Laboratory batch experiments were conducted to evaluate the Fenton degradation rates of phenanthrene. Fenton reactions for the degradation of phenanthrene were carried out with aqueous and slurry phase, to investigate the effects of sorption of phenanthrene onto solid phase. Various types of surfactants and electrolyte solutions were used to evaluate the effects on the phenanthrene degradation rates by Fenton's reaction. A maximum 90% removal of phenanthrene was achieved in aqueous phase with 0.9% of $H_2O_2$ and 300 mg/L of $Fe^{2+}$ at pH 3. In aqueous phase reaction, inhibitory effects of synthetic surfactants on the removal of phenanthrene were observed, implying that surfactant molecules acted as strong scavenger of hydroxyl radicals. However, use of $carboxymethyl-{\beta}-cyclodextrin$ (CMCD), natural surfactant, showed a slight enhancement in the degradation of phenanthrene. It was considered that reactive radicals formed at ternary complex were located in close proximity to phenanthrene partitioned into CMCD cavities. It was also show that Fenton degradation of phenanthrene were greatly enhanced by addition of NaCl, indicating that potent radical ion ($OCI^-$) played an important role in the phenanthrene degradation, although chloride ion might be acted as scavenger of radicals at low concentrations. Phenanthrene in slurry phase was resistant to Fenton degradation. It might be due to the fact that free radicals were mostly reacting with dissolved species rather than with sorbed phenanthrene. Even though synthetic surfactants were added to increase the phenanthrene concentration in dissolved phase, low degradation efficiency was obtained because of the scavenging of radicals by surfactants molecules. However, use of CMCD in slurry phase, showed a slight enhancement in the phenanthrene degradation. As an alternative, use of Fenton reaction with CMCD could be considered to increase the degradation rates of phenanthrene desorbed from solid phase.
This study aimed at advanced oxidation of hetero tri-functional reactive dye Acid orange 7 using photo-Fenton conditions in a lab-scale experiment. Decolourisation of Acid Orange 7 dye by Fenton's process was dependent on concentration of Hydrogen peroxide, Ferrous sulphate, pH, and contact time. A $2^3$ factorial design was used to evaluate the effects of these key factors: pH, Fe(II), and $H_2O_2$ concentration, for a dye concentration of 50 mg/L with COD of 340 mg/L at pH 3.0. The response function was removal of colour under optimised conditions; pH 3.0, [Fe(II)] 40.83 mg/L, [$H_2O_2$] 4.97 mmol/L; 13.6 min. of treatment resulting in 100% colour removal. The final COD of treated wastewater was nil suggesting that AOP is a potentially useful process of color removal and dye degradation/mineralisation of effluent having AO7. Minimum contact time for complete decolourisation was at 5 mmol/l $H_2O_2$ concentration. Increase in $FeSO_4$ (mg/l) concentration resulted in decrease of time for complete decolourisation. Box-Behnken Design was used to optimize the process variables. Maximum and minimum levels of pH (3-5), $H_2O_2$ (4-6 mmol/l), $FeSO_4$ (30-46 mg/l) and contact time (5-15 minutes) were used. The statistical analysis revealed a value of 0.88 for coefficient of regression ($R^2$) indicating a good fit of model. Calculated F-value was found higher than the tabulated value confirming to significance of the model. Based on student's t-test, Ferrous sulphate, pH, and contact time have a positive effect on the percent decolourisation of Acid Orange 7.
