• 광물과 암석
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• 제36권4호
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• pp.313-321
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• 2023

자연환경에 유출된 방사성 세슘(Cs)을 흡착 격리시키기 위한 다양한 연구들이 진행되어왔고 이 중에서 광물의 흡착 및 고온 처리는 제올라이트의 예에서 보여지는 것과 같이 매우 유효한 방법일 수 있다. 본 연구에서는 버네사이트를 Cs으로 이온 교환 시킨 후 고온 처리하여 광물상의 변화와 함께 Cs의 용출 특성을 알아보았다. 버네사이트는 MnO₆ 팔면체가 모서리를 공유하는 층상구조를 가지고 있는 광물로서 양이온 흡착능력이 뛰어난 광물이다. Cs을 이온 교환시킨 버네사이트를 1100℃까지 고온 처리한 결과, 온도가 증가함에 따라 크립토멜레인, 빅스바이트, 버네사이트, 하우스마나이트로 광물상의 변화가 관찰되었다. 이는 터널구조의 망간산화물 광물인 토도로카이트를 Cs으로 이온 교환시킨 후 열처리하였을 때 버네사이트와 하우스마나이트로만 상변화를 거치는 것과 다른 결과를 보여준다. Cs으로 이온 교환된 버네사이트는 증류수와 1 M NaCl 용액과 반응 시간을 달리하여 용출량을 측정하였으며 이러한 용출량은 각 온도구간에서의 광물상 변화, 반응시간, 반응 용액의 종류에 따라 상이한 용출량을 보였다. 증류수와 반응한 시료에 비하여 1 M NaCl과 반응한 시료에서 이온교환 반응에 의하여 용출량이 더 많았고 반응시간이 길어질수록 용출량은 증가하였다. 증류수와 반응한 경우는 Cs의 용출량이 증가하다 감소하고 NaCl 용액에서 반응시킨 시료의 경우 용출량의 감소 후 다시 증가하고 최종적으로는 1100℃에서는 증류수와 같이 거의 용출되지 않았다. 이러한 용출량의 변화는 각 온도에서 형성된 광물상과 밀접한 관련이 있다. 크립토멜레인과 버네사이트로의 상변화는 Cs의 용출량을 증가시키지만, 빅스바이트와 하우스마나이트는 Cs의 용출을 억제하며 가장 높은 온도에서 나타나는 가장 안정된 하우스마나이트는 Cs의 용출을 가장 크게 억제할 수 있는 것으로 보인다. 이러한 결과는 Cs을 이온 교환시킨 버네사이트의 고온처리를 통하여 Cs의 고정 및 격리가 효적으로 이루어질 수 있음을 보여준다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2003년도 가을 학술논문집
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• pp.21-31
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• 2003

IAEA, FT-04-020, ANS 16.1의 침출시험법을 각각 수행하여 얻은 시험결과를 이용하여 상호비교 평가하였다. 붕산을 함유한 파라핀 및 시멘트 고화체에서의 Co-60과 Cs-137의 침출지수는 6이상이었으나 고화매질과 탈염수의 종류에 따라 상반되는 침출거동을 보였다. 침출수로 합성해수와 탈염수를 사용하였을 경우 Co는 시멘트 고화체에서는 합성해수, 파라핀 고화체에서는 탈염수에서 침출이 높았다. 반면에 Cs의 침출정도는 시멘트에서는 탈염수, 파라핀에서는 합성해수에서 높았다. Co의 침출분율은 시멘트 고화체에서 IAEA > ANS > FT의 순으로 높았으며, 반대로 파라핀 고화체에서는 이의 역순이었다.

• Journal of Radiation Protection and Research
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• 제11권2호
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• pp.91-103
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• 1986

가압 경수로형 원자로에서 발생하는 증발기 저부 폐액에서의 Cs-137의 용출에 대한 실험을 수행하였다. IAEA에 의해 제안된 용출실험 방법에 근거를 두고, ANS 방법의 일부를 채용하였다. 용출에 영향을 미치는 여러 인자들로서, 시료채취방법, 양생온도, 양생기간, 용출액 온도, Vermiculite 첨가와 체적 대 표면적비 등이 고려되었다. 준 무한 격판(Semi-infinite Slab)에 대한 확산 모델은 4주간 경화된 시료의 실험치와 좋은 일치를 보이고 있다. 4주간 $25^{\circ}C$에서 양생된 시료의 표면적 확산 계수는 $1.20{\sim}1.47{\times}10^{-11}cm^2/sec$가 됨을 확인했으며, 이 계수에 의해 Cs-137의 장기 용출을 예측을 유한 격판 근사(Finite-slab Approximation) 방법을 이용하여 수행하였다. 또한, 계산 결과로부터 Cs-137은 용출 개시후 약 25년이 되면 초기량의 0.66%인 최대치가 되며 100년 후에는 약 0.25%가 잔류한다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제1권1호
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• pp.93-103
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• 2003

