암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원법에서 Mn-Cu-$TiO_2$ 촉매와 $V_2O_5$/$TiO_2$ 촉매를 사용하여 반응 조건에 따른 질소 산화물 전환 특성을 연구하였다. 반응 온도와 공간 속도를 변경시키면서 촉매의 질소 산화물 전환 효율 변화를 측정하였다. Mn-Cu-$TiO_2$ 촉매의 질소 산화물 제거 활성은 반응 온도와 공간 속도가 증가할수록 감소하였으나, $V_2O_5$/$TiO_2$ 촉매의 경우 반응 온도 증가에 따라 촉매의 질소 산화물 제거 활성 또한 증가하였다. Mn-Cu-$TiO_2$ 촉매의 경우 $200^{\circ}C$ 이하의 온도에서 저온 활성이 우수하였으며, 이를 $H_2$-TPR 및 XPS 분석 실험을 통해 확인할 수 있었다. 초기 반응 온도의 변경 실험을 통해 Mn-Cu-$TiO_2$ 촉매의 경우 고온에서 열적 쇼크를 일부 받으나, $V_2O_5$/$TiO_2$ 촉매의 경우는 거의 영향을 받지 않음을 확인할 수 있었다. 공간 속도에 따른 질소 산화물 전환 효율 변화는 C 촉매의 경우 전 구간에 걸쳐 공간 속도가 증가할수록 질소 산화물 전환 효율도 감소하는 경향을 보였다. 그러나 D 촉매의 경우 공간 속도가 증가할수록 질소 산화물 전환 효율은 감소하였으나, 감소 정도가 C 촉매 보다는 훨씬 적었다.
디젤엔진은 열효율이 높고 연비가 좋으며 CO, HC 및 $CO_2$의 배출량이 낮은 등 가솔린 엔진보다 상당한 장점이 있다. 그러나 디젤엔진은 배기가스 중에 $O_2$ 농도가 높기 때문에 NOx 저감이 어렵고, 삼원촉매를 적용하기 어렵다. Urea-SCR과 LNT는 디젤엔진에서 NOx를 연속적으로 저감하는데 활용 가능한 두 기술이다. 디자인 엔진에 Urea-SCR 시스템을 구현함으로써 2.5l 이상 엔진에서 Euro-6의 강화된 NOx 기준을 충족시킬 수 있게 되었다. 본 연구에서는 엔진 회전속도, 부하, 촉매 방식 및 $NH_3$/NOx 비율에 따른 NOx 저감 특성을 연구하여 NOx 저감을 극대화하는 조건을 제시하고자 한다. 또한 Euro-6 이상의 규제에 대응할 수 있도록 Urea-SCR에 대한 정밀한 실험 데이터를 제공하고자 한다.
활성증진 물질 Cu가 첨가된 Mn계 촉매를 제조하여 암모니아를 이용하여 질소산화물을 제거하는 SCR공정에서 질소산화물제거능을 측정하였다. 제조된 촉매를 사용하여 반응온도, 유량, 수분함량 그리고 산소농도에 대한 활성변화를 조사하였다. $H_2$-TPR 시스템에서 온도에 따른 촉매의 수소전환특성을 측정하였다. 수분공급유무를 조절함으로써 촉매반응에 대한 수분의 억제효과를 파악하였다. Mn-Cu계 촉매는 $160{\sim}260^{\circ}C$의 온도범위에서 높은 탈질효율을 보였다. 그리고 산소농도의 증가는 촉매활성 증진효과를 가져왔으나 수분함유는 촉매활성을 감소시키는 역할을 함을 알 수 있었다.
암모니아를 환원제로 사용하는 선택적촉매환원법(Selective Catalytic Reduction, SCR)에서 촉매의 다양한 공정조건에서의 질소산화물 전환특성을 조사하였다. $H_2$-TPR을 통해 Mn, Cu가 포함된 탈질촉매의 경우 저온에서의 산소사용능력으로 우수함을 확인할 수 있었다. 탈질촉매 #1의 경우 반응온도가 증가함에 따라 탈질효율이 감소하나 탈질촉매 #2의 경우 반응온도가 증가함에 따라 탈질효율이 증가하다가 일정하였다. 이러한 현상은 두 촉매의 $NH_3$ 산화능력의 차이에 의한 것이다.
본 Mn-Cu-$TiO_2$ Civil 촉매를 이용하여 질소산화물을 제거하는 $NH_3$-SCR 공정에서 소성조건 및 산소농도에 대한 영향을 연구하였다. 소성된 촉매시료를 사용하여 $H_2$-TPR 시스템에서 반응온도에 따른 수소전환특성을 조사하였으며, 소성조건에 대한 비표면적변화도 측정하였다. 실험결과 적합한 소성온도는 약 $300^{\circ}C$이며, 소성온도가 $500^{\circ}C$이상일 경우 Mn, Cu 성분의 저온활성이 크게 감소함을 알 수 있었다. SCR반응에서 기상산소는 중요한 반응변수이며 반응에 적합한 농도는 약 8vol%이었다.
