Three strains capable of degrading a chlorophenol were isolated by selective enrichment from soils contaminated with industrial wastewater. A Pseudomonas solanacearum TCP114 could use 2,4,6-trichlorophenol (TCP) as sole carbon and energy source, while two strains of Pseudomonas testosteroni CPW301 and Arthrobacter ureafaciens CPR706 could use 4-CP. All isolates also grew well on phenol. The degradation of one component by a pure strain was strongly affected by the presence of other compounds in the medium, CPW301 and CPR706 entirely lost the ability to degrade 4-CP and phenol in the presence of TCP. TCP114 also lost the ability to degrade phenol when 4-CP was added to the culture medium. These restrictions on the degradability could be overcome by employing defined mixed cultures (TCP114 and one strain of 4-CP degrading strains). All three components were successfully degraded by defined mixed cultures through their cooperative activities. It was also demonstrated that defined mixed cultures could be immobilized by using calcium alginate for the semi-continuous degradation of the three component mixture. Immobilization could not only accelerate the degradation rate, but also allowed the reuse of the cell mass several times without loss of the cells' degrading capabilities.
Highly efficient synthesis of substituted benzo[1,4]oxazin-3-ones and pyrido[1,4]oxazin-2-ones under microwave irradiation via Smiles rearrangement is reported. Substituted benzo[1,4]oxazin-3-ones and pyrido[1,4]oxazin-2-ones were obtained by treatment of substituted 2-chlorophenols or 2-chloropyridols with N-substituted 2-chloroacetamide in the presence of potassium carbonate in MeCN and subsequent exposure to cesium carbonate in DMF. All the reactions which take 2-10 hours under conventional condition were completed successfully within a few minutes under microwave irradiation giving moderate to excellent yields.
난분해성 물질로 알려진 2,4,6-trichlorophenol를 혐기성 미생물의 cometabolism을 이용하여 처리할 경우 높은 탈염소화 속도를 얻기 위하여 전자콩여체 를 선정하기 위하여 회분식 실험을 수행하였다. 회분식 실험은 Serum bottle에서 중량천 폐수처리장 의 1차 소화조에서 채취한 혐기성 소화슬러지를 사 용하여 2,4,6-trichlorophen이의 환원척 탈염소화 반 응을 유도하였다. 탈염소화 과정에셔 중간생성물을 조사하였고 혐기성 미생물의 성장과 유지를 위한 에 너지원인 전자공여체에 따른 탈염소화 속도를 비교 하였다. 회분식 실험결과 2,4,6 - trichlorophenol은 ortho위치의 염소가 치환되어 2,4- Oichlorophenol 로 탈염소화되 었다2,4-dichlorophenol은 다시 ortho위치의 염소가 치환되어 4-chlorophenol로 탈 염소화되 었다. Acetate, ethanol, glucose와 metha nol를 전자공여 체로 사용한 결과 ethanol을 사용한 경우에 서 2,4,6-trichlorophenol의 탈염소화 속도가 가장 빠른 것으로 관찰되었다.
The Electron/Hole Pair is generated when the activation energy produced by ultraviolet ray illuminates to the semiconductor and OH- ion produced by water photocleavage reacts with positive Hole. As a results, OH radical acting as strong oxidant is generated and then Photocatalytic oxidation reaction occurs. The photocatalytic oxidation can oxidate the non-degradable and hazardous organic substances such as pesticides and aromatic materials easier, safer and shorter than conventional water treatment process. So in this study, many factors influencing the oxidation of chlorophenols, such as inorganic electrolytes addition, change of oxygen and nitrogen atmosphere, temperature, pH, oxygen concentration, chlorophenol concentration, were throughly examined. According to the experiments observations, it is founded that the rate of chlorophenol oxidation follows a first-order reaction and the modified Langmuir-Hinshelwood relationship. And the photocatalytic oxidation occurs only when activation energy acting as Electron/Hole generation, oxygen acting as electron acceptor to prevent Electron/Hole recombination, $TiO_2$ powder acting as photocatalyst are present. The effects of variation of dissolved oxygen concentration, temperature and inorganic electrolytes concentration on 2-chlorophenol oxidation are negligible. And the lower the organic concentration, the higher the oxidation efficiency becomes. Therefore, the photocatalytic oxidation is much effective to oxidation of hazardous substances at very low concentration. The oxidation is effective in the range of 0.1 g/L-10 g/L of $TiO_2$. Finally when the ultra-violet ray is illuminated to $TiO_2$, the surface characteristics of $TiO_2$ change and Adsorption/Desorption reaction on $TiO_2$ surface occurs.
