차세대 나트륨이온전지용 음극 소재로 유망한 코발트 황화물 나노복합체를 간단한 수열법을 통해 합성하였다. 본 연구에서는 배터리의 전기화학적 에너지 저장 성능 향상을 위해 코발트 황화물 나노입자와 환원된 산화그래핀과 복합화 된 코발트 황화물 나노복합체를 제조하여 비교해주었다. 제조된 나노복합체 전극은 가역적이고 안정적인 사이클 성능(전류밀도 200 mA g-1에서 30 사이클 후 62 %)을 보였다. 개선된 전기화학적 특성은 수열합성 과정에서 코발트 황화물의 입자 크기가 작고 균일하게 분포되어 나트륨 이온의 확산 경로를 극대화함에서 기인하였다. 뿐만 아니라 전환 반응 중 음극재의 박리 및 부피 팽창을 효과적으로 억제함으로써 차세대 나트륨이온전지용 유망한 음극 소재로써의 가능성을 보여주었다.
Direct alcohol fuel cells (DAFCs) have gained much attention as promising energy conversion devices due to their ability to utilize alcohol as a fuel source. In this regard, Molybdenum-based electrocatalysts (Mo-ECs) have emerged as a substitution for expensive Pt and Ru-based co-catalyst electrode materials in DAFCs, owing to their unique electrochemical properties useful for alcohol oxidation. The catalytic activity of Mo-ECs displays an increase in alcohol oxidation current density by several folds to 1000-2000 mA mgPt-1, compared to commercial Pt and PtRu catalysts of 10-100 mA mgPt-1. In addition, the methanol oxidation peak and onset potential have been significantly reduced by 100-200 mV and 0.5-0.6 V, respectively. The performance of Mo-ECs in both acidic and alkaline media has shown the potential to significantly reduce the Pt loading. This review aims to provide a comprehensive overview of the bifunctional mechanism involved in the oxidation of alcohols and factors affecting the electrocatalytic oxidation of alcohol, such as synthesis method, structural properties, and catalytic support materials. Furthermore, the challenges and prospects of Mo-ECs for DAFCs anode materials are discussed. This in-depth review serves as valuable insight toward enhancing the performance and efficiency of DAFC by employing Mo-ECs.
Alper Erdem Yilmaz;Baybars Ali Fil;Murat Tolga Yilmaz;Serkan Bayar;Zuhal Koksal
Journal of Electrochemical Science and Technology
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제15권1호
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pp.178-189
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2024
This work aims to investigate the efficiency of electrocoagulation (EC) of pistachio processing industrial wastewater (PPIW) using the continuous EC process. The tubular reactor made of stainless steel with an internal diameter of 60 mm was used as a cathode electrode. The effect of some parameters was examined on the removal of chemical oxygen demand (COD) and total phenols (TP) removal efficiency. The influences of the initial pH of wastewater (from 4 to 8), flow rate (from 25 to 125 mL/min), current density (from 7 to 21 mA/cm2), and supporting electrolyte type (NaCl, NaNO3, and Na2SO4), supporting electrolyte concentration (from 10 to 100 mg/L NaCl) on removal efficiency were investigated to determine the best experimental conditions. The examination of the physico-chemical parameters during the EC treatment showed that the best removal efficiency was obtained under conditions where the flow rate was 25 mL/min (20 min reaction time), the pH value was 5.2, and the current density was 21 mA/cm2 has set. Under these experimental conditions, COD and TP removal efficiency were found to be 75% and 97%, respectively, while energy consumption was 18.5 kW h/m3. The study results show that the EC can be applied to PPIW pre-treatment.
