Metal-organic frameworks (MOFs) are widely used in various fields because they make it easy to control porous structures according to combinations of metal ions and organic linkers. In addition, ZIF (zeolitic imidazolate framework), a type of MOF, is made up of transition metal ions such as Co2+ or Zn2+ and linkers such as imidazole or imidazole derivatives. ZIF-67, composed of Co2+ and 2-methyl imidazole, exhibits both chemical stability and catalytic activity. Recently, due to increasing need for energy technology and carbon-neutral policies, catalysis applications have attracted tremendous research attention. Moreover, demand is increasing for material development in the electrocatalytic water splitting and metal-air battery fields; there is also a need for bifunctional catalysts capable of both oxidation/reduction reactions. This review summarizes recent progress of bifunctional catalysts for electrocatalytic water splitting and metal-air batteries using ZIF-67. In particular, the field is classified into areas of thermal decomposition, introduction of heterogeneous elements, and complex formation with carbon-based materials or polyacrylonitrile. This review also focuses on synthetic methods and performance evaluation.
메탄의 수증기 개질 반응에서 Ni 기반 촉매에 귀금속 Ru 및 Pd을 조촉매로 첨가하여 촉매의 활성 및 수소 생산에 미치는 영향을 분석하였다. 합성된 촉매는 허니컴 구조의 금속 모노리스 구조체 표면에 코팅하여 수증기 메탄 개질 반응을 수행하였다. 촉매의 특성은 XRD, TPR 및 SEM으로 분석하였으며 개질 반응 후 가스를 포집하여 GC로 조성을 분석한 후 메탄의 전환율, 수소 수율 및 CO 선택도를 측정하였다. 0.5 wt%의 Ru 첨가는 Ni의 환원 특성을 개선하였고, 99.91%의 메탄 전환율로 향상된 촉매 활성을 나타내었다. 또한, 다양한 공정 조건에 따른 반응 특성을 분석하였으며, 800 ℃의 반응 온도, 10000 h-1 이하의 공간속도(GHSV), 3 이상의 H2O와 CH4의 비(S/C)에서 90% 이상의 메탄 전환율과 3.3 이상의 수소 수율을 얻을 수 있었다.
To enhance the performance of SEWGS system by holding the WGS catalyst in a SEWGS reactor using bed inserts, effect of bed insert geometry on CO conversion of WGS catalyst was measured and investigated. Small scale fluidized bed reactor was used as experimental apparatus and tablet shaped WGS catalyst and sand particle were used as bed materials. The cylinder type and the spring type bed inserts were used to hold the WGS catalysts. The CO conversion of WGS catalyst with the change of steam/CO ratio was determined based on the exit gas analysis. Moreover, gas flow direction was confirmed by bed pressure drop measurement for each case. The measured CO conversion using the bed inserts showed high value comparable to previous results even though at low catalyst content. Most of input gas flowed through the bed center side when we charged tablet type catalyst into the cylinder type bed insert and this can cause low $CO_2$ capture efficiency because the possibility of contact between input gas and $CO_2$ absorbent is low in this case. However, the spring type bed insert showed good reactivity and good distribution of gas, and therefore, the spring type bed insert was selected as the best bed insert for SEWGS process.
Several Pt-based oxidation catalysts with different loading were prepared with various metal precursor solutions and characterized with H$_2$ chemisorption and TEM for Pt particle size. V was added to Pt-based catalyst for inhibiting SO$_2$oxidation reaction, as result, Pt-V/Ti-Si catalyst prepared by ERMS(Free Reduced Metal in Solution) method showed high enough activity and better inhibition on SO$_2$oxidation than Pt only catalyst. Optimum Pt particle size for diesel oxidation reaction turned out to be the size of around 20 nm. A prototype catalyst was prepared for light=duty diesel passenger car, and teated for the emission reduction performance with Korean regulation test mode(CVS-75 mode) on chassis dynamometer. The catalyst shows the performance reduction of 75~94% for CO, 53~67% for HC and 10~31% for PM. In the case of heavy-duty diesel catalyst, the domestic formal regulation teat mode D-13 was adopted for both Na engine and Turbo engine. The conversions of CO and THC are high enough(86% and 41%) while the reductions of NOx and PM are relatively low(3~11%).