중금속과 총 석유 탄화수소(TPH)로 동시 오염된 복합오염 토양을 정화하기 위해 펜톤 산화와 토양 세정법에 활용되고 있는 $H_2O_2$와 sodium dodecyl surfate (SDS)를 활용하여 강화된 동전기를 연구하였다. 또한, 토양 고유의 특성 차이 및 전극액 농도에 따른 정화 효율의 영향을 확인하기 위해 토양과 농도를 달리하여 실험하였다. 인공적으로 오염시킨 토양에서 10% $H_2O_2$와 20mM SDS를 활용한 실험에서 중금속 정화 효율이 가장 높게 나타났으며, 반면에 같은 농도의 용산 토양 실험에서 토양 고유의 높은 산 완충능력으로 중금속 정화 효율이 떨어졌다. 20% $H_2O_2$와 20mM SDS으로 전극액 농도를 높인 실험을 통해 높은 전류는 토양의 pH에 영향을 주었으며, 이로 인해 중금속 정화에 영향을 미쳤다. TPH의 정화 효율의 경우 용산토양의 높은 산 완충능력과 유기물 함량으로 인해 인공적으로 오염시킨 토양에 비해 산화 효율이 저하되었다. 게다가 40mM의 sodium dodecyl surfate (SDS)의 농도가 주입될 경우, SDS의 scavenger 영향 때문에 TPH 정화에 악영향을 주었다. 토양 고유의 구성성분 및 전극액 농도가 동전기-펜톤 공정의 전기화학적 현상 및 전기삼투유량, 오염물질 정화에 매우 큰 영향을 주는 인자로 판명되었다.
기존의 연구를 통해 Fenton's reagent(FR)를 이용하여 MTBE의 제거가 가능하며, 그러나 중성 pH영역에서는 철이온이 수산화물로 침전되어 반응성이 낮아지므로 FR만을 이용한 처리는 높은 수소이온 농도조건(pH $3{\sim}4$)이라는 제약으로 인해 직접적인 토양 및 지하수의 MTBE 오염처리에 있어 여러 가지 어려움이 있다. 이에 본 연구에서는 효과적인 처리를 위하여 NTA, oxalate, acetate 등의 chelating agent가 철이온과 반응하여 생성된 착화합물을 이용하는 modified Fenton reaction을 도입하여 중성 pH영역에서도 철이온이 안정화되어 높은 분해효율을 나타낼 수 있도록 하였다. MTBE의 분해경향은 chelating agent의 종류와 농도, 철이온 농도 그리고 pH 변화에 따라 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 가장 적합한 착화합물을 선택하기 위하여 총 6개의 chelating agent(citrate, oxalate, succinate, acetate, NTA, EDTA)를 실험한 결과, 처리효율과 chelating agent의 생분해도, 독성 등을 고려하여 최종 3가지 종(oxalate, acetate, NTA)이 선정되어 이후의 실험에서는 위의 3종만을 chelating agent로 이용하였다. 동일한 실험조건($H_2O_2$ : 5%, chelating agent : 6 mM, $Fe^{3+}$ : 2 mM, pH 7)하에서의 적용성 평가한 결과, Fe-NTA가 반응시작 30분만에 99.9%의 가장 높은 제거효율을 나타내었다. Oxalate의 경우, NTA보다는 그 분해효율이 낮으나 다른 chelating agent보다 상대적으로 높은 효율(24시간 후 최대효율 : 91.3%)을 보여주며, acetate를 이용한 경우도 본 실험에서 좋은 결과(24시간 후 최대효율 : 75.8%)를 나타내었다. 또한, 적정 철이온의 농도는 oxalate가 chelating agent로 이용되면 철이온 농도가 3 mM일때 가장 큰 분해효율을 보이며, acetate의 경우는 5 mM까지 농도가 증가함에 따라 그 효율도 조금씩 증가하는 것으로 나타났다. 이와같이 MTBE의 in-situ remediation을 위한 modified Fenton 공정은 철이온을 중성 pH영역에서 안정화시켜 실제 토양에 적용하였을 때, 높은 분해효율을 얻을 수 있으며, 경제적인 자체 생분해도가 높은 저분자 유기산을 이용하였으므로 생물학적 처리와 연계를 가능하게 해주는 장점을 나타낸다. 또한 토양 내 존재하는 철광석을 촉매로 이용할 경우, 주입되는 철이온 없이도 $H_2O_2$에서의 hydroxyl radical 생성을 증가 시킬 수 있으므로 보다 경제적이고 친환경적인 처리기법을 도출해 낼 수 있다.
