We have studied the reforming of carbon dioxide with methane over various supported nickel catalysts. The nickel supported on natural zeolite showed the highest activity and the nickel on acidic support showed higher activity and slow deactivation compared to nickel on basic support. The activity of nickel on natural zeolite increased with increasing loading ratio and showed almost constant activity above 10wt.% loading of nickel. The conversion and yield of products were affected by the mole ratio of reactants and the highest yields of CO and $H_2$ were obtained at $CH_4/CO_2=1$. The deactivation of catalyst was caused by deposition of coke which was formed by the decomposition of methane. The shape of coke was shown to be whisker tripe carbon, and it brought out the slow deactivation of catalyst.
The loss of activity by coke is an important cause of catalyst deactivation during industrial operation. In this study, hydrogen ratio of reaction condition, which has influenced on coke formation over Pt-Sn catalyst, and regeneration of catalysts activity by coke burning, Pt sintering of coke burning as coke contents, effects of coke formation and deactivation with different Sn contents were confirmed. Pt-Sn-K catalyst supported on θ-alumina and γ-alumina was prepared progressively. Activity of regenerated catalyst for propane dehydrogenation was compared with fresh catalyst by coke burning, after propane dehydrogenation was carried out with different hydrogen ratio at 620 ℃ on fresh catalyst. Regenerated catalyst’s physical characterization such as BET, coke analysis and XRD was investigated. Through catalytic activity test and characterization, Sn contents of catalyst and hydrogen ratio in feed stream could affect coke formation on catalyst surface. Excessive coke makes loss of activity and Pt sintering during air regeneration process.
The catalytic activity of the used catalyst, $V_2O_5/TiO_2$, for MSW incinerators was investigated focusing on its regeneration. As the result of the experimental analysis, the NOx removal efficiency difference between the fresh catalyst and used catalyst is about 60% at $260^{\circ}C$ and 1, 2-dichlorobenzen (1, 2-DCB) removal efficiency difference is about 14% at $200^{\circ}C$, in honeycomb test. And the catalysts, both the fresh and used, were characterized by XRD, TGA, and ICP techniques in order to investigate the deactivation. On the basis of the results, it is found that the used catalyst is deactivated by ammonium-sulfates, heavy metals (Pb, As etc.), alkali metals (Ca), and phase transfer of $TiO_2$. Also calcination treatment under nitrogen and air condition was excellent than washing and calcination treatment.
The catalytic oxidation of 1,2-dichloribenzene (1,2-DCB) and simultaneous catalytic reduction of nitrogen oxides over the single catalyst has been investigated over various metals (Ru, Mn, Co and Fe) supported on $Al_2O_3$ and $CeO_{2}$. The activity of the different catalysts for catalytic oxidation of 1,2-dichloribenzene depended on the used metal, Ru/Co/$Al_2O_3$, Mn-Fe/CeO2 and Cr/$Al_2O_3$ (commercial catalysts) being the most actives ones. In the catalytic oxidation of chlorobenzene (CB), Ru/Co/$Al_2O_3$ is better than Pt-Pd/$Al_2O_3$, which is the well-known catalyst good for VOC oxidation. Furthermore, it has a good durability on the deactivation by $Cl_2$ and sulfur. For nitrogen oxides (NOx) removal, NOx conversion was 70% at $260^{\circ}C$.
