석탄계 입상 활성탄(CGAC)에 의한 acid black 1 (AB1) 염료의 평형, 동력학 및 열역학적 특성을 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH 를 흡착변수로 하여 조사하였다. 활성탄에 의한 AB1의 흡착반응은 산성에서는 활성탄의 표면(H+)과 AB1이 가지고 있는 sulfite ion (SO3-), nitrite ion (NO2-) 사이의 정전기적 인력에 의해 일어났고, 최고 흡착률은 pH 3에서 97.7%였다. AB1의 등온 데이터는 Freundlich 등온식에 가장 잘 맞았으며, 계산된 분리계수(1/n) 값으로부터 활성탄에 의한 AB1의 흡착이 효과적인 처리과정이 될 수 있음을 알았다. Temkin 식의 흡착열 관련상수의 값은 물리 흡착 공정(< 20 J mol-1)임을 나타냈다. 동역학 실험에서는 유사 2차 모델이 유사 1차 모델보다 더 일관성이 있었으며 추정된 평형 흡착량은 오차 백분율의 9.73% 이내에서 잘 일치하였다. 입자내 확산이 흡착 과정에서 속도 조절 단계였다. 활성화 에너지와 엔탈피 변화값으로부터 흡착반응이 물리흡착으로 진행되는 흡열반응임을 확인하였다. 엔트로피 변화는 활성탄 표면에서 AB1의 흡착이 일어나는 동안 고-액 계면에서 활발한 반응에 의해 엔트로피가 증가하는 것으로 나타났다. 자유에너지 변화는 온도증가와 함께 흡착반응의 자발성이 더 커지는 것을 나타냈다.
The synthesis of high-purity AlN by a vapor-phase reaction was investigated using the $NH_3-AlCl_3-H_2$ reacting system. The theoretical yields of AlN were determined from th thermodynamic equilibrium composi-tions. It was shown that the yields above 90% could by obtained even in the range of relatively low temper-ature of 600-1200K. The reaction temperature and the initial amounts/ratios of the reacting gases showed significant effects on the yields but the total pressure did not. The experimental results showed that a high-purity AlN having a needle shape was the only product as a solid phase and its amount produced increased with the reaction temperature. While the degree of agglmera-tion of the synthesized AlN increased with the reaction temperature the size of each particle consisting of the agglomerates was independent of the temperature but grew from 0.09 to 0.115${\mu}{\textrm}{m}$ with the flow rate of NH3. These experimental results were compared with the theoretical aspects for the synthesis of a high-purity AlN.
The adsorption features of fluoride ion on the oyster shell have been investigated for the purpose of the employment of waste oyster shell as an adsorbent for the treatment of fluoride ion-containing wastewater. The major component of oyster shell was examined to be Ca with minor components of Na, Si, Mg, Al, and Fe. As the initial concentration of fluoride ion was raised, its absorbed amount was enhanced at equilibrium, however, the adsorption ratio of fluoride ion compared with its initial concentration was shown to be decreased. Also, adsorption of fluoride ion onto the oyster shell resulted in the formation of $CaF_2$ in the morphological structure of adsorbent. Kinetic analysis showed that the adsorption reaction of fluoride ion generally followed a second order reaction with decreasing rate constant with the initial concentration of adsorbate. Freundlich model agreed well with the adsorption behavior of fluoride ion at equilibrium and the adsorption reaction of fluoride ion was examined to be endothermic. Several thermodynamic parameters for the adsorption reaction were calculated based on thermodynamic equations and the activation energy for the adsorption of fluoride ion onto oyster shell was estimated to be ca. 13.589 kJ/mole.
A pressure effect of the dehydrogenation of ethylalcohol catalyzed by alcoholdehydrogenase was observed in Tris-HCl buffer, pH 8.8 from $25^{\circ}C$ to $35^{\circ}C$ under high pressure system by using our new theory. The theory makes it possible for us to obtain all rate and equilibrium constants for each step of all enzymatic reaction with a single intermediate. We had enthalpy and volume profiles of the dehydrogenation to suggest a detail and reasonable mechanism of the reaction. In these profiles, both enthalpy and entropy of the reaction are positive and their values decrease with enhancing pressure. It means that the first step is endothermic reaction, and its strength decrease with elevating pressure. At the same time, all activation entropies have large negative values, which prove that not only a ternary complex has a more ordered structure at transition state, but also water molecules make a iceberg close by the activated complex. In addition to this fact, the first and second step equilibrium states are controlled by enthalpy. The first step kinetic state is controlled by enthalpy but the second step kinetic state is controlled by entropy.
Characteristics of a plasma reactor for partial oxidation of methane, especially focused on the role and effectiveness of plasma chemistry, is investigated. Partial oxidation of methane is investigated using a rotating arc which is a three dimensional version of a typical glidingarc. The rotating arc has both the characteristics of equilibrium and non-equilibrium plasma. Non-equilibrium characteristics of the rotating gliding arc can be increased by rotating an elongated arc string attached at both the tip of inner electrode and the edge of outer electrode. In this way, plasma chemistry can be enhanced and hydrogen selectivity can reach almost 100% that is much higher than thermal equilibrium condition. As a result, the present study enables the strategic approach of the plasma reforming process by means of appropriate reactor design to maximize plasma effect and resulting in maximized reaction efficiency.
