The effect of a chemical pretreatment on the surface carbon was investigated using a scanning electron microscope (SEM) and electrochemical methods. Primitive carbon has a reducing power likely due to incompletely oxidized functional groups on the surface. We aim to control this reducing power by chemical treatment and apply for the spontaneous deposition of nanoparticles (NPs). Highly ordered pyrolytic graphite (HOPG) was initially treated with a reducing agent, NaBH4 or an oxidizing agent, KMnO4, for 5 min. Subsequently, the pretreated carbon was immersed in a platinum (Pt) precursor. Unexpectedly, SEM images showed that the reducing agent increased spontaneous PtNPs deposition while the oxidizing agent decreased Pt loading more as compared to that of using bare carbon. However, the amount of Pt on the carbon obviously decreased by NaBH4 treatment for 50 min. Secondly, spontaneous reduction on pretreated glassy carbon (GC) was investigated using the catalytic hydrogen evolution reaction (HER). GC electrode treated with NaBH4 for a short and long time showed small (onset potential: -640 mV vs. MSE) and large overpotential for the HER, respectively. Although the mechanism is unclear, the electrochemistry results correspond to the optical data. As a proof-of-concept, these results demonstrate that chemical treatments can be used to design the shapes and amounts of deposited catalytic metal on carbon by controlling the surface state.
Acrylic urethane 수지의 경화반응에서 아크릴수지 중의 carboxylic acid 함유량과 dibutyltin dilaurate(DBTL)의 촉매 효과가 반응속도에 미치는 영향을 검토하였다. 얇은막의 상태에서 acrylic polyol과 지방족 isocyanate의 biuret화합물과의 경화반응은 2차식에 따른다. 그리고 acrylic polyol 중의 carboxylic acid의 양이 반응속도에 미치는 영향은 매우 크며, isocyanate지에 대한 강한 촉매 효과가 나타났다. 한편 carboxylic acid를 함유하지 않은 acrylic polyol에 DBTL을 첨가하면 촉매효과가 많이 나타나지만, carboxylic acid를 함유한 acrylic polyol의 경우에는 그 효과가 적게 나타났다.
Using an atom superposition and electron delocalization molecular orbital (ASED-MO) method, we have compared adsorption properties of adsorbates on the Pt(Ill) surface with the Pt(lll)/γ-Al203 surface in the ethylene hydrogenation reaction. In two-layer thick model systems, the calculated activation energy of the hydrogenation by the surface platinum hydride is equal to the energy by the hydride over supported platinum/γ-alumina. The transition structure on platinum is very close to the structure on the supported platinum/γ-alumina surface. Hydrogenation by the surface hydride on platinum can take place easily because the activation energy is about 0.5 eV less than hydrogenation by ethylidene. On supported platinum/,y-alumina the activation energy of the hydride mechanism is about 0.61 eV less than that of ethylidene mechanism. In one-layer thick model systems, the activation energy of hydrogenation by ethylidene is about 0.13 eV less than the activation energy of hydride reaction. The calculated activation energy by the hydride over the supported platinum y-alumina is 0. 24 eV higher than the platinum surface. We have found from this result that the catalytic properties of one-layer thick model systems have been influenced by the support but the two-layer thick model systems have not been influenced by the support.
Han Sang-Bo;Oda Tetsuji;Park Jae-Youn;Park Sang-Hyun;Koh Hee-Seok
한국전기전자재료학회논문지
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제19권3호
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pp.292-300
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2006
In order to improve energy efficiency in the dilute trichloroethylene removal using the nonthermal plasma process, the barrier discharge treatment combined with manganese dioxide was experimentally studied. Reaction kinetics in this process was studied on the basis of final byproducts distribution. Decomposition efficiency was improved to about $99\;\%$ at the specific energy of 40 J/L with passing through manganese dioxide. C=C ${\pi}$ bond cleavage of TCE substances gave DCAC, which has the single bond of C-C through oxidation reaction during the barrier discharge plasma treatment. Those DCAC were broken easily in the subsequent catalytic reaction due to the weak bonding energy about $3{\sim}4\;eV$ compared with the double bonding energy in TCE molecules. Oxidation byproducts of DCAC and TCAA from TCE decomposition are generated from the barrier discharge plasma treatment and catalytic surface chemical reaction, respectively. Complete oxidation of TCE into COx is required to about 400 J/L, but $CO_2$ selectivity remains about $60\;\%$.
