Faujasite type zeolite synthesized from kaolin minerals was cation-exchanged and the catalytic activities of $1-Butene{\rightarrow}2-butene$ took place readily even on zeolites having no strong acid sites. The order of activity for isobutene formation was La > H > Zn > Na-faujasite, La-faujasite showing much higher activity. The same trend was observed for propylene formation except that both La-and H-faujasite showed comparable activity. The results seem to indicate that the activities for 1-buten cracking and isomerization on zeolite are directly related to the strength and concentration of the acid sites on zeolites.
The CNDO/2 calculations have been applied on cluster models for the representative hydroxyls on faujasite surface to get total energies, dipole moments, Wiberg bond orders and formal charge densities. Quantum chemical calculations indicate that the acid strength of surface hydroxyls of faujasite depends on the geometry of hydroxyls and the Si/Al ratios of framework. The $Br{\ddot{o}}nsted$ acid strength of bridging hydroxyl is higher than that of isolated hydroxyls. The stabilities of cluster models increased with increase of the Si/Al ratios.
The thermochemical stability of $Ni^{2+}-faujasite$ was studied by differential thermal analysis(DTA), thermal gravitational analysis(TGA), X-ray diffraction analysis(XRD) and quantum chemical calculations. Dehydration of $Ni^{2+}-faujasite$ was observed at 373-773K. A CNDO/2 calculations have been applied on cluster models for the representative T sites in faujasite to get total energy and wiberg bond orders. It has proved that the decrease of zeolitic crystallinity is directly related to the weakening of Al-O bonds in framework.
Seo, Sung-Man;Lee, Oh-Seuk;Kim, Hu-Sik;Bae, Dong-Han;Chun, Ik-Jo;Lim, Woo-Taik
Bulletin of the Korean Chemical Society
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v.28
no.10
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pp.1675-1682
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2007
Large colorless single crystals of faujasite-type zeolite with diameters up to 200 μm have been synthesized from gels with the composition of 3.58SiO2:2.08NaAlO2:7.59NaOH:455H2O:5.06TEA:1.23TCl. Two of these, colorless octahedron about 200 μm in cross-section have been treated with aqueous 0.1 M TlC2H3O2 and KNO3 in order to prepare Tl+- and K+-exchanged faujasite-type zeolites, respectively, and then determined the Si/Al ratio of the zeolite framework. The crystal structures of |Tl71|[Si121Al71O384]-FAU and |K53Na18|[Si121Al71O384]-FAU per unit cell, a = 24.9463(2) and 24.9211(16) A, respectively, dehydrated at 673 K and 1 × 10-6 Torr, have been determined by single-crystal X-ray diffraction techniques in the cubic space group Fd m at 294 K. The two single-crystal structures were refined using all intensities to the final error indices (using only the 905 and 429 reflections for which Fo > 4σ(Fo)) R1/R2 = 0.059/0.153 and 0.066/0.290, respectively. In the structure of fully Tl+-exchanged faujasite-type zeolite, 71 Tl+ ions per unit cell are located at four different crystallographic sites. Twenty-nine Tl+ ions fill site I' in the sodalite cavities on 3-fold axes opposite double 6-rings (Tl-O = 2.631(12) A and O-Tl-O = 93.8(4)o). Another 31 Tl+ ions fill site II opposite single 6-rings in the supercage (Tl-O = 2.782(12) A and O-Tl-O = 87.9(4)o). About 3 Tl+ ions are found at site III in the supercage (Tl-O = 2.91(6) and 3.44(3) A), and the remaining 8 occupy another site III (Tl-O = 2.49(5) and 3.06(3) A). In the structure of partially K+-exchanged faujasite-type zeolite, 53 K+ ions per unit cell are found at five different crystallographic sites and 18 Na+ ions per unit cell are found at two different crystallographic sites. The 4 K+ ions are located at site I, the center of the hexagonal prism (K-O = 2.796(8) A and O-K-O = 89.0(3)o). The 10 K+ ions are found at site I' in the sodalite cavity (K-O = 2.570(19) A and O-KO = 99.4(9)o). Twenty-two K+ ions are found at site II in the supercage (K-O = 2.711(9) A and O-K-O = 94.7(3)o). The 5 K+ ions are found at site III deep in the supercage (K-O = 2.90(5) and 3.36(3) A), and 12 K+ ions are found at another site III' (K-O = 2.55(3) and 2.968(18) A). Twelve Na+ ions also lie at site I' (Na-O = 2.292(10) and O-Na-O = 117.5(5)o). The 6 Na+ ions are found at site II in the supercage (Na-O = 2.390(17) A and O-Na-O = 113.1(11)o). The Si/Al ratio of synthetic faujasite-type zeolite is 1.70 determined by the occupations of cations, 71, in two single-crystal structures.
Normal mode calculations about the extended double six ring (D6R) subunit cluster model of Faujasite-type zeolites have been done by using the valence force field with reasonably adjusted force constants. We have studied for four X, Y zeolites species varying in M$_{f}$(Al/Si + Al) values. The calculated characteristic frequencies of D6R mode (${\nu}_{D_{6}R}$) and the rate of change of ${\nu}_{D_{6}R}$ with the mole fractions of aluminum, M$_{f}$ (Al/Si + Al) values agree well with Flanigen's experimental data; the experimental slope is -79 cm$^{-1}$, while the calculated slope is -82 cm$^{-1}$. Those are the improved results as compared to Blackwell's theoretical study; his predicted slope is -94 cm$^{-1}$.
