한국에너지기술연구원에서는 가정용 고분자연료전지 열병합 발전시스템을 위한 통합형 천연가스 연료처리 시스템을 개발해 왔다. 본 고에서는 연료처리 시스템의 운전 시 모사 연료극 가스 공급이 미치는 영향에 대해 고찰하고, 부하 변동 시 각 단위 공정의 온도 변화와 CO 농도 변화 현상에 대처하기 위한 방법을 제시하고자 한다.
PEM(proton exchange membrane) fuel cell have been receiving considerable interest as power source because of high-energy efficiency. However by using reforming hydrogen gas, CO poisoning occur in anode. To improve CO tolerance PtRu catalysts were prepared by galvanostatic pulse electrodeposition. The composition(atomic ratio) of catalysts are controllable by using different concentrations of PtRu solutions. Also, the particle sizes of PtRu on carbon are similar to about $3.5{\sim}4nm$ regardless of concentration.
본 연구에서는 병참연료인 가솔린을 연료프로세서의 연료로 선택하여 광범위한 온도범위에서도 적용가능한 시동 및 제어 전략을 제시하였다. 가솔린 연료프로세서는 시동 초기 단계에서 연소 방식으로 상온상태의 자열개질기 촉매를 라이프온도까지 가열시킨다. 안정적인 가솔린-공기 혼합기체의 점화를 위하여 유동방향 기준 촉매 하단에 글로우 플러그를 설치하였다. 자열개질기가 촉매반응을 시작하면 가솔린 연료프로세서의 개질기는 정상상태까지 POX 모드, 부분 ATR 모드, 완전 ATR 모드 순으로 운전된다. 최종적으로 확립된 시동 및 제어 전략은 상온 및 저온 환경에서 가솔린 연료프로세서의 실제 실험을 통해 타당성을 확인하였다. 그 결과 가솔린 연료프로세서는 상온 및 저온에서 40분 이내에 정상상태에 도달하여 수소 37 ~ 42 vol.%(dry basis), 일산화탄소 0.3 vol.%의 개질가스를 생성할 수 있었다.
This study quantitatively assessed the environmental impacts of fuel cell (FC) systems by performing life cycle assessment (LCA) and analyzed their energy efficiencies based on energy return on investment (EROI) and electrical energy stored on investment (ESOI). Molten carbonate fuel cell (MCFC) system and polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) system were selected as the fuel cell systems. Five different paths to produce hydrogen ($H_2$) as fuel such as natural gas steam reforming (NGSR), centralized naptha SR (NSR(C)), NSR station (NSR(S)), liquified petroleum gas SR (LPGSR), water electrolysis (WE) were each applied to the FCs. The environmental impacts and the energy efficiencies of the FCs were compared with rechargeable batteries such as $LiFePO_4$ (LFP) and Nickel-metal hydride (Ni-MH). The LCA results show that MCFC_NSR(C) and PEMFC_NSR(C) have the lowest global warming potential (GWP) with 6.23E-02 kg $CO_2$ eq./MJ electricity and 6.84E-02 kg $CO_2$ eq./MJ electricity, respectively. For the impact category of abiotic resource depletion potential (ADP), MCFC_NGSR(S) and PEMFC_NGSR(S) show the lowest impacts of 7.42E-01 g Sb eq./MJ electricity and 7.19E-01 g Sb eq./MJ electricity, respectively. And, the energy efficiencies of the FCs are higher than those of the rechargeable batteries except for the case of hydrogen produced by WE.
도시가스를 원료로 수소를 제조하여 연료전지에 활용할 경우에 도시가스에 포함된 황화합물이 개질기의 촉매와 연료전지의 전극에 독으로 작용하므로 금속이온이 담지 된 $\beta$-제올라이트(BEA)로 황화합물 흡착 제거를 수행하였다. 담지 된 금속염의 농도, 종류에 따라 파과흡착량이 달라졌으며, $AgNO_3$이 담지 된 흡착제가 실험에 사용된 흡착제 중 가장 높은 파과흡착량을 나타내었다(41.1 mg/g). 그러나 $Ni(NO_3)_2$, $Fe(NO_3)_3$, $Co(NO_3)_2$와 같은 금속염이 담지 된 BEA도 $AgNO_3/BEA$와 비교할 수준의 황화합물 흡착량을 나타냈다. $AgNO_3/BEA$ 흡착제 특성 분석과 온도 영향성 실험 및 X선 광전자 분광기(x-ray photoelectron spectroscopy, XPS) 분석을 통하여 흡착제와 황화합물 사이에 작용하는 힘은 금속이온과 황화합물간의 화학적 상호작용보다 물리적 상호작용이 우세한 것으로 나타났다.