In this study, a Ni0.9Co0.05Mn0.05(OH)2 precursor used as an anode active material using a black powder leaching solution of a recycled lithium ion battery was prepared through coprecipitation synthesis with co-precipitation time, NH4OH concentration, pH, and stirring time as variables. The characteristics of the prepared powder were analyzed by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM), particle size analysis (PSA), and inductively coupled plasma optical emission spectroscopy (ICP-OES). It was confirmed that the single crystal thickness of the LiNi1-x-yCoxMnyO2 (NCM) precursor changes depending on the NH4OH concentration and reaction pH value, and thicker single crystals are formed at 2 M NH4OH compared to 1 M and at pH 10.8-11.8 compared to pH 11.8-12.0. NCM precursor particles increased with coprecipitation time, and it was confirmed that the 72 hours NCM precursor had the largest particle size. Through ICP-OES analysis, it was confirmed that the NCM precursor was synthesized with the target composition of Ni2+:Co2+:Mn2+=90:5:5.
중간온도$(700\~800^{\circ}C)$형 고체산화물 연료전지(solid oxide filet cells)의 양극재료로 이용을 목표로 $Gd_{0.8}Ca_{0.2}Co_{1-x}Fe_xO_3,\;(x=0.0\~0.5)$ 분말을 합성하고 이의 열적 안정성, 전도특성을 조사하였다. 또한 이를 CGO(Cerium-Gadolinium Oxide) 전해질 디스크에 부착하여 양극특성을 조사하였다. 양극재료를 구연산 법에 의하여 $800^{\circ}C$에서 하소하여 분말을 합성하였을 때, Fe의 함량에 상관없이 모두 페롭스카이트 단일상을 얻을 수 있었다. 합성분말의 열적 안정성을 측정하였는데, Fe의 함량이 적을수록 열적 안정성이 열악하여 x=0.0인 시료는 $1300^{\circ}C$에서 분해되었다 그러나 Fe이 치환된 재료의 경우에는 $1400^{\circ}C$까지 분해현상은 없었으나 $1300^{\circ}C$ 근처에서 용응되는 현상이 관찰되어 양극층의 접착온도를 $1300^{\circ}C$ 이하로 설정해야 함을 알았다. $Gd_{0.8}Ca_{0.2}Co_{1-x}Fe_xO_3,\;(x=0.0\~0.5)$로 반쪽전지를 제작하여 $800^{\circ}C$ 공기중에서 전지를 가동하며 양극의 산소환원 반응에 대한 활성을 조사한 결과 조성에 상관없이 $La_{0.9}Sr_{0.1}MnO_3$보다 우수한 활성을 가졌고, $x=0.0\~0.5$인 전극중에서는 x=0.2일 때 가장 좋은 양극특성을 보였다. 이와 같이 x=0.2인 경우에 가장 우수한 활성을 갖는 이유를, Fe의 함량이 많은 경우는 열적 안정성이 우수하나산소환원 반응에 대한 활성은 감소하므로 x=0.2에서 열적 안정성과 활성 사이에 최적의 trade-off가 나타남으로 설명하였다. x=0.2인 시료의 전기 전도도를 직류 4단자법에 의하여 측정하였을 때 $800^{\circ}C$에서 51 S/cm의 값을 나타내었고, 교류 2단자법으로 측정한 이온 전도도는$800^{\circ}C$에서 $6.0\times10^{-4}S/cm$의 값을 나타내었다. 즉 이 물질은 혼합 전도체로서 전극의 전 표면이 반응의 활성점으로 작용할 가능성이 있고, 이로부터 이들이 $La_{0.9}Sr_{0.1}MnO_3$보다 우수한 양극활성을 갖는 이유를 설명할 수 있었다.
