In the environment, chromium often exists in a highly mobile and toxic form of Cr(VI). Therefore, the reduction of Cr(VI) to less toxic Cr(III) is considered an effective remediation strategy for Cr(VI)-contamination. In this study, the biological reduction of hexavalent chromium was examined at the concentrations of 0.01 mM, 0.1 mM, and 1 mM Cr(VI) by the dissimilatory metal-reducing bacterium, Shewanella sp. HN-41 in the presence of ferric-citrate. With the relatively condensed cell densities, the aqueous phase Cr(VI) was reduced at the proportions of 42%, 23%, and 31%, respectively for the 0.01 mM, 0.1 mM, and 1 mM Cr(VI) incubations, while Fe(III)-citrate was reduced at 95%, 88%, and 73%, respectively. Although the strain HN-41 was not considered to reduce Cr(VI) as the sole electron acceptor for anaerobic metabolism in the preliminary experiment, it has been presumed that outer-membrane c-type cytochromes such as MtrC and OmcA reduced Cr(VI) in the presence of ferric-citrate as the electron acceptor. Since this study indicated the potential of relatively high cell density for Cr(VI) reduction, it might propose a bioremediation strategy for Cr(VI) removal from contaminated waters using engineered systems such as bioreactors employing high cell growths.
본 연구에서는 유리질 탄소전극과 백금 전극의 표면에 폴리피롤 막을 도포 시킨 PPy/GC 및 PPy/Pt 변성전극을 제조하고, 이들 변성 전극들을 작업전극으로 구성한 3-전극 장치를 이용하여 Cr(VI)의 정량분석을 시도하였다. 변성전극들은 +1.0V∼-1.0V를 50 mV/sec로 전위를 걸어주어 순환 전압 전류법으로 쉽게 제조할 수 있었으며, 26회 반복 주사함으로써 연구에 필요한 막의 두께를 조절하였다. PPy/GC 변성전극에서 Cr(VI)의 환원 반응은 +0.6V∼-0.5V(vs. Ag/AgCl)까지 넓은 범위에서 환원되는 경향을 보였으며,-0.25V(vs.Ag/AgCl)의 전위에서 최대 환원 봉우리를 가짐을 알 수 있었다. 이 전위에서 검량곡선을 조사한 결과, 0.1 ppm에서 60.0 ppm의 농도범위에서 기울기가 1.75 mA/ppm이고, 상관계수가 0.998인 좋은 직선관계를 가졌다. PPy/Pt 변성전극에서도 Cr(VI)의 환원 거동은 PPy/GC 변성전극과 유사하였으며, 검량곡선은 1.0 ppm∼60.0ppm의 농도범위에서 직선관계를 가졌다. 이때의 기울기와 상관계수는 각각 0.5 mA/ppm 및 0.923이었다. 그러나 선택성은 PPy/GC 변성전극이 약 3 배정도 우수하였다. PPy/GC 변성전극에서 Cu(II), As(III), pb(II) 및 Cd(II)등은 환원 경향을 보이지 않았으므로, Cr(VI)의 정량분석에는 방해하지 않았다.
Titanium foil and mesh(anodized tubular $TiO_2$ electrode, ATTE) were anodized in a bath at $5^{\circ}C$ with 20V external bias applied, then annealed at different temperatures($450^{\circ}C{\sim}850^{\circ}C$) to obtain tubular $TiO_2$ on the Ti substrate. The prepared sample was used to investigate rate of hydrogen production as well as Cr(VI) reduction. The ATTEs annealed at relatively lower temperatures showed higher activity than those at relatively higher temperatures. In particular, the Cr(VI) reduction was pH-dependent. To improve photocatalytic Cr(VI) reduction with the ATTEs, two configurations, fixing foil type and rotating mesh type, were also compared. As a result, the rotating mesh type was much more effective for Cr(VI) reaction than the former due to the more efficient use of the light. In the rotating type reactor, as the rotating speed increased, the rate of the Cr(VI) reduction was getting faster.