본 연구에서는 전이금속 Cu, Mn이 함침된 제올라이트를 사용하여 일산화탄소의 흡착능을 연구하였다. 금속 복합 산화물촉매 제조는 Cu, Mn을 서로 다른 비율로 물리 혼합하여 지지체에 담지하였다. 제올라이트 분자체는 상용 13X를 사용하였다. 함침방법은 과잉용액 함침법을 사용하였고, 건조 후 소성 하여 산화물 형태로 담지하였다. 합성된 개질 흡착제의 표면특성 분석은 $N_2$흡착 및 탈착곡선을 통한 질소흡착 특성 분석으로 기공크기, 기공분포, 비표면적을 구하였으며, FT-IR, X-선 회절분석, 전자주사현미경, $NH_3$-TPD/TPR 으로 특성을 분석하였다. 흡착 실험은 고정층 반응기에서 수행하였으며, 내경 4 mm 석영관에 흡착제를 충진하고 흡착파과곡선을 Gas Chromatograph로 측정하여 Cu-Mn 제올라이트 촉매의 일산화탄소 흡착 성능을 연구하였다. Cu-Mn 함량 비율과 흡착조업조건에 따른 흡착능을 측정하여 최적 흡착조건을 구하였다.
본 연구에서는 촉매로 Co-Mn-Br계를 사용하고, 상대적으로 온화한 반응조건에서 2,6-Dimethylnaphthalene(DMN)의 산화 반응 특성과 촉매가 반응에 미치는 영향을 고찰하였다. 이를 위해 $2{\ell}$의 회분식 반응기를 이용하여 촉매의 농도를 조절하며 실험하였다. 먼저 반응시간에 따른 반응중간생성물의 농도변화를 분석하여 반응경로를 확인하였고, 그 결과 2-formyl-6-naphthoic acid, 2-methyl-6-naphthoic acid, 그리고 2-hydroxymethyl-6-methylnaphthalene이 반응중간물임을 확인할 수 있었다. 또한, 2,6-naphthalene dicarboxylic acid(NDA)의 수율은 Co와 Br의 농도에 많은 영향을 받는다는 것을 알 수 있었고, 제품의 품질 척도 중 하나인 color-b는 Mn의 농도와 밀접한 관련이 있는 것으로 나타났으며, 용매연소는 Mn과 Br의 농도조절로 줄일 수가 있었다. 조촉매로 Ce/Cu 화합물을 첨가함으로 NDA의 수율을 증가시키고 용매연소를 줄이는 결과를 얻을 수 있었다.
Mn-Cu계 촉매를 사용하여 암모니아 SCR(Selective catalytic Reduction)공정에서 질소산화물 제거능을 측정하였다. 반응온도를 3가지 형태로 변화시키는 조건에서 촉매에 대한 초기반응온도의 영향을 조사하였다. 200, 300 그리고 $340^{\circ}C$에서 소성한 촉매를 사용하여 온도변화에 따른 질소산화물 전환율, 그리고 $H_2$-TPR 시스템에서 온도변화에 따른 수소소모율을 측정하였다. 이산화황가스 공급유무를 조절함으로써 촉매에 대한 이산화황가스의 불활성화 효과를 파악하였다. $340^{\circ}C$ 이상의 온도에서 소성한 촉매는 열적쇼크에 의해 일부 불활성화되며, 이러한 불활성화 원인은 비표면적과 수소 전환율 결과로부터 추론할 수 있다.
본 연구는 공침법으로 Ti가 첨가된 Mn-Cu 혼합산화물을 이용하여 $200^{\circ}C$ 이하의 저온 영역에서의 $NH_3$-SCR 반응특성에 관한 것이다. 제조된 촉매들은 BET, XRD, XPS, TPD를 이용하여 각각의 물리/화학적 특성을 분석하였다. Mn-Cu 혼합산화물은 매우 큰 비표면적과 저온에서의 높은 SCR 효율을 나타내었으며, Ti가 첨가된 경우 상대적으로 높은 SCR 효율과 $N_2$ 선택도를 나타내었다. 이러한 결과는 Ti가 첨가됨에 따라 화학 흡착된 산소종($Me-O_{ads}$)이 증가하여 NO가 $NO_2$로의 산화가 촉진되고, $Mn^{3+}$와 같은 $NH_3$의 흡착점의 수가 증가되었기 때문이다.
광촉매 반응에서 $TiO_2$에 금속물질을 첨가하면 촉매표면이 변화되며, 이러한 금속물질은 광분해반응의 속도를 증가시킨다. 본 연구에서는 $TiO_2$ 광촉매의 광분해능력을 향상시키기 위해 다양한 방법을 이용하여 개질하였으며, 개질된 광촉매의 광분해특성은 회분식 광반응기를 이용하여 조사하였다. 우수한 $TiO_2$ 광촉매용액을 얻기 위해 여러 종류의 분산제와 안정제를 조사하였으며, 분산제로는 isoproply alcohol, 안정제로는 sodium silicate가 적합하였다. 톨루엔 분해반응을 향상시키기 위해 다양한 금속물질을 $TiO_2$ 광촉매에 첨가하여 광분해효율을 조사한 결과 Pd가 가장 우수하였으며, Cu와 W도 우수하였다. Pd를 첨가한 경우 25%의 제거효율 향상이 있었다. 그러나 Fe의 경우 광촉매분해반응을 상당히 저해하는 것으로 나타났다. $Pd/TiO_2$ 광촉매에 Cu 또는 W를 부가적으로 첨가하여도 촉매의 광분해효율에는 증가가 없었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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