A reforming catalyst for hydrogen production from ammonia is being studied. Non-novel metal based Ni catalysts for use in ammonia reforming processes are being developed. In this study, the ammonia reforming characteristics according to Ni content of the alumina pellet supported catalyst in the mid-temperature region were investigated under different space velocity. 20 Ni and 3,000 h-1 showed the best catalytic activity with ammonia conversion of 63% among all conditions.
The catalytic activity of Ni-0.2%YSZ (Yttria-Stabilized Zirconia) with different promoters was evaluated for $CO_2$ methanation. The catalysts were weighed for mixing and they were dried at $110^{\circ}C$ for molding into disks. The concentration of $CO_2$ and $CH_4$ for conducting of $CO_2$ methanation were analyzed by gas chromatography and the physical characteristics of the disk-type catalyst formed were analyzed by X-ray diffraction, scanning electron microscope and energy dispersive x-ray spectrometer. The addition of $CeO_2$ as a promoter for Ni-0.2%YSZ (denoted as Ni-5%Ce-0.2%YSZ) resulted in the highest $CO_2$ methanation. It also showed catalytic activity at a low temperature($200^{\circ}C$). Following this, $ZrO_2$, $SiO_2$, $Al_2O_3$ and $TiO_2$ were added to Ni-5%Ce-0.2%YSZ to compare the $CO_2$ methanation, and the highest efficiency was found for. Ni-1%Ti-5%Ce-0.2%YSZ Then, the concentration of Ti was increased to 10% and the catalytic activity was estimated using seven different types of commercial $TiO_2$. In conclusion, ST-01 $TiO_2$ showed the highest efficiency for $CO_2$ methanation.
본 연구에서는 석탄 등의 중질 탄소원으로부터 $H_2$를 생산하는 시스템의 일부인 메탄스팀개질 공정에 사용되는 개질촉매와 $CO_2$ 흡착제를 하나로 결합시킨 촉매흡착제를 제조하여 $H_2$ 생산성 및 에너지 효율을 향상시키고자 하였다. 흡착제의 다공성과 표면적 증가를 위해서 1, 5, 10 wt% 카본블랙을 흡착제 제조 시 사용하였으며, 압축강도와 마모강 도를 증진시키기 위하여 5~10 wt% $Al_2O_3$를 흡착제에 첨가하였다. SEM, TGA, BET, XRD, 마모측정기와 자체 제작한 흡탈착장치를 사용하여 제조된 흡착제의 열적, 물리적 특성들을 측정하였다. 측정결과, 5 wt% $Al_2O_3$와 10 wt% 카본블랙을 첨가한 흡착제가 $7.61kg_f$의 강도와 47%의 흡착능을 나타내어 가장 좋은 물성을 나타내었다. 제조된 흡착제에 메탄스팀개질반응에서 통상적으로 사용되는 Ni, Co, Fe를 10 wt%로 담지하여 촉매흡착제를 제조하였고 각 촉매흡착제에 대하여 메탄스팀개질반응을 수행한 결과, Ni/CaO 촉매흡착제의 반응효율이 가장 우수하였다. 결과적으로 본 연구에서 개발한 촉매흡착제에 의한 메탄스팀개질 반응시스템이 $700{\sim}750^{\circ}C$의 온도에서 기존의 촉매와 흡착제가 분리된 시스템에 비해 5~10% 높은 $H_2$ 생산성을 나타내었다.