세포외 중합체(EPS)의 존재 유무에 따라 Pseudomonas aeruginosa가 용존 비소, 크롬, 우라늄의 흡착 및 산화상태의 변화에 미치는 영향을 회분식 실험을 통해 조사하였다. 배양한 미생물의 표면을 세척한 것과 세척하지 않은 것으로 구분하여 무영양 상태에서 1.1 mg/L의 As(V)와 Cr(VI), 0.5 mg/L의 U(VI)와 반응시키며 시간에 따라 각각의 총 용존 함량과 산화상태 변화를 측정하였다. As(V)의 경우 EPS 존재 여부와 관계없이 흡착은 발생하지 않았으나 EPS가 보존된 박테리아는 As(V)의 약 60%를 As(III)로 환원하였다. 표면을 세척하지 않은 박테리아는 총 용존 크롬의 45%를 제거하였으며 잔류된 용존 크롬의 64%를 Cr(III)로 환원하였다. 우라늄의 경우, 박테리아 표면을 세척하지 않았을 때 U(VI)의 약 80% 이상이 용액으로부터 제거되었다. 이러한 원소 환원은 박테리아가 분비한 EPS 자체의 환원 능력 또는 EPS로부터 보호받아 생육성이 보존된 박테리아의 해독성 환원에 의한 것으로 여겨진다. 이 연구 결과는 자연 환경에서 대부분 바이오필름 상태로 존재하는 미생물이 비소, 크롬, 우라늄의 산화상태 및 이동도 조절에 지대한 영향을 미칠 수도 있음을 의미한다.
The present work is performed to photocatalytically reduce Cr(VI) by means of metal deposited anodized $TiO_2$ tubes, which are prepared by anodization of Ti foil followed by metal deposition. Stably immobilized photo-reactive materials are favored in the field of detoxification in a conventional aqueous medium, preventing gradual loss of efficiency and process malfunction due to detachment of the materials. The prepared samples are characterized by SEM, TEM, EDAX, and photocurrent. The metal deposited-$TiO_2$ electrode shows higher efficiency for Cr(VI) reduction (ca. 20%) and higher ability for adsorption (4~5 times) than pure one.
본 연구에서는 강산성 상태에 있는 고농도의 6가 크롬 도금 폐수를 환원 및 중화의 방법으로 처리하였다. 환원제로는 강산성 상태에서 급격히 빠른 속도로 6가 크롬을 3가 크롬으로 환원시키는 황산제일철($FeSO_4$)이 사용되었고, 원수의 크롬농도에 대해 몰비로 3배의 양이 필요한 것으로 확인되었다. 환원된 3가 크롬은 석회석이 충진되어 있는 회분식 석회석탑에서 폭기에 의해 중화되었고, pH 5.0 이상으로 중화되었을 때 효과적으로 불용성의 크롬수산화물 플럭으로 형성되어 제거되는 것을 확인할 수 있었다. 이와 같은 결과들을 기초로 환원조, 석회석탑, 침전/여과조로 이루어진 6가 크롬 제거 연속공정을 개발하였고, 이 공정을 통해 6가 크롬 폐수의 연속적인 처리를 실행하였다. 석회석탑 내에서의 pH 조건이 pH 5.0 부근에서 일정하게 유지되었고, 그것으로 인해 불용성의 크롬 수산화물 플럭이 효과적으로 형성되었다. 석회석탑에서 침전조로 유도된 플럭은 침전조 내부에 부착된 1450 매쉬 크기의 기공을 지닌 금속 분리막에 의해 최종 처리수와 분리되었고, 막 여과 가동 30분 후부터 배출 허용기준을 만족시키는 크롬 농도 0.25~0.90 mg/l의 최종 처리수를 얻을 수 있었다. 막의 역세척 주기는 초기에 급격히 감소하였고, 이후에는 안정적으로 유지되었다.
Recently, pilot studies showed an evidence of reduction of airborne hexavalent chromium, Cr(VI), on PVC filter during air sampling and storage. However, the information on this in the field was limited. Thus, we studied the reduction behaviors of airborne Cr(VI) on PVC filters during sampling and storage at three field electroplating operations. Regression between sampling time and the reduction (ratio of Cr(VI) to total Cr concentrations) was not statistically significant (p>0.05). However, the reductions in samples collected for 240 ~ 340 minutes were significantly higher than those for 30 - 60 minutes. On the other hand, another experiment showed a good correlation (r=0.96) between sampling time and the reduction without an exceptional value. Storage temperature was not a factor affecting the reduction of Cr(VI) collected on PVC filter. The loss of Cr(VI) samples stored in alkali solution (2% NaOH/3% Na$_2$CO$_3$) was significantly lower than that stored in vial according to NIOSH method (p<0.05). Thus, dipping Cr(VI) samples into alkali solution was a storage method to minimize tile reduction.