In this study, propylene/propane separation behavior of Na-type faujasite zeolite membranes is predicted by observing gravimetric adsorptions of propylene and propane on zeolite 13X. The gravimetric adsorptions were measured by using a magnetic suspension balance (MSB) at temperatures of 323, 343, 363 K and a pressure range of 0.02-1 bar. The pressure was increased at 0.1 bar intervals. As adsorption temperature increased, adsorptions of propylene and propane decreased and propylene/propane adsorption selectivity increased. Also, the diffusion coefficients of propylene and propane were increased as the adsorption temperature increased, following the Arrhenius equation. The maximum propylene/propane diffusion selectivity was 0.9753 at 323 K. The perm-selectivity was calculated from the adsorption data of zeolite 13X and compared with the perm-selectivity measured in the single gas permeation experiment for the Na-type faujasite zeolite membrane. The maximum values for the calculated and measured perm-selectivities were observed at a temperature of 323 K. It could be concluded that the prediction of propylene/propane separation of surface diffusion-based membrane by using gravimetric adsorption data is reasonable. Therefore, it is expected that this prediction method can be applied to the screening of adsorption-based microporous membrane for propylene/propane separation.
Sodium type faujasite(FAU) zeolite membranes with a thickness of 5${\mu}m$ and a Si/Al molar ratio of 1.5 were prepared by the secondary growth process. The $CO_2/N_2$ separation in the vacuum mode was investigated at $30^{\circ}C$ for an equimolar $CO_2-N_2$ mixed gas before and after embedding 13X zeolite beads in the permeate side. The embedded 13X zeolite beads improved both $CO_2$ permeance and $CO_2/N_2$ separation factor, simultaneously. The phenomenon was explained by an increment in the $CO_2$ desorption rate at the FAU zeolite/$\alpha-Al_2O_3$ phase boundary due to an enhanced $CO_2$ escaping through the pore channels of the $\alpha-Al_2O_3$ support layer. In the present paper, it will be emphasized that a hybridization of a membrane with an adsorbent can provide a key to break through the trade-off between permeance and separation factor, generally shown in a membrane separation.
Sodium type faujasite(FAU) zeolite layers with diverse materials characteristics(Si/Al ratio, thickness, and structural discontinuity) were hydrothermally grown on a porous $\alpha-Al_2O_3$ tube, and then the $CO_2/N_2$ separation was evaluated at $30^{\circ}C$ for an equimolar mixture of $CO_2$ and $N_2$. Among hydrothermal conditions, $SiO_2$ content in hydrothermal solution seriously affected materials characteristics: with an increment in the $SiO_2$ content, Si/Al ratio, thickness, and structural discontinuity of grown FAU zeolite layer simultaneously increased. The present study reveals that structural discontinuity(intercrystalline voids due to an incomplete densification and cracks induced by GIS Na-P1 phase) is the most important variable affecting the $CO_2/N_2$ separation. Also, it was suggested that the $CO_2$ desorption in permeate side be the rate-determining(slowest) step in the overall $CO_2$ permeation.
Adsorption dynamics of ethane/ethylene mixture gas and desorption dynamics during the displacement desorption with propane as a desorbent in the column filled with faujasite adsorbent were investigated experimentally and theoretically. The simulation that adopted heat and mass balance and an ideal adsorbed solution theory (IAST) for the multicomponent adsorption equilibrium well predicted the experimental breakthrough curves of the adsorption and desorption. At the adsorption breakthrough experiments, roll-ups of ethane increased as the adsorption pressure increased and the adsorption temperature decreased. During the displacement desorption with propane in the column saturated with ethane/ethylene mixture gas, almost 100% of ethylene was obtained for a certain time interval. The adsorption strength of the desorbent greatly affected the adsorption and re-adsorption dynamics of ethylene. The re-adsorption capacity for ethylene has been greatly reduced when iso-propane, which is stronger desorbent than propane, was used as desorbent. It was found from the simulation that the performance of the displacement desorption process would be superior when the ratio of ${(q_s{\times}b)}_{C_2H_4}/{(q_s{\times}b)}_{C_3H_s}$ was 0.83, that is, the adsorption strengths of ethylene and the desorbent were similar.
The sorption behavior of some typical fission products such as Cs-137, long-lived radionuclide; Ce-144, rare-earth element; and Co-60, corrosion product on zeolite A, zeolite F-9 (faujasite) and amorphous zeolite was determined with the salt concentrations, 0.01 M- to 2.0 M- nitric acid and ammonium nitrate, and the shaking time, 15 minutes interval from 15 minute to 90 minute. Kd values were obtained through the batch experiment. In conclusion, the optimal conditions for isolation and removal of the typical radionuclides are as following: zeolite, amorphous zeolite; concentration, $0.01\;M-HNO_3\;and\;0.1\;M-NH_4NO_3$; pH4; shaking time, one hour; the most effective species, Cs-137.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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