acid와 EDTA를 이용한 졸-겔법(sol-gel method)으로 합성하였다. 제조한 촉매의 특성분석은 BET, XRD, SEM, $H_2$-TPR, EA 그리고 TEM을 이용하였고, 프로판 수증기 개질 반응을 통하여 촉매 활성을 평가하였다. Perovskite 산화물의 A-site에는 Sr을 30 ml% 고정치환하고, B-site에 Ni 치환양을 증가시키면서 프로판 수증기 개질 반응 실험을 수행한 결과 Ni 치환양과 S/C의 비(steam to carbon ratio)가 증가할수록 프로판 전환율과 수소 수율이 향상되었다. $La_{0.7}Sr_{0.3}Cr_{0.5}Ni_{0.5}O_{3}$(LSCN-0.5)촉매가 S/C의 비가 1.7이고, $800^{\circ}C$의 반응온도 조건에서 100%의 프로판 전환율과 95.9%의 높은 수소 수율을 나타내어 가장 좋은 촉매 활성을 보였다. 반응 후의 촉매에서는 filamentous cabon형태의 탄소 침적형태가 나타나며, Ni 치환양이 증가할수록 침적되는 탄소의 양이 증가하는 것을 확인하였다.
천연가스의 누출을 감지하기 위해서 첨가되는 유기 황 화합물질인 부취제에 의해 연료전지 내의 스택 전극과 개질기 촉매들이 피독되어 시스템 성능저하의 큰 원인이 되고 있다. 본 연구에서는 실리카, 알루미나, 활성탄, HZSM-5, Ultra-stable Y 제올라이트(USY) 및 베타 제올라이트와 같은 흡착제들을 부취제 제거용 흡착제로 사용하여, tetra-hydrothiophene (THT)와 tert-butylmercaptan (TBM)에 대한 흡착 성능을 연속식 흡착시스템에서 얻은 흡착파과곡선을 비교하여 평가하였다. 제올 라이트의 Si/Al 비, 흡착온도 및 Balance Gas (메탄, 헬륨) 종류의 변화가 흡착성능에 미치는 영향을 조사하고, THT와 TBM의 경쟁적인 흡착특성을 비교하였다. 여러 흡착제 중에서 H형, beta-zeolite (BEA)가 부취제인 TBM과 THT에 대해서 가장 우수한 흡착능력을 나타내었으며, 동일한 흡착제 상에서는 THT가 TBM보다 많은 양으로 흡착제거되었다. Temperature Programmed Desorption (TPD) 및 Infrared 스팩트럼(IR) 분석결과 부취제 황화합물은 제올라이트 표면에서 물리흡착과 더불어 산점에 의한 화학흡착을 이루는 것을 확인하였다.
본 논문은 우리나라의 에너지 전력 부문 환경유해보조금 체계의 환경친화적 개편의 경제적 효과를 알아보기 위하여 전형적인 Shoven and Whalley형 일반균형모형을 한국경제에 적용하여 분석하였다. 본 분석에서는 현행 각종 환경유해보조금이 축소 폐지되는 시나리오별로 반사실적 경우의 새로운 균형을 계산한 후, 이를 현행 기준경제의 초기 균형과 비교하여 보조금 관련 세제개편의 효율비용 변화 및 재분배 효과를 알아보았다. 환경에 유해한 에너지 및 전력 보조금의 폐지는 보조금 지급에 따른 왜곡된 시장가치를 줄이게 되어 일정 정도까지는 사회적 후생비용을 줄일 수 있으며 또한 효율개선(초과 부담 감소)을 가져 온다. 이러한 효율개선 효과를 세수 규모의 단위당 크기로 비교하면 석탄광생산지원 폐지가 39.48%, 유가보조금 폐지가 39.48%로 기타 시나리오들과 비교하여 약간 크게 나타나고 있다. 한편, 시나리오별 환경유해보조금 폐지가 유발하는 물가상승 효과는 보조금 규모가 큰 유가보조금 폐지가 0.6298%, 전력보조금 폐지가 0.4452%, 농 어업용 유류 면세 폐지가 0.1465%로서 기타 시나리오와 비교하여 상대적으로 높게 나타나고 있어 이러한 부문의 보조금 개편시에는 물가 효과를 고려하여 부분적이고 점진적인 접근이 필요함을 암시하고 있다. 그리고 현행 에너지 전력 부문의 환경유해보조금 제도의 폐지에 따른 연간소득 관점에서의 소득계층별 후생 효과를 2007년 연간소득 기준의 소득 10분위별로 살펴보면 에너지 사용량이 많은 고소득층일수록 절대액 기준의 부담이 증가하나, 저소득층이 고소득층 대비하여 에너지 제품에 대한 소비성향이 높으므로 소득 대비 에너지세 부담은 다소 역진적인 성격을 가지고 있어 이에 대한 적절한 수준의 배려도 필요할 것으로 판단된다.