백금족/수용액 계면에서 Langmuir, Frumkin, Temkin 흡착등온식(${\theta}\;vs.\;E$)을 결정하기 위해 최적중간주파수 일 때 위상이동($0^{\circ}{\leq}-{\varphi}{\leq}90^{\circ}$) 거동($-{\varphi}\;vs.\;E$)과 표면피복율($1{\geq}{\theta}{\geq}0$) 거동(${\theta}\;vs.\;E$) 사이의 선형 관계식 연구에 관한 위상이동 방법 및 상관계수를 제안하고 증명하였다. Ir/0.1 M KOH수용액 계면에서 음극 $H_2$ 발생 반응에 관한 수소의 Langmuir 및 Temkin 흡착등온식(${\theta}\;vs.\;E$), 평형상수(Langmuir 흡착등온식: $K=3.3{\times}10^{-4}mol^{-1}$, Temkin 흡착등온식: $K=3.3{\times}10^{-3}{\exp}(-4.6{\theta})\;mol^{-1}$), 상호작용 파라미터(Temkin 흡착등온식: g=4.6), 표준자유에너지($K=3.3{\times}10^{-4}mol^{-1}$ 일 때 ${\Delta}G_{ads}^0=19.9kJ\;mol^{-1},\;K=3.3{\times}10^{-3}{\exp}(-4.6{\theta})\;mol^{-1}$ 및 $0.2<{\theta}<0.8$일 때 $16.5<{\Delta}G_{\theta}^0<23.3kJ\;mol^{-1}$)를 결정한다. 수소 흡착부위의 비균일 및 측 방향 상호작용 효과는 무시할 수 있다. ${\theta}$의 중간값 즉, $0.2<{\theta}<0.8$일 때 Langmuir 또는 Frumkin 흡착등온식과 상관관계에 있는 Temkin 흡착등온식은 상관계수를 이용하여 쉽게 결정할 수 있다. 위상이동 방법 및 상관계수는 흡착동온식(${\theta}\;vs.\;E$) 및 연관된 전극속도론과 열역학 파라미터(K, g, ${\Delta}G_{ads}^0, {\Delta}G_{\theta}^0$)를 결정하기 위한 정확하고 확실한 기술 및 방법이다.
폐수 중 질소를 제거하기 위한 전기화학적 방법 중 전극의 소모를 최소화하기 위하여 비용해성 전극인 DSA 전극을 anode(산화전극)로 사용하면서, 최적 cathode(환원전극) 도출 및 운전조건 최적화를 위한 연구를 수행하였다. 다양한 전극을 cathode(환원전극)로 사용하여 실험한 결과, 용액 중 Cl 존재시 질산성 질소(NO3-N)의 제거율이 가장 높으면서 부산물인 암모니아성 질소(NH3-N) 농도가 가장 낮게 나타난 Brass(황동)가 최적 전극으로 선정되었다. 전류밀도에 따른 영향을 조사하였을 때, 초기 질산성 질소의 농도가 50 mg L-1의 조건에서, 최적 전류밀도는 15 mA cm-2이었고, 그 이상의 전류밀도는 제거율에 큰 영향을 주지 못하였다. 전해물질(Na2SO4와 NaCl) 및 반응시간에 따른 질산성 질소(NO3-N) 제거 및 암모니아성 질소(NH3-N) 잔류량을 조사하였을 때, 질산성 질소(NO3-N)의 초기 농도 50 mg L-1, 전류밀도 15 mA cm-2의 조건에서 90분 반응 시 Na2SO4과 NaCl을 각각 1.0 g L-1, 0.5 g L-1 혼합하였을 때, 질산성 질소의 제거율은 약 48%였고 암모니아성 질소는 잔류하지 않았다. 전해물질로 NaCl만 1.5 g L-1를 사용하였을 때, 질산성 질소(NO3-N)의 제거율은 약 55%로 가장 높았고, 암모니아 질소도 잔류하지 않았다.
