The LSCF cathode for Solid Oxide Fuel Cell was investigated to develop high performance unit cell at intermediate temperature by modified oxalate method with different electrolyte. The LSCF precursors using oxalic acid, ethanol and $NH_4OH$ solution were prepared at $80^{\circ}C$, and pH was controlled as 2, 6, 7, 8, 9 and 10. The synthesis precursor powders were calcined at $800^{\circ}C$, $1000^{\circ}C$ and $1200^{\circ}C$ for 4hrs. Unit cells were prepared with the calcined LSCF cathode, buffer layer between cathode and each electrolyte that is the LSGM, YSZ, ScSZ and CeSZ. The synthesis LSCF powders by modified oxalate method were measured by scanning electron microscope and X-ray diffraction. The interfacial polarization resistance of cell was characterized by Solatron 1260 analyzer. The crystal of LSCF powders show single phase at pH 2, 6, 7, 8 and 9, and the average particle size was about $3{\mu}m$. The electric conductivity of synthesis LSCF cathode which was calcined at $1200^{\circ}C$ shows the highest value at pH 7. The cell consist of GDC had the lowest interfacial resistance (about 950 S/cm@650) of the cathode electrode. The polarization resistance of synthesis LSCF cathode by modified oxalate method has the value from 4.02 to 7.46ohm at $650^{\circ}C$. GDC among the electrolytes, shows the lowest polarization resistance.
High temperature electrolysis is a promising technology to produce massively hydrogen using renewable and nuclear energy. Solid oxide fuel cell materials are candidates as the components of steam electrolysers. However, the polarization characteristics of the typical electrode materials during the electrolysis have not been intensively investigated. In this study, NiO electrode was deposited on YSZ electrolyte by spin coat process and firing at $1300^{\circ}C$. Pt electrode was applied on the other side of the electrolyte to compare the polarization characteristics with those by NiO during electrolysis. The $H_2$ evolution rate was also monitored by measuring the electromotive force of Lambda probe and calculated by thermodynamic consideration. At low current density, Pt showed lower cathodic polarization and thus higher current efficiency than Ni, but the oxidation of Ni into NiO caused the increase of anodic resistance with increasing current density. High overpotential induced high power consumption to produce hydrogen by electrolysis.
Lanthanum-based transition metal cations containing perovskites have emerged as potential catalysts for the intermediate-temperature (600-800℃) oxygen reduction reaction (ORR). Here, we report a facile acetylacetone-assisted combustion route for the synthesis of nanostructured La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ (LSCF6428) cathodes for intermediate-temperature solid-oxide fuel cells (IT-SOFCs). The as-prepared powder was analyzed by thermogravimetry analysis-differential scanning calorimetry. The powder calcined at 800℃ was characterized by X-ray diffraction, scanning electrode microscopy, energy dispersive X-ray spectroscopy, and Brunauer-Emmett-Teller surface area measurements. It was found that the porosity of the air electrode significantly increased by utilizing the nanostructured LSCF6428 instead of commercial powder. The performance of a single cell fabricated with the nanostructured LSCF6428 cathode increased by 112%, from 0.4 to 0.85 W cm-2, at 700℃. Electrochemical impedance spectroscopy showed a considerable reduction in the area-specific resistance and activation energy from 133.5 to 61.5 kJ/mol, resulting in enhanced electrocatalytic activity toward ORR and overall cell performance.
지구 기상이변에 대해 탄소중립의 중요성이 대두됨에 따라 무탄소 연료인 수소의 에너지원으로서의 활용도 역시 증대되고 있다. 일반적으로 수소는 연료전지(FC, Fuel Cell)에 활용되고 있으나, 이는 연소를 기반으로 하는 내연기관(ICE, Internal Combustion Engine)에도 활용될 수 있다. 특히 연료전지만으로 수소 활용 및 인프라 확장이 어려운 때에 이미 생산 측면이나 공급 측면에서 인프라가 기 구축되어 있는 내연기관은 수소 에너지 저변 확대에 큰 도움을 줄 수 있다. 다만 수소를 연소기반으로 활용할 경우 고온에서 공기 중 질소가 산소와 반응하여 유해배기물질인 질소산화물(NOx, Nitrogen Oxides)이 생성될 수 있는 단점은 존재한다. 특히 냉간 (Cold Start) 운전 영역시 포함될 EURO-7 배기규제의 경우 워밍업(Warm-up) 과정에서 발생하는 배기배출물의 저감을 위한 노력도 필요하다. 따라서 본 연구에서는 2 L급 수소 직접분사방식 전기점화 (SI, Spark Ignition) 엔진을 활용하여 냉각수를 상온에서 88 ℃로 워밍업하는 과정에서 질소산화물 및 연료소모율의 변화 특성을 살펴보았다. 특히 수소는 기존의 가솔린, 천연가스, 액화석유가스(LPG, Liquified Petroleum Gas)와 달리 가연범위(Flammable range)가 넓기 때문에 공기과잉률(Excessive air ratio)을 희박하게 조절할 수 있다는 장점이 있다. 이에 본 연구에서는 워밍업하는 과정에 있어서 공기과잉률을 1.6/1.8/2.0으로 변화하여 그 결과를 분석하였다. 본 실험의 결과는 워밍업 시 공기과잉률이 희박해질수록 시간당 질소산화물의 배출이 적고, 열효율도 상대적으로 높으나 최종 온도까지 도달 시간이 길어짐에 따라 누적 배출량 및 연료소모율은 악화될 수도 있음을 시사한다.