수소와 압축천연가스가 30 : 70비율로 혼합되는 HCNG 공급 시스템의 공정모사를 수행하였다. 수소 생산은 천연가스로부터 수증기 개질 공정을 이용하는 방법이며, 수증기 개질반응기 운전조건으로 SCR은 증가할수록 천연가스의 전환율은 증가하지만 SCR이 3이상부터는 큰 차이가 없었고, GHSV는 증가할수록 연료처리량이 증가하지만 전환율은 감소하여 $1700h^{-1}$일 때 전환율 및 연료처리량이 최적상태가 되었다. CNG는 저압 천연가스가로부터 압축되어 공급되는 시스템이다. 혼합용 수소와 천연가스는 고압상태에서 HCNG로 혼합된다. 수소와 천연가스는 각각 400 bar와 250 bar의 고압으로 압축된다. 고압압축을 위해 단일압축보다 압축소요동력이 적게 사용되는 다단 압축을 사용하였다. 수소와 천연가스압축에 각각 사용된 압축기들의 압축 총 소요 동력을 최소화하는 중간 설정압력으로 각각 61 bar, 65 bar의 중간압력을 도출하였다.
청정 연료인 수소를 생산하기 위해 현재 가장 널리 사용되는 기술인 증기 개질이다. 이 방법으로 생산된 수소는 일산화탄소와 같은 불순물을 함유하고 있어, 이를 연료전지와 같은 응용분야에 사용하기 위해서는 적절한 정제 과정을 반드시 거쳐야 한다. 최근 효과적인 정제 방법으로 분리막 기술이 각광받고 있다. 본 연구에서는 수소와 일산화탄소 혼합가스에서 수소 분리 및 회수를 위해 바이오가스 고질화용(biogas upgrading) 상용 폴리설폰(polysulfone) 고분자막의 활용 가능성에 대해서 평가하였다. 먼저, 사용한 상용막의 물리화학적 특성에 대해서 평가하였고, H2/CO를 이용하여 stage-cut, 운전압력과 같은 다양한 조건에서의 상용막 모듈의 성능 평가를 진행하였다. 마지막으로, 평가 결과를 바탕으로 공정설계를 위한 시뮬레이션을 진행하였다. 본 연구에서의 상용 분리막 공정의 최대 H2 투과도와 H2/CO 분리계수는 각각 361 GPU와 20.6을 기록하였다. 또한, CO 제거 효율은 최대 94%를 나타내었으며, 생산 수소 농도는 최대 99.1%를 달성하였다.
고분자전해질 연료전지(PEMFC: polymer electrolyte membrane fuel cell)는 일산화탄소(CO)나 황화수소($H_2S$)가 포함된 연료가 주입될 경우 성능이 저하된다. 일반적으로 멀캅탄 계열의 부취제가 첨가된 탄화수소를 개질하여 생성된 수소에는 미량의 황화수소가 포함되어 있다. 본 연구에서는 황화수소를 수소에 첨가하여 anode에 주입하였을 경우에 연료전지 성능에 미치는 영향을 파악하고, 3가지 다른 회복방법인 순수 수소 주입법, 전위 순환법과 물 순환법을 적용한 경우의 회복률을 비교하여 보았다. PEMFC의 성능은 전기화학적 방법인 polarization curve, electrochemical impedance spectroscopy (EIS)와 cyclic voltammetry (CV)를 사용하여 분석하였다. 피독에 대한 회복방법인 순수 수소 주입법과 전위 순환법을 사용한 경우에는 회복률이 적었고, 물 순환법을 사용한 경우에는 초기에 대비하여 약 95% 이상 성능이 회복된 것을 확인하였다. 직접적으로 피독에 노출된 anode에 물을 흘린 경우의 성능회복률이 높았으며, cathode에 흘린 경우에도 물의 crossover에 의한 효과로 전위 순환법보다 우수한 회복률을 보였다. 이러한 연구결과로부터 황화수소 피독에 대한 회복기법을 구축함으로서 연료전지의 내구성을 향상시킬 수 있고, 불순물이 미량 함유된 저가 수소의 사용을 가능하게 함으로서 연료전지 보급에도 기여할 수 있을 것이다.