Fenton reaction with zerovalent iron (ZVI) and $Fe^{2+}$ ions was studied to treat pharmaceutical wastewaters (PhWW) including antibiotics and non-biodegradable organics. Incremental biodegradability was assessed by monitoring biochemical oxygen demand (BOD) changes during Fenton reaction. Original undiluted wastewater samples were used as collected from the pharmaceutical factory. Experiments were carried out to obtain optimal conditions for Fenton reaction under different $H_2O_2$ and ion salts (ZVI and $Fe^{2+}$) concentrations. The optimal ratio and dosage of $H_2O_2$/ZVI were 5 and 25/5 g/L (mass basis), respectively. Also, the optimal ratio and dosage of $H_2O_2/Fe^{2+}$ ions were 5 and 35/7 g/L (mass basis), respectively. Under optimized conditions, the chemical oxygen demand (COD) removal efficiency by ZVI was 23% better than the treatment with $Fe^{2+}$ ion. The reaction time was 45 min for ZVI and shorter than 60 min for $Fe^{2+}$ ion. The COD and total organic carbon (TOC) were decreased, but BOD was increased under the optimal conditions of $H_2O_2$/ZVI = 25/5 g/L, because organic compounds were converted into biodegradable intermediates in the early steps of the reaction. The BOD/TOC ratio was increased, but reverse-wise, the COD/TOC was decreased because of generated intermediates. The biodegradability was increased about 9.8 times (BOD/TOC basis), after treatment with ZVI. The combination of chemical and biological processes seems an interesting combination for treating PhWW.
First- and second-order kinetic oxidation rates of trichlorobenzenes (TCBs) were obtained and compared by a chemical activation system (CAS) which mimics mixed functional oxidase activity. The system consists of EDTA, ferrous sulfate, ascorbic acid, and $H_2O_2$ in potassium phosphdte buffer (monobasic at pH 7.4). The rate of transformation in CAS was enhanced in the presence and absence of catalase in the sequence 1, 2, 3-TCB < 1, 2, 4-TCB < 1, 3, 5-TCB. In general, the rates of degradation were greater in the test media with catalase. The effect of photolysis on the degradation of the TCBs with the CAS were examined. Sensitized photolysis with nitrite, Fenton's reagent, TiO$_2$ and triethylamine (TEA) studied in concert with the CAS demonstrated significant enhancement of the degradation rate of TCBs. Disappearance rates of TCBs in CAS with prior photolysis or prior photosensitization were at least 10-fold higher than the sum of the rate for each single experiment. This study proves that the combination of the CAS and photolysis can be used as a suitable technique for enhancing degradation of TCBs in aqueous systems.
The effects of hydrogen peroxide treatment on the reduction of waterworks sludge were investigated in this study. Sludge treated by peroxidation $H_2O_2$ oxidation) was dewatered using a pressure filter at 3atm. It was observed that $H_2O_2$ treatment at the acidic condition significantly reduce both cake water content and specific resistance to filtration (SRF), indicating the enhancement of dewaterability and filterability. The filterability by hydrogen peroxide treatment at pH 3.5 was better than acidic treatment and became comparable with polymer conditioning. The sludge filterability evaluated by SRF was optimal at a dose 2ml $H_2O_2$/sludge($0.02g\;H_2O_2/gTS$) after adjusting of pH to 3.5. The $H_2O_2$ oxidation at pH 3.5 also produced even more dewatered cake when compared with polymer conditioning. The reduction rate of sludge mass at an optimal condition showed 34% compared with untreated sludge. The effects of peroxidation on sludge properties including zeta potential, bound water and particle size were also evaluated. Peroxidation at the acidic condition reduced both bound water and zeta potential. By $H_2O_2$ combined with sulfuric acid leached iron caused Fenton's reaction, which showed a potential to significantly reduce the amount of solids mass and to produce more compact cake with higher filterability.