친환경자동차의 보급 확대를 위한 정책수립과 기술개발이 지속적으로 이루어지고 있는 실정이나 아직까지도 내연기관이 차지하는 비중은 약 95% 차지하고 있다. 화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 이 연구는 CNG 버스의 post Euro-VI 배기대응을 위한 기초연구로써, Pd 대체 전이금속 영향, 촉매 체적 영향 그리고 공간속도에 따른 기초 특성을 파악하는 것이다. 촉매는 제조되었고 모델가스반응장치로 실험하였다. 3Pd가 포함된 NGOC 촉매는 $300^{\circ}C$에서 22%, $350^{\circ}C$에서 48% 그리고 $500^{\circ}C$에서 약 75%의 $CH_4$ 저감 능력을 나타내며 촉매 활성이 가장 높았다. 전이금속 3wt%가 포함된 3Co NGOC는 산화능력이 우수한 물질로써, 2nm급의 작은 사이즈로 촉매 분산도가 향상되어 de-NO/CO 전환율이 높았다. NGOC+LNT+SCR 촉매시스템의 체적은 $De-CH_4/NOx$ 성능과 촉매비용을 고려할 때 Total score가 165를 나타낸 1.5+0.5+0.5 조합이 최적이었다. SV $14,000h^{-1}$일 경우 $CH_4$ 저감 성능은 약 20% 수준으로 가장 높았고, SV $56,000h^{-1}$의 경우가 약 5% 수준으로 가장 낮았다. 공간속도가 작으면 유속이 감소하여 촉매 체적에 잔류하는 시간이 길어지므로 유해가스가 저감되었기 때문이다.
프로페인($C_3H_8$)의 건식 개질($CO_2$ 개질)을 통한 합성 가스($H_2$와 CO 혼합물) 제조를 위해 $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매가 충진된 유전체 장벽 방전 플라즈마 반응기를 사용하였다. 열 또는 플라즈마에 의해 환원된 $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매를 사용하여 $C_3H_8/CO_2$ 비율 1/3, 총 유량 $300mL\;min^{-1}$에서 플라즈마-촉매 건식 개질을 수행하였다. 건식 개질에 대한 촉매 활성은 온도범위 $500{\sim}600^{\circ}C$에서 평가되었다. $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매 제조를 위해 전구물질 수용액(질산니켈, 질산세륨)으로 함침된 ${\gamma}-Al_2O_3$를 공기 분위기에서 소성시킨 후, $H_2/Ar$ 분위기에서 환원시켰다. 촉매 특성 조사에는 X-선 회절분석기(XRD), 투과전자현미경(TEM), 전계 방출 주사전자현미경(FE-SEM), 승온 탈착($H_2-TPD$, $CO_2-TPD$) 및 라만 분광기가 이용되었다. 열로 환원된 촉매와 비교하면 플라즈마 방전하에서 환원된 $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매가 개질 반응을 통한 합성 가스 생산에서 보다 우수한 촉매 활성을 나타내었다. 또한, 플라즈마로 환원된 $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$가 개질 반응의 문제점인 탄소퇴적 관점에서 장기 촉매 안정성을 보여주었다.
본 연구에서는 촉매로 Co-Mn-Br계를 사용하고, 상대적으로 온화한 반응조건에서 2,6-Dimethylnaphthalene(DMN)의 산화 반응 특성과 촉매가 반응에 미치는 영향을 고찰하였다. 이를 위해 $2{\ell}$의 회분식 반응기를 이용하여 촉매의 농도를 조절하며 실험하였다. 먼저 반응시간에 따른 반응중간생성물의 농도변화를 분석하여 반응경로를 확인하였고, 그 결과 2-formyl-6-naphthoic acid, 2-methyl-6-naphthoic acid, 그리고 2-hydroxymethyl-6-methylnaphthalene이 반응중간물임을 확인할 수 있었다. 또한, 2,6-naphthalene dicarboxylic acid(NDA)의 수율은 Co와 Br의 농도에 많은 영향을 받는다는 것을 알 수 있었고, 제품의 품질 척도 중 하나인 color-b는 Mn의 농도와 밀접한 관련이 있는 것으로 나타났으며, 용매연소는 Mn과 Br의 농도조절로 줄일 수가 있었다. 조촉매로 Ce/Cu 화합물을 첨가함으로 NDA의 수율을 증가시키고 용매연소를 줄이는 결과를 얻을 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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