고온 운전이 가능한 고체산화물 연료전지의 최대의 장점은 내부개질을 통한 연료의 다양성에 있다. 하지만 기존의 Ni/SYZ전극은 탄소침적에 대한 단점을 가지고 있고, 이를 해결하기 위해 페로브스카이트 구조의 연료극 개발이 진행되었다. 본 연구에서는 페로브스카이트 대체 연료극의 낮은 전기전도도 및 촉매활성을 향상시키기 위해 rGO(reduced graphene oxide)를 Sr0.92Y0.08TiO3(SYT)와 혼합하여 연료극에 대한 성능 평가를 진행하였다. Ni/YSZ(yttria stabilized zirconia)와 SYT에 1wt%rGO를 첨가하여 연료극을 합성하였다. 고온 산화조건에서 전극 제조 후 rGO의 유무 확인은 XPS 및 라만 분석을 통해 확인하였다. rGO/SYT 연료극은 rGO 대비 H2에서 3배, CH4에서 6배의 매우 큰 성능 향상을 보여주었다.
수소 기반의 에너지 사회는 중소규모 분산 발전과 연료 전지 자동차에서 시작될 거라는 예측이 지배적이다. 가정용 고분자 연료전지 시스템은 상업화에 가장 가까운 소규모 분산 발전 시스템중의 하나이며, 에너지기술연구위원에서는 가정용 고분자 연료전지에 수소를 공급하기 위한 천연가스 수증기 개질시스템의 개발을 진행해 왔다. 효율 향상과 제작의 용이성, 그리고 소형화에 초점을 맞추어 개발된 prototype-I은 $2.0Nm^3/hr$의 순수 수소 생산 용량을 가지고 있으며, 수증기 개질기와 수성가스 전이 반응기 수중기 생성 장치, 그리고 반응열 공급에 필요한 버너 등을 이중 동심원관에 통합한 형태이다. 수중기 개질과 수성가스 전이 반응을 거쳐 나오는 개질 가스의 조성은 $72.3\%\;H_2,\;4.8\%\;CH_4,\;0.7\%\;CO,\;22.2\%\;CO_2$이며, 이때 S/C 비율은 2.5였다. 고분자 연료 전지 공급 시 요구되는 CO 농도가 10ppm 이하이기 때문에, 본 시스템에는 선택적 산화 반응기를 2단으로 설치하여 CO. 농도를 10ppm 이하로 낮추어주었다. 전체 시스템의 열효율은 LHV 기준으로 $68\%$. Prototype-I의 운전을 통해 설계 개선안을 도출하였으며, 이를 적용해 제작한 prototype-II가 시험 운전 중이다,. 통합된 개질 시스템에서는 각 단위 반응기사이의 열교환을 최적화하여 단위 반응들이 적정 온도 범위에서 일어나도록 유도하는 것이 중요하다. Prototype-II는 수증기 개질 반응기와 WGS 반응기, 수증기 생성 장치 사이의 열교환율을 향상시켜 농도를 $2.5\%$로 감소시키면서 CO의 농도는 $1\%$이하로 유지하였다. 이 결과를 바탕으로 얻어진 메탄 전환율은 $87\%$이고, 열효율은 LHV 기준으로 $75\%$이다. 아울러 개선점을 적용한 선택적 산화 반응기를 제작하였다. 개질 가스와 산소의 혼합을 유도하고, 반응기 온도의 제어를 통해 선택적 산화 반응의 속도와 선택성을 향상시키고자 한다. 시스템의 운전을 통해 메탄 전환율과 열효율의 개선을 진행할 예정이다.
제조식 수소충전소에서 생산되는 수소가스는 일반적으로 석탄연료의 개질 및 부생가스 등을 활용하지만 순수물을 활용한 수전해 기술의 경우 청정한 기술로 각광 받고 있다. 전기에너지를 이용하여 순수한 물로부터 수소를 생산하는 기술 중에는 향후 가격 및 성능 경쟁에서 우수한 PEM(Polymer Electrolyte Membrane electrolysis)을 이용한 개발이 주로 이루어지고 있다. 이에 본 연구에서는 국내 수소충전소 중 개발단계에 있는 PEM 수전해 수소충전소에 대해 잠재된 유해위험요소를 확인하여 안전한 수소생산 및 수소충전소의 활성화를 도모하고자 한다. 유해위험요소를 도출하기 위해서는 수전해 수소충전소의 설비 및 장치의 안전성이 우선 확보되어야하기에 FMEA(Failure Mode & Effect Analysis)를 수행함으로써 수전해 및 수소충전소의 설비에서의 유해위험요인을 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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