본 논문은 연료전지 자동차용 10kWe급 정제일체형 메탄올개질기에 대한 연구결과이다. 이 개질기에서는 메탄올이 수증기와 반응하켜 수소를 포함한 혼합가스로 개질되고, 그 혼합가스는 다시 Palladium 합금막을 통하여 순수한 수소로 분리된다. 정제되고 남은 폐 가스중 가연성분들은 wire-mesh 형태의 연소촉매상에서 연소되어 개질반응에 필요한 열을 직접 공급함으로써 높은 메탄올 전환율, 고품질의 수소생산, 그리고 높은 시스템 열효율을 가능하게 한다. 동시에 이러한 개질, 분리 및 연소반응이 하나의 반응기에서 일어나 전체 시스템이 소형화될 수 있으며 운전이 용이한 장점도 있다. 본 연구팀에서 개발한 10kWe급 시스템은 운전연구를 통하여 수소생산량은 $8.2Nm^3/hr$ (10kWe급), 수소순도 99.999% 이상, CO 농도 5 ppm 미만, 총합열효율 81%, 초기기동 소요시간 20분, 부하변동웅답 1 분 이내를 달성했으며, 장처의 크기와 무게는 각각 16 L, 25 kg 이다.
GTL(gas-to-liquid) 합성유 제조용 SCR(steam carbon dioxide reforming) 공정의 시뮬레이션 연구를 수행하였다. 온도 및 $CH_4/steam/CO_2$ 반응물 비와 같은 변수를 바꾸어 가면서 SCR 공정을 위한 최적 운전조건을 살펴보았다. 공정 시뮬레이션을 위해 Aspen Plus를 사용하였다. 또한 정상상태 가정하의 열역학적 물성치 계산을 위해 Aspen Plus의 RSK (Redlich-Kwong-Soave) 상태방정식을 사용하였다. FT 공정을 위한$H_2/CO$ 비, $CH_4$ 전환율, $CO_2$ 전환율을 살펴봄으로써 최적의 온도와 최적의 반응물 비를 결정하였다. 시뮬레이션 결과, SCR reformer 촉매층 출구 최적온도는 상압에서 $850^{\circ}C$ 였으며, 이 온도에서 $CH_4$ 전환율은 99%, $CO_2$ 전환율은 49%로 계산되었고, $CH_4/steam/CO_2$ 최적 반응물 비율은 1.0/1.6/0.7로 나타났다.
본 연구에서는 LPG자동차용으로 적용키 위한 플라즈마 개질에서 개질기 형상변화가 개질 특성에 미치는 영향에 대해 실험을 하였다. 수소 수율을 향상시키기 위해, 2차 개질기는 1차 개질기에 비해서 개질기 후단부의 부피를 증가시켜 플라즈마를 통과하는 개질가스의 반응시간을 증가시켰다. 각 개질기의 비교를 위하여 $O_2/C$ 비를 부분산화 조건에서부터 완전산화 조건까지, 총 유량은 20, 30, 40, 50 lpm으로 증가시키며 실험을 하였다. 각 개질기의 특성을 비교해본 결과, $O_2/C$ 비가 부분산화 조건에서 완전산화 조건으로 갈수록 LPG 전환율은 증가하였고, 수소 선택도는 감소하였으며, 수소 수율은 증가하다 감소하는 최적조건이 존재하였다. 개질기는 4.5배 부피가 큰 2차 개질기가 1차 개질기에 비해 동일 유량에서 수소 수율이 4~14% 증가한 결과를 얻을 수 있었다.
The plate reformer consisting of combustion chamber and reforming chamber for 25 kW MCFC stack has been operated and computational fluid dynamics was applied to estimate reactions and thermal fluid behavior in the reformer. The methane air 2-stage reaction was assumed in the combustion chamber, and three step steam reforming reactions were included in the calculation. Flow uniformity, reaction rate and species distribution, and temperature distribution were analyzed. In particular, temperature distribution was compared with the measurements to show good agreement in the combustion chamber, however, inappropriate agreement in the reformer chamber.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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