미생물에 의한 금속이온의 환원은 탄소와 금속의 생지화학적 순환에 영향을 줄 뿐만 아니라 또한 금속, 방사성원소, 그리고 유기물로 오염된 지하수와 토양의 정화에 있어서 중요한 역할 가능성을 시사하고 있다. 지구의 극한 환경(예: 심해저 퇴적, 알칼리성 호수 등)에서 서식하는 철환원 박테리아를 분리하여 금속이온의 환원과 광물 형성 등의 실험에 이용하여 본 결과에 의하면, 이들 철환원 박테리아는 Fe(III), Mn(IV), Cr(VI), Co(III), and U(VI)이온 등을 환원시킬 뿐만 아니라, 자철석($Fe_3$$O_4$), 능철석($FeCO_3$), 방해석($CaCO_3$), 능망간석($MnCO_3$), 비비아나이트 [$Fe_3$($PO_4$)$_2$ .$8H_2$O], 우라니나이트(UO) 등의 광물을 형성한다. 철 환원 박테리아에 의한 광물 형성과 금속이온의 환원에 영향을 미치는 주요소는 대기의 조성, 화학 조성, 및 박테리아의 종이다. 호열성 철환원 박테리아는 철수화물과 금속이온(Co, Cr, Ni) 등을 동시에 환원시켜 금속 치환된 자철석을 합성하며, 또한 석탄회 등을 이용하여 탄산염 광물을 형성하여 대기 중의 이산화탄소를 고정하는 역할을 하기도 한다. 따라서 미생물에 의한 금속이온이 환원은 자연계에서 철과 탄소의 지화학적인 순환에 영향 미치며, 또한 미생물에 의한 자철석의 합성은 산업적으로 많은 이용가치가 있을 것으로 본다.
Anodized tubular $TiO_2$ electrodes (ATTEs) with three noticeably different lengths are prepared to determine their optimum length for the photo-driven activity in the reaction of Cr(VI) reduction and hydrogen evolution. The ATTEs with ethylene glycol have longer $TiO_2$ tubes (7-15.6 ${\mu}m$) than those with hydrfluoric acid (0.6-0.8 ${\mu}m$). These samples, which differ only in the length of the tubes, with a wall thickness of ca. 20 nm, consist mainly of an anatase crystalline phase after heat treatment at $650^{\circ}C$, since the anatase crystallites at the tube walls do not undergo transformation into rutile phase, due to the constraints imposed by the wall thickness. Among them, the medium size (ca. 8 ${\mu}m$) tubes provide the optimum conditions, irrespective of the light intensity, which is explained in terms of the correlation between the amount of photons and the adsorbed electron acceptors and their location. Photocatalytic Cr(VI) reduction leads to ca. 60% reduction of Cr(VI) even under 1 sun irradiation with the medium-sized anodized $TiO_2$ tubes, but only ca. 20% with the short- and long-sized tubes. For hydrogen evolution, tubes longer than 8 ${\mu}m$ do not exhibit better performance with any light intensity.
폐수 중의 6가크롬을 음이온 교환체인 aliquat-336(tri-caprylmethyl ammonium chloride)으로 이온쌍을 형성시켜 유기용매인 p-xylene으로 추출하여 원자흡수분광도법으로 정량하는 방법에 대하여 조사 검토하였다. Toluene을 용매로 사용하여 유기물을 제거한 폐수 100ml를 취하여 염산으로 pH 0.5 되게 산성화시킨 다음 aliquat-336을 0.01M되게 녹인 p-xylene 20ml로 6가크롬을 추출하였다. 표준물첨가법에 의해 air-acetylene 불꽃에서 용매중에 추출된 6가크롬을 정량하였다. Al(III), Fe(III), Cr(III)이온들은 6가크롬의 추출 및 흡광도 측정에 방해 하지 않았으며, Fe(III)이온이 6가크롬을 3가크롬으로 환원시키기 때문이다. 또한 유기물이 존재하면 6가크롬의 흡광도를 감소시키므로 이런 방해유기물을 toluene으로 추출 제거하였다. 최적 조건으로 분석한 결과는 96%이상의 회수율을 보여 주었고 이는 미량 분석에서 정확한 방법이라 할 수 있고, 상대평균편차가 3.95%로서 재현성도 비교적 좋았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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