The gas-phase formation of polychlorinated naphthalenes (PCNs) and dibenzofurans (PCDFs) was experimentally investigated by slow combustion of the three chlorophenols (CPs): 2-chlorophenol (2-CP), 3-chlorophenol (3-CP) and 4-chlorophenol (4-CP), in a laminar flow reactor over the range of 550 to $750^{\circ}C$ under oxidative condition. Contrary to the a priori hypothesis, different distributions of PCN isomers were produced from each CP. To explain the distributions of polychlorinated dibenzofuran (PCDF) and PCN congeners, a pathway is proposed that builds on published mechanisms of PCDF formation from chlorinated phenols and naphthalene formation from dihydrofulvalene. This pathway involves phenoxy radical coupling at unsubstituted ortho-carbon sites followed by CO elimination to produce dichloro-9, 10-dihydrofulvalene intermediates. Naphthalene products are formed by loss of H and/or Cl atoms and rearrangement. The degree of chlorination of naphthalene and dibenzofuran products decreased as temperature increased, and, on average, the naphthalene congeners were less chlorinated than the dibenzofuran congeners. PCDF isomers were found to be weakly dependent to temperature, suggesting that phenoxy radical coupling is a low activation energy process. Different PCN isomers, on the other hand, are formed by alternative fusion routes from the same phenoxy radical coupling intermediate. PCN isomer distributions were found to be more temperature sensitive, with selectivity to particular isomers decreasing with increasing temperature.
Monochlorophenol인 2-, 3- 및 4-chlorophenol에 대해서 D. concentrica, T. versicolor, P. ostreatus 3균주를 이용하여 저항성, 분해능, 분해산물 등을 비교 분석하였다. T. versicolor는 monochlorophenol의 종류 및 농도의 증가에 따라 전혀 영향을 받지 않고 균사 생장이 이뤄지며, D. concentrica는 3-, 4-chlorophenol에서 100 mg/L 이상으로 농도가 증가하면 균사 생장이 느려져 제한을 받고 있는 것으로 나타났다. P. ostreatus는 두 균주와 달리 대조구 자체의 생장이 14일 정도로 상당히 느렸으나 2-, 3-chlorophenol을 첨가했을 때 오히려 1$\sim$2일 정도씩 생장이 촉진되는 결과를 나타냈다. 2-Chloro- phenol 이나 3-chlorophenol에서는 P. ostreatus가 제일 우수한 분해능을 보였으며 4-chlorophenol의 경우는 T. versicolor가 2균주에 비하여 월등하게 우수하게 나타나 균주에 따른 mono- chlorophenol의 분해능에 있어서 차이가 있고, 염소의 치환 위치에 따라 ortho나 meta 보다는 para 위치에 염소가 치환된 4-chlorophenol이 D. concentrica나 P. ostreatus의 경우 분해가 느린 것으로 나타났다. 그러나 T. versicolor는 2-, 3- 및 4-chlorophenol의 저항성 시험에서 균사 생장이 제한을 받지 않고 우수한 생장력을 갖고 있는 것처럼 분해능 시험에 있어서도 우수하였다. 균주별로 pH와 균사량은 P. ostreatus > T. versicolor > D. concentrica 순으로 높았으며, 균주내에서 배양일수별로 pH의 변이는 유동적이었고 균사량은 조금씩 증가하였으나 뚜렷한 차이는 없었다. 즉, 2-, 3- 또는 4-chlorophenol의 목질분해균을 이용한 분해에 있어서 pH 및 균사량은 monochlorophenol의 분해능과는 상관관계가 낮은 것으로 나타났다. T. versicolor와 P. ostreatus의 경우는 높은 laccase의 유도 효과를 나타내면서 monochlorophenol의 분해에 영향을 주는 것으로 생각된다. Monochlorophenol의 분해산물로는 1,3,5-trihydroxyl benzene, 1-ethyl-1-hydroxyl poltane, 2-pro-penoicacid, methylmalonic acid, 2-methyl-4-keto-pentan-2-ol 등과 지방산의 일종인 tetradecanoic acid, hexadecane, hept-adecanoic acid, octadecanoic acid 등이 확인되었다.