Antimony trioxide 촉매를 사용하여 241 - $260^{\circ}C$ 범위에서 bishydroxyethyl naphthalate (BHEN)의 축중합 반응에 관한 속도론적 연구를 수행하였다. 반응은 회분식 반응기에서 진행되었고 반응물의 농도는 high performance liquid chromatography (HPLC)를 사용하여 측정하였다. 분자종 모델을 적용하여 구한 반응속도상수의 정반응 및 역반응 활성화 에너지 값은 각각 19.7과 31.4 kcal/mole 이었으며, 평형상수는 1.4-2.0으로 PET 축중합 반응의 경우보다 큰 값을 가지며 온도에 따라 어느 정도 변하였다. 말단기인 hydroxyethyl기의 반응속도는 분자의 크기에 관계없이 일정함을 Flory, 모델식으로부터 확인할 수 있었다. 관능기 모델을 적용한 결과 정반응과 역반응 활성화 에너지 길기 큰 차이가 없었으며, 평형상수는 1.4정도의 값을 가졌다. 관능기 모델로부터 구한 속도상수 값은 분자종 모델로부터 구한 값의 3-4배로서 두 모델이 모두 반응계를 잘 설명하였다. 제안된 분자종 모델이 10개의 분자종을 모두 예측해야 하는 어려움에도 불구하고 실험 결과와 잘 맞음을 알 수 있었다.
The entropy production in a non-equilibrium state based on the reversible Oregonator model of the Belousov-Zhabotinskii (BZ) reaction system has been studied. The reaction affinity and the reaction rate for the individual steps have been calculated by varying the concentrations of key variables in the system. The result shows a linear relationship between the reaction affinity and the reaction rate in the given concentration range. However, the overall entropy calculated on the basic assumption that the entropy in a reaction system corresponds to the summation of a product of reaction affinity and reaction rate of individual steps shows a nonlinearity of the reaction system. The results well agrees with the fact that the entropy production is not linear or complicated function in a non-linear reaction system.
The oxygen gas behavior in PDP (plasma Display Panel) glass melts doped with sulfate ($SO_4^{-2}$) or blast furnace slag (BFS, $S^{2-}$) or both by means of yttria-stabilized zirconia (YSZ) electrodes was observed after the first fining. The temperature dependence of oxygen equilibrium pressure ($P_{O2}$) in each melt showed typical behavior, namely $P_{O2}$ decreased as temperature decreased. This suggests that an oxidation of $S^{4+}$ to $S^{6+}$ took place. However, the $P_{O2}$-value at constant temperature increased in the following order: BFS$P_{O2}$ of the melt doped with sulfate+BFS was much lower than that of the melt with only sulfate, although only 10% of sulfur was added by the BFS. This behavior can be explained by the redox reaction between sulfide ions in the BFS and dissolved oxygen ions in the melt during the first fining.
The behavior of oxygen gas participating in fining was observed in CRT (Cathode Ray Tube) glass melts doped with $Sb_2O_5\;or\;CeO_2$ by means of a yttria-stabilized zirconia (YSZ) electrode. The temperature dependence of the oxygen equilibrium pressure ($P_{o2}$) or the activity in both melts showed typical behavior corresponding to a theoretical redox reaction. In other words, the $P_{o2}$ value of melts with $CeO_2$ was lower than that of melts with $Sb_2O_5$ above $1250^{\circ}C$. The result implies that $Sb_2O_5$, is more efficient as a fining agent compared to $CeO_2$. On the other hand, melts from a batch containing $Sb_2O_5\;and\;KNO_3$ showed much higher $P_{o2}$ values compared to melts without $KNO_3$ above $1350^{\circ}C$. It is suggested that the addition of $KNO_3$ to CRT glass batch contributes partly to the first fining of the melts.
A $Fe(OH)_2$ suspension was prepared by mixing iron sulfate and a weak alkali ammonia solution. Following this, iron oxides were synthesized by passing pure oxygen through the suspension (oxidation). The effects of different reaction temperatures ($30^{\circ}C$, $50^{\circ}C$, $70^{\circ}C$) and equivalent ratios ($0.1{\sim}10.0$) on the formation of iron oxides were investigated. An equilibrium phase diagram was established by quantitative phase analysis of the iron oxides using the Rietveld method. The equilibrium phase diagram showed a large difference from the equilibrium phase diagram of Kiyama when the equivalent ratio was above 1, and single $Fe_3O_4$ phase only formed above an equivalent ratio 2 at all reaction temperatures. Kiyama synthesized iron oxide using iron sulfate and a strong alkali NaOH solution.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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