Three Ni-based catalysts with different clay as support were prepared and tested in the hydrogenation of maleic anhydride, among which Ni/clay1 showed best activity and selectivity. Over Ni/clay1 catalyst prepared by impregnation method, 97.14% conversion of maleic anhydride and 99.55% selectivity to succinic anhydride were obtained at $180^{\circ}C$ under a pressure of 1 MPa. Catalytic activity was greatly influenced by the temperature and weighted hourly space velocity. Catalyst deactivation studies showed that this catalyst have a long life time, the yield of MA still higher than 90% even after a reaction time of 60 h. X-ray diffraction (XRD) and $H_2$ temperature programmed reduction (TPR) were use to investigate the properties of the catalyst. XRD and TPR studies showed that Ni was present as $Ni^{2+}$ on the support, which indicated that there was no elemental nickel ($Ni^0$) and $Ni_2O_3$ in the unreduced samples. The formation of Ni was strong impact on catalytic activity.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.14
no.1
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pp.1-7
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2003
In this study, activity changes of $Ni/Ce-ZrO_2$ catalyst for steam reforming reaction in the various steam treatment condition were investigated and BET, XRD and XPS analysis were introduced to characterize the catalyst before and after treatment. Activity test showed that $Ni/Ce-ZrO_2$ catalyst had good activity after reduction in steam reforming reaction but deactivated rapidly after steam treatment at high temperature. Activities of deactivated catalyst by steam was recovered to die previous activity level after reduction using hydrogen rich gas. It was observed that catalytic activity was preserved after repeated steam treatment, too. It showed that change of catalytic activity due to steam treatment is perfectly reversible. From the BET, XRD and XPS analysis, deactivation of $Ni/Ce-ZrO_2$ catalyst was due to the transition from Ni, that is activity site for steam reforming reaction, to $NiAl_2O_4$ in steam treatment at high temperature.
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment
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v.15
no.6
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pp.791-797
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1999
The activity of domestic pigment titania$(TiO_2)$ impregnated with vanadia$(V_2O_5)$ was investigated in the laboratory microreactor. The meta-titanic acid$(TiO(OH)_2)$ which was produced at Hankook Titanium was selected as the precursor for support. The domestic pigment $TiO_2$ showed higher activity in the reduction of NO with $NH_3$ than the foreign commercial $TiO_2$. $WO_3$ were added to domestic $V_2O_5/TiO_2$ catalytic system to improve the catalytic activity at higher reaction temperature between 400~50$0^{\circ}C$ Also, the deactivation of domestic $V_2O_5/TiO_2$ and $WO_3-V_2O_5/TiO_2$ catalyst by $SO_2$ and $H_2O$ was investigated.
A catalytic conversion of carbon monoxide has been studied in a coal combustion system. Three different catalysts were prepared by impregnating 0.2% platinum on three different types of supports, ${\gamma}-Al_2O_3$ pellets, ceramic foam and honeycomb. These catalysts have shown an excellent initial activities in the coal combustion system, but they were rapidly deactivated in repeated uses. Among these catalysts ceramic foam has shown to be better than others both in activities and durabilities. The main cause of deactivation seems to be ascribed to poisoning by zinc metal and sulfur compounds and to decrease in platinum surface area by sintering.
Cu wire catalyst was highly reactive toward catalytic wet peroxide oxidation of the highly refractory 1,4-dioxane. While complete removal of 1,4-dioxane could be achieved with the catalyst, the removed 1,4-dioxane could not totally mineralized into $CO_2$ and $H_2O$. In accordance with the disappearance of 1,4-dioxane, formaldehyde and oxalic acid were formed gradually with reaction time and they went through maxima. At around the time of maximum concentrations of these two intermediates acetaldehyde concentration was increased drastically and showed maximum value. With the disappearance of these three intermediates, formic acid together with ethylene glycol diformate began to increase gradually. The Cu wire catalyst was proved also to be highly stable against deactivation during the reaction.
A simple method of depositing titanium dioxide ($TiO_2$) nanoparticles onto graphene oxide (GO) as a catalytic support was devised for photocatalytic degradation of methylene blue (MB). Thiol groups were utilized as linkers to secure the $TiO_2$ nanoparticles. The resultant GO-supported $TiO_2$ (GO-$TiO_2$) sample was characterized by transmission electron microscopy (TEM), near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) measurements, revealing that the anatase $TiO_2$ nanoparticles had effectively anchored to the GO surface. In the photodegradation of MB, GO-$TiO_2$ exhibited remarkably enhanced photocatalytic efficiency compared with thiolated GO and pure $TiO_2$ nanoparticles. Moreover, after five-cycle photodegradation experiment, no obvious deactivation was observed. The overall results showed that thiolated GO provides a good support substrate and, thereby, enhances the photodegradation effectiveness of the composite photocatalyst.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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