환경중으로 배출되는 다이옥신의 배출농도와 연소온도와의 관계를 파악하기 위해 쓰레기소각로의 폐기물 연소온도를 $800{\sim}900^{\circ}C$(평균 $880^{\circ}C$), $900{\sim}1000^{\circ}C$(평균 $970^{\circ}C$) 및 $1000{\sim}1100^{\circ}C$(평균 $1070^{\circ}C$)의 온도 범위로 조절하여 보일러 후단에서 시료를 채취 분석한 결과 온도가 $880^{\circ}C$, $970^{\circ}C$, $1070^{\circ}C$로 증가함에 따라 배출되는 다이옥신류의 양은 각각 $7.82ng-TEQ/Nm^3$, $6.97ng-TEQ/Nm^3$, $6.13ng-TEQ/Nm^3$으로 12%($880^{\circ}C{\rightarrow}970^{\circ}C$), 10%($970^{\circ}C{\rightarrow}1070^{\circ}C$)씩 감소하는 경향을 보이고 있다. 또한, 온도 변화에 따른 염화페놀류 및 염화벤젠류 등의 전구물질들은 연소 온도가 증가됨에 따라 염화페놀류가 25%($880{\rightarrow}970^{\circ}C$), 28%($970{\rightarrow}1070^{\circ}C$)정도 감소되었으며, 염화벤젠류가 30%($880{\rightarrow}970^{\circ}C$), 18%($970{\rightarrow}1070^{\circ}C$)로 감소되는 경향을 보이고 있으며, PCB는 연소온도가 $880^{\circ}C$에서 $970^{\circ}C$로 증가되었을 때 이염화비페닐(DCBP)에서 구염화비페닐(NCBP)의 모든 이성체의 농도가 $379ng/Nm^3$에서 $232ng/Nm^3$으로 약 39% 감소하였으며, 온도를 $1070^{\circ}C$로 증가시켰을 경우는 $228ng/Nm^3$로 $970^{\circ}C$일 경우 보다 약간 감소하는 경향을 나타내고 있다. 한편, 배출되는 이성체의 패턴은 주로 염소화 정도가 큰 염화물이 주로 배출되고 있음이 파악되었다.
수용액에서 ${\sigma}-MnO_2$(s)에 대한 다염소치환페놀류의 흡착과 산활를 조사하였다. 제안된 메카니즘중에서 ${\sigma}-MnO_2$(s)에 대한 염소치환페놀류의 흡착반응은 용액의 pH와 염소치환페놀의 농도에 의존하였다. 흡착등온선은 Langmuir등온선의 형태이었다. 흡착분배계수의 pH의존성과 염소치환페놀의 옥타놀-물 분배계수와의 직선적인 관계로부터 흡착은 연소치환페놀류의 hydrophobicity에 지배되는 것으로 보였다. ${\sigma}-MnO_2$(s)의 환원성 용해속도로부터 구한 전자전이 반응속도는 염소치환페놀류의 농도와 매질의 pH에 거의 직선적으로 의존하였다. Meta위치 염소치환페놀류의 실험적인 속도상수($K_0$)는 염소치환페녹시 라디칼의 공명효과 때문에 ortho 및 para위치는 치환체보다 크게 작았다. 이것은 흡착반응 중 이 라디칼이 생성되며, 전자전이반응이 곧 속도결정단계임을 나타내는 것이다.
지난 1991년 3월 16일 대구지역에서 발생한 상수도 페놀오염이 인체에 미치는 영향을 조사하기 위해 대구지역의 상수도 공급분포와 초 중 고등학교 지역적 분포를 비교하여 대상학교 10개교를 선정하여 이를 폭로군과 비폭로군으로 나누어 학생들의 가족구성원 전체를 대상으로 하여 설문지를 통하여 자기기입법으로 조사하였다. 분석내용은 노출지역과 비노출지역에서의 증상호소의 차이, 음용수 유형의 변화형태 등이다. 노출지역과 비노출지역에서 수도물만 먹은 사람을 비교하였을 때 페놀의 영향으로 볼 수 있는 증상으로 노출지역에서 3배 이상의 호소율을 나타낸 증상은 구역질, 구토, 설사, 복통, 두통, 입 목이 따끔거림, 피부증상으로 나타났다. 유관증상을 한가지 이상 호소한 경우는 노출군이 비노출군보다 약 3.5배(39 9% 대 9.4%)였으며 의료기관 이용율은 노출군에서 18.5%인 반면 비노출군에서는 4.7%로 약 4배의 차이를 보였다. 유관증상은 노출정도가 심할 수록 호소율이 높아지는 용량-반응 현상을 나타내었다. 그리고 이번 사건이후 생수. 혹은 약수를 찾거나 정수기를 설치하는 가구가 늘어났음을 관찰할 수 있었다. 노출지역에서 사건 전에 65.4%를 차지하던 수도물 사용이 페놀확인 후 32.2%로 떨어졌으나 비노출군에서는 57%에서 46.2%로 떨어졌다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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