IAEA, FT-04-020 및 ANS 16.1의 침출시험법을 각각 수행하여 얻은 시험결과를 이용하여 상호 비교 평가하였다. 붕산을 함유한 파라핀 및 시멘트 고화체에서의 $^{60}$Co 과 $^{137}$Cs의 ANS 16.1의 침출지수는 6이상이었으나 고화매질과 탈염수의 종류에 따라 상반되는 침출거동을 보였다. 침출수로 합성해수와 탈염수를 사용하였을 경우 $^{60}$Co는 시멘트 고화체에서는 합성해수, 파라핀 고화체에서는 탈염수에서 침출이 높았다. 반면에 $^{137}$Cs의 침출정도는 시멘트에서는 탈염수, 파라핀에서는 합성해수에서 높았다. $^{60}$Co의 침출분율은 시멘트 고화체에서 IAEA ＞ ANS ＞ FT의 순으로 높았으며, 반대로 파라핀고화체에서는 이의 역순이었다.

• Journal of Radiation Protection and Research
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• 제10권2호
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• pp.113-121
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• 1985

방사성폐기물 처리, 처분의 안정성 평가를 위하여 방사성 고화체에서 용출되는 $^{137}Cs$과 $^{90}Sr$의 방사능 용출율과 누적용출분율을 계측 분석하여 시멘트를 사용한 방사성 고화체에서 $Cs^+$과 $Sr^{++}$의 용출특성을 조사하였다. 모의방사성 폐액의 몰농도, 시멘트의 종류, 첨가물질 및 붕산농도 등을 변화시키면서 sodium silicate 법과 중화법으로 원주형 시멘트 고화체를 제작하였다. 여기에서 가압경수로형 원자력 발전소의 모의 농축폐액의 시멘트 고화체로부터 용출연구는 IAEA의 추천방법에 따라서 수행되었다. 실험결과는 대부분 이미 보고된 연구자료들과 잘 일치하고 있으나 수밀성 시멘트 고화체에서는 상당히 높은 방사능 용출율을 보여주고 있음으로써 방사성 폐기물 고화체에 그 사용이 적합하지 않음을 알게 된다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제55권10호
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• pp.3617-3627
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• 2023

This study presents a method to solidify spent ion-exchange resin (IER) in a metakaolin-based geopolymer and shows results of mechanical strength, immersion, leaching, irradiation, and thermal cycling tests for waste acceptance criteria (WAC) to repository. The geopolymer waste form with 20 wt% of simulated spent IER met the WAC in South Korea (ROK), and the leaching tests of various sized-waste forms up to 15.0 × 30.0 cm and waste loadings up to 20 wt% for 1-5 d and 1-90 d achieved a leachability index, L_i > 6. In a leaching test for 5 d, the cumulative fraction leached (CFL) for Cs, which leached the most, was linearly correlated with the square root of leaching time for all waste forms, and L_i increased as the size of the waste form increased. The CFL was also correlated with elapsed time in the 90 d leaching test. The correlations among CFL, time, and volume-to-surface area ratio of waste forms used to estimate the L_i of Cs of a 200-L sized geopolymer with 15 wt% IER showed the L_i values as 14.73 (5 d) and 17.71 (90 d), respectively, indicating that the large-sized geopolymer waste form met the WAC.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제23권4호
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• pp.374-386
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• 1991

시멘트 고화체내 Cs-137의 침출에 영향을 미치는 여러 새로운 인자들에 대해 조사하였다. 조사된 인자들은 가압 상태 및 진동 상태에서의 시멘트 경화, 압력하에서의 침출, 여러 종류의 점토 첨가, 이온 교환 수지(IRN-77)의 첨가, 그리고 $CO_2$또는 공기 주입의 영향이다. 침출실험은 IAEA가 제시한 방법에 의해 수행되었고, 실험 결과를 해석하기 위해 시멘트 고화체에 대한 기공 구조를 BET방법으로 분석했다. 처분장에 처분된 고화 드럼 주위에는 뒷채움재가 채워져 있기 때문에 시멘트 고화체가 직접 지하수와 접촉할 가능성은 매우 희박하다. 그래서 뒷채움재가 침출능에 미치는 영향을 예측하였다. 잘 알려진 확산 이론을 이용하여 뒷채움재를 고려했을 때 Cs-137 또는 비방사능 물질의 장기 침출율과 누적 침출량을 예측하였다.

• 한국환경농학회지
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• 제15권2호
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• pp.198-206
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• 1996