상용 CFD 프로그램인 FLUENT v5.3을 이용하여 용융탄산염 연료전지 스택의 수치 모사를 행하였다. FLUENT에 포함되어 있는 보존식들을 이용하면서, 사용자 정의함수를 이용하여 포함시킨 코드를 통해 전기화학적 반응과 부반응인 수성가스전이반응에 의한 질량과 가스 조성 변화 및 열이동을 고려하여 정확한 계산 결과를 얻고자 하였다. 모사에 사용된 스택은 6kW급과 25kW급 스택으로 각각 20개와 40개의 단위전지를 수직으로 적층한 형태이며 스택내로 주입되는 가스는 coflow형태로 각각의 채널을 흘러가게 설계되어 있다. 모사를 통해 알아본 스택 내 압력분포는 가스 흐름방향으로 압력강하가 일어나며 anode 채널보다 cathode 채널에서의 압력차가 더 크게 나타났다. 채널 내 속도분포는 전극 반응에 의한 질량 및 부피변화로 인해 anode 채널에서는 가스흐름 방향으로 속도가 증가하는 반면 cathode 채널에서는 속도가 감소하는 경향을 보였다. 스택 내 온도분포는 가스 흐름방향으로 증가하는 경향을 보였고, 계산결과와 실험결과가 대체로 일치함을 확인할 수 있었다. 수성가스전이반응을 포함한 모델과 그렇지 않은 모델을 비교한 결과 가스의 주입구 부분에서는 수성가스전이반응에 의해 흡열 반응이, 출구 부분에서는 발열반응이 일어나고, 이로 인해 입구와 출구의 온도차가 더 커짐을 확인하였다. 따라서 상용화 스택인 수백 kW급 이상의 대형 스택을 모사하기 위해서는 수성가스전이반응을 고려해야할 것으로 생각된다.
본 연구에서는 2 kW급 SOFC (solid oxide fuel cell)에서 배출되는 고온 배기가스의 폐열회수를 위한 일체형 Hot BoP의 설계와 성능 분석에 대한 연구를 수행하였다. Hot BoP 시스템은 스택 배기가스의 연소를 위한 촉매 연소기와 연소 후 배기가스의 폐열회수를 위한 원통다관형 공기예열기 및 스팀발생기로 구성되었다. 시스템 설계에서 폐열회수 시스템의 배치에 따른 최대 허용열용량을 산출하여 열분배 공정을 분석하였으며, 열전달 방정식을 통하여 공기예열기 및 스팀발생기의 상세설계를 수행하였다. Hot BoP는 방열손실의 저감을 위해 일체형으로 제작되었으며, SOFC와 연계운전을 가정한 스택배기가스를 모사하여 성능실험에 사용하였다. Hot BoP 성능실험에서 부하별 열전달량 및 시스템 효율이 측정 및 분석되었으며, 당량비에 따른 배기가스의 CO 발생량을 측정하여 연소성을 분석하였다. 실험결과로써, 2 kW급 SOFC 정격운전시 배기가스 연소열부하 기준으로 hot BoP의 열적 효율은 약 60%이며, 연소 후 배기가스의 CO 발생량은 당량비 0.25 이상에서 급격히 감소되는 것으로 나타났다.
고체산화물연료전지(SOFC)는 청정에너지기술로써 화학에너지를 전기에너지로 직접 전환한다. SOFC는 열병합발전과 결합하여 80%이상의 효율을 올릴 수 있으며 천연가스와 바이오가스 등 연료에 대한 융통성이 폴리머전해질막연료전지(PEMFC)보다 높다. YSZ전해질과 함께 SOFC에 주로 채용되는 공기극 재료는 아직까지 Sr이 첨가된 $LaMnO_3$(LSM)이다. LSM 이외에, 혼합전도성을 가지는 페로브스카이트로서 Sr첨가 $LaCoO_3$(LSCo), $LaFeO_3$(LSF), $LaFe_{0.8}Co_{0.2}O_3$(LSCF)는 공기극 임피던스가 LSM에 비해 현저히 낮아 연구가 증가하고 있다. 그러나 SOFC전극의 소결온도에서 YSZ과 고체반응을 일으키는 문제점과 열팽창 계수가 YSZ와 격차가 크게 나는 문제점 때문에 전극 제조가 복잡하다. 따라서 전해질과의 화학적 안정성 및 유사한 열팽창계수(TEC)를 가지면서 우수한 전기화학활성을 제공하는 것이 해결해야할 중요한 문제로 남는다.
