방사성 폐기물을 지하에 장기 보관하는 금속 용기에 관한 생지화학적 부식 특성을 알아보기 위해 주철과 구리로 된 금속재료를 환원조건 하에서 디설프리칸스 황산염환원미생물과 3개월간 반응시켰다. 금속재료의 화학적/광물학적 변화를 알아보기 위해 주기적으로 용존 금속이온들의 농도를 측정하였으며, 실험이 종료된 이후 금속 시편 및 표면 이차생성물들을 전자현미경을 이용하여 분석하였다. 디설프리칸스가 없는 조건에서는 금속재료의 부식이 매우 미약하였으나, 미생물이 있는 경우에는 부식이 상대적으로 컸다. 관찰된 생지화학적 부식 산물은 주로 맥키나와이트와 황화구리 같은 검은색의 금속황화물이었으며, 표면에서 쉽게 분리되거나 콜로이드화되어 부유하였다. 특히, 구리 시편의 경우 용액 상에 용존 철이 존재할 때 세균에 의한 구리 부식의 가속화가 관찰되었는데, 이는 구리 표면에 다른 종의 황화철이 성장하면서 구리 간의 결속력을 약화시켰기 때문인 것으로 보인다.
고준위폐기물의 심지층 처분을 위해 완충재인 벤토나이트가 반드시 필요하고, 지하 환경에서 이 물질의 장기적 특성 변화를 아는 것은 매우 중요하다. 본 실험에서 폐기물 금속용기의 구리코팅 성분이 부식되면서 구리이온 농도가 증가한다고 가정하였을 때, 완충재인 벤토나이트 점토(몬모릴로나이트)의 층간 양이온들의 이온교환 및 용출 특성 등을 실험을 통해 살펴보았다. 용존 구리와 벤토나이트와의 반응실험에서 팽창성 점토의 Na가 선택적으로 먼저 Cu에 의해 치환되었고 Ca는 상대적으로 시간을 두고 이온교환되었다. 그리고 구리로 치환된 몬모릴로나이트는 X-선회절 분석결과 원시료에 비해 층간간격이 다소 줄어든 특징적인 비대칭 회절형태로 관찰되었다. 이러한 실험결과는 지하처분조건에서 고유 벤토나이트 성질의 점진적인 변화를 간접적으로 지시하는 것으로, 향후 다양한 추가실험을 통해 처분장 완충재의 화학적 광물학적 특성 변화를 연구할 계획이다.
Samples of active carbon of $1150\;m^2/g$ surface area were impregnated with ammoniacal salts of copper, chromium and silver, with and without triethylenediamine. The samples of impregnated carbon were aged at $50^{\circ}C$, with and without 90% RH (relative humidity), for a little more than one year and chemically evaluated periodically. Initially copper (II) and chromium (VI) reduced very fast in the samples in humid atmosphere to the extent of 30% and 60% respectively in four months. These values were found to be unaffected by the presence of triethylenediamine (TEDA) indicating that the chemical did not retard the reduction process of chromium (VI) and copper (II). However, in the absence of humidity the reduction of the impregnants was significantly less (10-12%, w/w) in four months. It was quite evident; therefore, that the moisture was mainly responsible for the reduction of chromium (VI) and copper (II) species in impregnated carbons. The prolonged ageing of the samples with and without triethylenediamme after four months with and without humid atmosphere showed that the extent of reduction of chromium (VI) was very low, i.e. 5-10% and of copper (II) was 2-25%. Silver is not reduced due to carbon, as it remained unchanged in concentration on storage. The impregnated carbon samples (100 g) without triethylenediamine, which were aged at room temperature for 5 years in absence of humidity and unaged when evaluated against cyanogen chloride (CNCl) at a concentration of 4 mg/L and airflow rate of 30 lpm showed a high degree of protection (80- 110 minutes).