논의 방사능 오염시 환경영향 평가 및 방사능으로 부터의 농업환경 보전대책 수립에 필요한 기초자료를 제공하기 위하여 온실내에 장치한 lysimeter의 담수 표면에 벼의 이식전 한 시기 및 이식후 다섯 시기에 $^{54}Mn$, $^{60}Co$, $^{85}Sr$, $^{137}Cs$의 혼합용액을 처리한 후 토양 삼투수중 핵종 농도의 시간 경과에 따른 변화를 추적하고 재배기간중의 용탈율을 측정하였다. 또한 염화칼리와 소석회의 동시첨가가 방사성 핵종의 용탈에 미치는 영향을 조사하였다. 본 실험의 결과를 요약하면 다음과 같다. 1. 토양삼투수내 방사성 핵종의 농도는 대체로 $^{85}Sr$ > $^{54}Mn$ > $^{60}Co$ > $^{137}Cs$의 순이었으며 최고농도에 도달하는 시간은 $^{137}Cs$이 1주일 이내로 가장 빨랐고 $^{54}Mn$와 $^{85}Sr$가 비교적 늦어 처리시기에 따라서는 중간낙수 전까지 계속 증가하였다. 2. 이식 후 47일(7월 13일)에 실시한 중간낙수에 의해 토양삼투수중 $^{54}Mn$ 농도는 처리시기에 따라 $1/30{\sim}1/180$로 감소하여 가장 크게 감소하였고 $^{60}Co$, $^{137}Cs$, $^{85}Sr$의 경우는 각각 $1/3{\sim}l/75$, $1/3{\sim}1/6$ 및 $1/2{\sim}1/4$로 감소하였다. 중간낙수 이후 $^{54}Mn$의 삼투수중 농도는 계속 증가하는 경향이었으나 $^{137}Cs$의 경우는 서서히 감소하는 경향이었다. 3. 방사성 핵종의 용탈율은 $^{85}Sr$ > $^{54}Mn$ > $^{60}Co$ > $^{137}Cs$의 순으로 처리시기에 따라 $^{85}Sr$는 $1.4{\sim}14.4%$, $^{54}Mn$는 $0.09{\sim}6.2%$, $^{60}Co$은 $0.009{\sim}0.9%$, $^{137}Cs$은 $0.002{\sim}0.06%$의 범위였다. 네 핵종 모두 가장 높은 용탈율을 보인 것은 이식후 40일(7월 6일) 처리에서였다. 4. 이식후 13일 방사성 핵종 처리후 10a당 각각 83kg 및 200kg 수준의 염화칼리와 소석회의 동시살포에 의해 $^{54}Mn$, $^{60}Co$, $^{85}Sr$, $^{137}Cs$의 용탈율은 각각 9배, 85배, 4배 및 9배 정도 증가하였다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제22권4호
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• pp.315-325
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• 1990

방사성페기물 처분장의 안전성평가에 사용될 핵종유출 선원항 컴퓨터 코드 REPS를 개발하였다. 신뢰할만한 핵종별 침출율 예측을 위하여 REPS코드에서는 콘크리트 구조물의 열하시간, 부식의 형태와 부식율, 드럼표면의 부식면적비, 그리고 핵종의 특성등이 고려되었다. 핵종유출 선원항 REPS모텔로부터 예측된 각 핵종별 침출율이 실제 실험결과와 어느정도 일치하는지를 알아보기 위하여 Cs-137, Sr-85, 그리고 Co-60등을 선택하여 검증하였다. 세슘과 스트론튬은 조화용해 모형식을 사용하여 침출실험 데이타를 재현할 수 있었다. 이에 비해 침출이 느리게 일어나는 코발트의 경우 고화체내에서의 확산에 의한 침출 모형식이 적합함을 알 수 있었다.

• 광물과 암석
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• 제36권1호
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• pp.33-40
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• 2023

토도로카이트(todorokite)는 MnO6 팔면체가 모서리를 공유하는 터널구조에 Mg²⁺가 포함된 망간산화광물로, 이의 Cs 흡착 및 고정물질로의 적합성과 효율성을 알아보기 위해 합성된 토도로카이트에 Cs을 이온교환시킨 후 고온 처리 및 용출 실험을 통해 Cs의 용출양을 측정하였다. 본 연구에 사용된 토도로카이트는 Na-버네사이트(birnessite)를 Mg-부저라이트(buserite)상태로 조성 후 이를 전구물질로 이용하여 합성하였다. Cs을 이온교환시킨 토도로카이트를 고온 처리한 결과, 온도가 증가함에 따라 버네사이트, 하우스마나이트(hausmannite)로 광물상의 변화가 나타났다. Cs이 이온교환된 토도로카이트는 증류수와 1 M NaCl 용액과 반응 시간을 달리하여 용출량을 측정하였는데 용출량 변화는 온도구간에 따른 광물상 변화, 반응시간, 반응 용액의 종류에 따라 상이한 용출량을 보였다. 전반적으로 1 M NaCl과 반응한 시료에서 Na와의 이온교환 반응에 의하여 용출이 더 컸으나 어느정도 Cs의 고정 효과가 있는 것으로 나타났다. 처리 온도가 높을수록 Cs의 용출량은 증가하다 다시 감소하였는데 이는 각 온도에서 형성된 광물상과 밀접한 관련이 있으며 버네사이트가 형성되면서 용출량은 증가하나 버네사이트가 감소함에 따라 용출량은 다시 감소하고 고온에서 하우스마나이트로 상변화되면서 Cs의 용출량은 급격히 줄어들었다. 이러한 연구 결과는 Cs을 이온교환시킨 토도로카이트의 고온 처리를 통하여 Cs을 효과적으로 고정하고, 확산을 막는 물질로 활용할 수 있음을 보여준다.