Cobalt-free $La_xSr_{4-x}Fe_6O_{13}$ ($0{\leq}x{\leq}2$) oxide have been synthesized and investigated as a potential cathode material for solid oxide fuel cells (SOFCs). $Sr_4Fe_6O_{13}$ consists of alternating perovskite layers ($Sr_4Fe_2O_8$) containing iron cations in octahedral oxygen coordination and $Fe_4O_5$ layers where iron cations have 5-fold coordination of two types-square pyramids and trigonal bipyramids. Our preliminary electrochemical testes of pristine $Sr_4Fe_6O_{13}$ show a rather high area specific resistance ($0.47{\Omega}cm^2$ at $700^{\circ}C$) for ~20 ${\mu}m$ thick layers with CGO electrolyte. The electrochemical performances are improved by La addition up to x=1 ($La_1Sr_3Fe_6O_{13}$, $0.06{\Omega}cm^2$ at $700^{\circ}C$). In addition, thermal expansion coefficient (TEC) values of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$ specimen demonstrated $15.1{\times}10^{-6}\;^{\circ}C^{-1}$ in the range of 25-900$^{\circ}C$, which provides good thermal expansion compatibility with the CGO electrolyte. An electrolyte supported (300-${\mu}m$-thick) single-cell configuration of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$/CGO/Ni-CGO delivered a maximum power density of 584 $mWcm^{-2}$ at $700^{\circ}C$. In addition, an anode supported single cell by YSZ electrolyte (10-${\mu}m$-thick) with a porous CGO interlayer between the cathode and the electrolyte to avoid undesired interfacial reactions exhibited 1,517 $mWcm^{-2}$ at $800^{\circ}C$. The unique composition of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$ with low thermal expansion coefficient and higher electrochemical properties could be a good cathode candidate for intermediate temperature SOFCs with CGO and YSZ electrolyte.
For this paper, we investigated the area specific resistance (ASR) of commercially available ferritic stainless steels with different chemical compositions for use as solid oxide fuel cells (SOFC) interconnect. After 430h of oxidation, the STS446M alloy demonstrated excellent oxidation resistance and low ASR, of approximately 40 $m{\Omega}cm^2$, of the thermally grown oxide scale, compared to those of other stainless steels. The reason for the low ASR is that the contact resistance between the Pt paste and the oxide scale is reduced due to the plate-like shape of the $Cr_2O_3$(s). However, the acceptable ASR level is considered to be below 100 $m{\Omega}cm^2$ after 40,000 h of use. To further improve the electrical conductivity of the thermally grown oxide on stainless steels, the Co layer was deposited on the stainless steel by means of an electroless deposition method; it was then thermally oxidized to obtain the $Co_3O_4$ layer, which is a highly conductive layer. With the increase of the Co coating thickness, the ASR value decreased. For Co deposited STS444 with 2 ${\mu}m$hickness, the measured ASR at $800^{\circ}$ after 300 h oxidation is around 10 $m{\Omega}cm^2$, which is lower than that of the STS446M, which alloy has a lower ASR value than that of the non-coated STS. The reason for this improved high temperature conductivity seems to be that the Mn is efficiently diffused into the coating layer, which diffusion formed the highly conductive (Mn,Co)$_3O_4$ spinel phases and the thickness of the $Cr_2O_3$(S), which is the rate controlling layer of the electrical conductivity in the SOFC environment and is very thin
액체연료를 사용하는 풀화재에서 화염불안정성에 대하여 산화제 유속변화와 농도변화의 효과를 알아보기 위해 컵버너 실험을 수행하였다. 연료는 헵탄을 사용하였고, 산화제는 공기에 질소와 이산화탄소를 희석하였다. 소화근처에서 축방향 및 화염 밑면에서 두 가지 형태의 대표적인 불안정성이 관찰되었다. 화염 밑면에서 발생되는 불안정성은 셀, 스윙, 회전 모드로 특성화 할 수 있고, 산화제의 유속이 증가할수록 모든 불활성 기체에서 셀, 스윙 모드에서 회전모드로 천이하였다. 이러한 화염밑면 불안정성에 영향을 미치는 변수들을 파악하기 위하여 초기혼합률, Le 수, 단열화염온도에 대해서도 함께 조사되었다. 이 중 Le 수가 불안정성 모드와 가장 큰 상관관계를 보이고 있지만 보다 정확한 관계를 규명하기 위해서는 더 많은 실험조건에서의 결과가 요구된다. 또한, 소화농도근처의 화염에서는 유속이 작거나 큰 경우에는 축방향 주기적인 진동불안정성이 나타나지 않고, 적절한 산화제 속도 영역에서만 관찰된다. 이는 작은 유속에서는 증발하는 연료속도가 임계유속이하이며, 큰 유속에서는 반응중인 연료유속과 산화제 유속이 유사하기 때문으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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