Sachil-Tang (SCT) has been traditionally used as a prescription of spasm of the esophagus by stress, pectoralgia and oppressive feeling of the chest in Oriental medicine. This study was carried out to investigate the antioxidant activities of the ethanol extract of SCT and its inhibitory effect on intracellular oxidation and vascular cell adhesion molecule-1 expression in human umbilical vein endothelial cells (HUVECs) using various methods. The SCT extract showed a strong inhibitory effect on free radical generating model systems, including DPPH radical, superoxide anions, hydroxyl radical, peroxynirite and nitric oxide. Besides, the SCT extract exhibited a strong inhibitory effect on lipid peroxidation in rat liver homogenate induced by $FeCl_2$-ascorbic acid, and protected plasmid DNA against the strand breakage in a Fenton's reaction system. The SCT extract also inhibited copper-mediated oxidation of human low-density lipoprotein (LDL), and repressed relative electrophoretic mobility of LDL. Furthermore, the SCT extract protected intracellular oxidation induced by various free radical generators and inhibited expression of vascular cell adhesion molecule-1 (VCAM-1) in HUVECs. These results suggest that SCT can be an effective natural antioxidant and a possible medicine of atherosclerosis.
유류의 유출로 인한 총석유계탄화수소(total petroleum hydrocarbons: TPH)는 종종 토양과 지하수의 오염을 초래하고 있다. TPH는 환경에 노출이 될 경우 물리화학적 과정을 거쳐 분해가 되나 그 반응은 상대적으로 느리다. 본 연구에서는 TPH로 오염된 토양의 환경친화적인 처리기법을 궁극적으로 개발하기 위해서 화학적 및 생물학적 통합기술을 도입하고자 시도하였다. 여기서 펜톤유사반응을 전처리단계로 도입하고 이후 디젤분해 혼합균을 처리하여(생물증강법) 오염유류를 처리하고자 하였다. 계면활성제 OP-10S (0.05%)과 산화제($FeSO_4$ 4%, 및 $H_2O_2$ 5%)를 사용할 경우 토양으로부터 효율적으로 TPH를 처리, 제거할 수 있는 것으로 나타났다. 디젤분해 혼합균을 토양슬러리에 접종할 경우 100배 이상 분해균의 밀도상승이 관찰되었는데 이는 접종된 분해균이 오염된 토양에서 성공적으로 존재할 수 있음을 의미한다($10^8-10^9$ CFU/g slurry). Fenton으로 처리된 토양에서의 TPH 제거 효율은 분해균으로 생물증강을 실시할 경우 최소한 57% 정도 상승되는 것으로 나타났다. 그러나 화학적, 생물학적 연속처리를 실시할 경우 대조구(무처리; 재거효율 95%)에 비해 상대적으로 낮은 처리효율(79-83%)을 나타내었는데, 이는 화학처리 중에 발생하는 자유기(free radicals) 함유 산화물질이 분해를 억제한 것에 기인하는 것으로 보인다. 본 연구에서의 얻어진 결과는 환경에 있어서 TPH로 오염된 토양과 저질을 효율적으로 정화하고 토양생태계의 신속한 회복에 활용할 수 있을 것으로 판단된다.
It has been proposed that oxidation of L-3,4-dihydroxyphenylalanine (DOPA) may contribute to the pathogenesis of neurodegenerative disease. In this study, L-DOPA-Fe(III)-mediated DNA cleavage and the protection by carnosine and homocarnosine against this reaction were investigated. When plasmid DNA was incubated with L-DOPA in the presence of Fe(III), DNA strand was cleaved. Radical scavengers and catalase significantly inhibited the DNA breakage. These results suggest that $H_2O_2$ may be generated from the oxidation of DOPA and then $Fe^{3+}$ likely participates in a Fenton’s type reaction to produce hydroxyl radicals, which may cause DNA cleavage. Carnosine and homocarnosine have been proposed to act as anti-oxidants in vivo. The protective effects of carnosine and homocarnosine against L-DOPA-Fe(III)-mediated DNA cleavage have been studied. Carnosine and homocarnosine significantly inhibited DNA cleavage. These compounds also inhibited the production of hydroxyl radicals in L-DOPA/$Fe^{3+}$ system. The results suggest that carnosine and homocarnosine act as hydroxyl radical scavenger to protect DNA cleavage. It is proposed that carnosine and homocarnosine might be explored as potential therapeutic agents for pathologies that involve damage of DNA by oxidation of DOPA.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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