한국원자력연구원 처분시스템개발과제에서는 처분용기 재료로 개발중인 저온분사코팅 구리에 대한 틈새부식(Crevice Corrosion) 시험을 실시하였다. 본 시험을 통하여 틈새에서의 부식의 발생여부와 발생되는 시점인 재부동태 전위(Repassivation Potential)를 측정하고자 하였다. 틈새부식 시험 방법으로 (1) ASTM G61-86 : Cyclic Potentiodynamic Polarization Measurements, (2) SWRI의 Potentiodynamic Polarization plus intermediate Potentiostatic Hold method, 그리고 (3) ASTM G192-08 (THE method) :Potentiodynamic- Galvanostatic -Potentiostatic Method 등의 3가지 방법을 소개하였다. 실제 저온분사 코팅구리의 부식시험에서는 ASTM G61-86에 따라서 틈새부식장치를 설치하고, 저온분사코팅구리가 KURT 지하수를 모사한 용액에서 어떻게 틈새부식이 일어나는지 살펴보았다. 전기적 부식조건으로는 Cyclic Polarization Test, Potentiostatic Polarization Test, 및 Electrochemical Impedance Spectroscopy 등을 사용하였다. 그리고 부식이 된 시편에 대해 Profilometer Measurement를 통해 실제 부식표면의 높낮이를 조사하여 틈새부식 유무를 관찰하였다. 최종적인 결론에서는 저온분사코팅구리는 틈새부식을 나타나지 않는다는 것을 확인할 수 있었다. 그리고 시험에 사용된 세종류의 구리에 대한 상대적인 부식평가를 한 결과, 부식전위를 나타내는 개방회로(Open Cell)에서의 전위는 구리의 제조방식과 상관없이 구리의 순도가 높을수록 높은 값을 보이는 것을 확인할 수 있었다. 결론적으로 KURT 심층지하수 조건에서는 구리는 틈새부식이 발생되지 않는다고 결론지었다.
화학적 무기 중 혈액작용제는 전자전달계 내 효소의 철 이온과 반응하고 세포호흡을 정지시켜 사망을 초래한다. 혈액작용제는 활성탄의 미세공보다 분자크기가 작아 화학적 흡착이 유일한 제독방법이다. 본 연구는 SG 생활안전에서 개발한 SG-1 가스 여과기를 이용하여 혈액작용제 시아노겐 클로라이드(CK) 가스의 유입에 따른 유동해석을 수행하였다. 구리, 은, 아연 및 몰리브데늄 이온이 첨착된 ASZM TEDA 활성탄을 적용하여 가스 여과기 제작 시험 규정에 따라 화학적 흡착 모사를 수행하였으며 흡착 Kinetic을 적용하기 위해 선 수행된 흡착 베드에서 CK 가스 흡착 실험 결과를 분석하였다. 화학적 흡착을 통해 발생되는 가스 여과기 내부 압력강하 및 가스 흡착 질량 등 주요 변수의 동적거동을 예측하였다. CFD에서 다공성 물질을 적용할 때 사용하는 Ergun 방정식 대신 Granular와 Packed bed를 사용하여 활성탄 적용 가능 결과를 확인하였으며 시간에 따른 흡착 및 유속에 따른 흡착의 유동 해석에 대한 동적 모사를 수행하였다.
우리나라에서는 현재 23기의 원자력발전소를 운영 중에 있으며, 이들 원자력발전소로부터 발생하는 사용후핵연료를 처분대상으로 기준 심지층 처분시스템을 개발한 바 있다. 현재 이 기준 심지층 처분시스템은 초기농축도 4.5wt%, 방출연소도 55 GWd/MtU의 40 년 냉각된 사용후핵연료를 기준으로 하고 있다. 본 논문에서는 처분효율 및 경제성 향상 방안의 일환으로서 사용후핵연료의 종류 및 연소도 특성 등 발생특성을 검토하였다. 그리고 기준 사용후핵연료에 비하여 길이가 짧고 연소도가 비교적 낮은 사용후핵연료에 대한 처분용기 개념을 도출하고 열해석을 수행하여 처분시스템 개념을 제시하였다. 또한, 이 처분시스템 개념과 기준 사용후핵연료 처분시스템 개념을 처분밀도, 처분면적 등의 처분효율 및 구리와 벤토나이트 소요량 등 경제성 관점에서 비교 분석한 결과 약 20% 이상 향상을 보이는 것을 확인하였다. 본 분석결과는 사용후핵연료 관리정책 수립 및 실제 처분시스템 설계에 활용될 수 있을 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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