네자리 Schiff base의 착물 Co(II)(3MeOSED)$(H_2O)_2$을 합성하였다. 이 착물의 균일 산화 활성촉매로서 산소첨가 착물은 DMF와 DMSO 용매에서는 ${\mu}$-peroxo형인 [Co(III)(3MeOSED)(DMF)]$_2O_2$와 [Co(III)(3MeOSED)(DMSO)]$_2O_2$이나 pyridine 용매에서는 superoxo형인 [Co(Ⅲ)(3MeOSED)(Py)]$O_2$로 주어진다. 이들의 CV법과 DPP법에 의한 전기화학적인 특성으로 ${\mu}$-peroxo형은 3단계 환원과정으로 일어나지만, superoxo형은 $O_2$의 prewave를 포함한 4단계 환원과정으로 일어난다. 산소가 포화된 메탄올 용액에서 [Co(III)(3MeOSED)(L)]$O_2(L: CH_3OH)$ 의 균일 산화 활성촉매에 의한 hydrazobenzene-$(H_2AB)$의 산화 주생성물은 trans-azobenzene(t-AB)이 선택적으로 다음과 같은 반응식으로 생성되고 이 때 속도상수는 k = (2.96 ${\pm}$ 0.2) ${\times}$$10^{-1}$M/sec임을 알았다. $H_2AB$ + Co (Ⅱ)(3MeOSED)$(L_2)+O_2\;{\rightleftarrow^K}$ [Co(III)(3MeOSED)(L)]$O_2{\cdot}H_2AB{\longrightarrow^K}$ Co(II(3MeOSED)$(L)_2$+t-AB+$H_2O_2 $.
본 연구에서 광산수의 재활용을 위해 축전식 탈염공정을 적용하였다. 이를 위해 이온교환폴리머를 코팅한 탄소 전극을 활용하였는데 본 성능을 관찰하기 위해 이온교환폴리머를 코팅하지 않은 탄소 전극으로 광산수의 탈염 운전을 수행하고 비교분석하였다. 또한, 광산수의 높은 농도가 축전식 탈염공정에 미치는 영향을 조사하기 위해 저농도의 기수(NaCl 200 ppm)를 활용한 운전 성능 비교 역시 수행하였다. 연구 결과 이온교환폴리머를 코팅한 탄소 전극을 활용한 광산수 탈염 효율 및 제거양 모두 그렇지 않은 전극에 비해 높았고 에너지 소모량은 더 적게 나타났다. 이는 높은 비패러데이 전류, 높은 염농도에 따른 낮은 용액 저항, 전극 기공 내에서의 이중층 중첩효과에 기인하는 것으로 판단되었다. 또한, 이온교환폴리머를 코팅한 전극을 활용한 기수 탈염 운전 결과 낮은 염농도에 따라 용액의 저항이 높아지고, 제거 대상의 염의 양이 낮아 광산수에 비해 매우 높은 효율을 보였으나, 제거양은 매우 낮음을 알 수 있었다.
마그네트론 스퍼터링 방법에 의하여 Nanophase 촉매층을 형성하여 Direct Methanol Fuel Cell(DMFC)에 적용하였다. 일반적인 박막 증착 방법보다 높은 압력 (Ar/He혼합기체)에서 금속 Target과 탄소 Target을 동시에 스퍼터링하여 내피온막 위에 직접 코팅함으로써 기공성 있는 PtRu혹은 Pt및 탄소입자를 포함한 새로운 구조의 촉매층을 형성하였다. 본 방법에 의하여 $1.5mg/cm^2$의 PtRu(Anode) 및 $1mg/cm^2$ Pt(Cathode) 로딩으로 2M Methanol, 1 Bar공기, $80^{\circ}C$조건에서 $45mW/cm^2$의 출력을 얻을 수 있었으며, 이는 기존의 상용방법에 의하여 제조된 전극보다 같은 조건에서 $30\%$의 성능향상을 제시한 것이다. 이는 Nanophase촉매층 구조로 인하여 초미세 분말을 적용하였고, 많은 량의 원자들이 입계에 배열하게 됨으로써 촉매반응을 원활하게 하고,연료의 공급을 효율적으로 해준 것에 기안한 것으로 판단된다. 그러므로, 본 연구의 결과를 응용할 경우 DMFC를 휴대용 전자기기에 적용함에 있어서 성능향상 및 가격경쟁력 확보에 도움을 줄 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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