A fluidized bed reactor made of quartz with 0.055m I.D. and 1.0m in height was employed for the thermocatalytic decomposition of propane to produce $CO_2$-free hydrogen. The fluidized bed was proposed for the continuous withdraw of product carbons from the reactor. The propane decomposition rate used carbon black N33O as a catalyst. The propane decomposition reaction was carried out at the temperature range of $600{\sim}800^{\circ}C$, paropane gas velocity of $1.0 U_{mf}\;3.0U_{mf}$ and the operating pressure of 1.0 atm. Effect of operating parameters such as reaction temperature, gas velocity on the reaction rates was investigated. The carbon which was by-product of methane decomposition reaction was deposited on the catalyst surface that was observed by SEM. Resulting production in our experiment were not only hydrogen but also several by products such as methane, ethylene, ethane, and propylene.
We investigated the correlation between vanadium surface density and VOx structure species in the selective catalytic reduction of NOx by $NH_3$. The properties of the $VOx/TiO_2$ catalysts were investigated using physicochemical measurements, including BET, XRD, Raman spectroscopy, FE-TEM, UV-visible DRS, $NH_3-TPD$, $H_2-TPR$, $O_2-On/Off$. Catalysts were prepared using the wet impregnation method by supporting 1.0-3.0 wt% vanadium on $TiO_2$ thermally treated at various calcination temperatures. Through the above analysis, we found that VOx surface density was $3.4VOx/nm^2$, and the optimal V loading amounts were 2.0-2.5 wt% and the specific surface area was $65-80m^2/g$. In addition, it was confirmed that the optimal VOx surface density and formation of vanadium structure species correlated with the reaction activity depending on the V loading amounts and the specific surface area size.
The Suzuki cross-coupling reactions proceeded in excellent yields when it was catalyzed by magnetically recyclable nanocatalyst. This nanocatalyst provided very high catalytic activity with low loading level (1 mol %), because the palladium nanoparticles were so small in size (~2 nm) and located on the surface of the nanocomposite. It was also easily recovered from the reaction mixture using a magnet and reused for six consecutive cycles.
Naik, Brundabana;Moon, Song Yi;Kim, Sun Mi;Jung, Chan Ho;Park, Jeong Young
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2013년도 제45회 하계 정기학술대회 초록집
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pp.317.2-317.2
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2013
Ultrathin oxide encapsulated metal-oxide hybrid nanocatalysts have been fabricated by a soft chemical and facile route. First, SiO2 nanoparticles of 25~30 nm size have been synthesized by modified Stobber's method followed by amine functionalization. Metal nanoparticles (Ru, Rh, Pt) capped with polymer/citrate have been deposited on functionalized SiO2 and finally an ultrathin layer of TiO2 coated on surface which prevents sintering and provides high thermal stability while maximizing the metal-oxide interface for higher catalytic activity. TEM studies confirmed that 2.5 nm sized metal nanoparticles are well dispersed and distributed throughout the surface of 25 nm SiO2 nanoparticles with a 3-4 nm TiO2 ultrathin layer. The metal nanoparticles are still well exposed to outer surface, being enabled for surface characterization and catalytic activity. Even after calcination at $600^{\circ}C$, the structure and morphology of hybrid nanocatalysts remain intact confirm the high thermal stability. XPS spectra of hybrid nanocatalyst suggest the metallic states as well as their corresponding oxide states. The catalytic activity has been evaluated for high temperature CO oxidation reaction as well as photocatalytic H2 generation under solar simulation. The design of hybrid structure, high thermal stability, and better exposure of metal active sites are the key parameters for the high catalytic activity. The maximization of metal-TiO2 interface interaction has the great role in photocatalytic H2 production.
피셔-트롭쉬 합성 반응은 촉매 표면에서 합성가스 (CO+$H_2$)를 탄화수소로 전환하는 반응이다. 코발트 또는 철계 촉매는 친환경적인 디젤 연료를 생산할 수 있고 합성가스의 전환율이 높은 촉매로 알려져 있다. 피셔-트롭쉬 반응에 사용되는 촉매의 활성은 촉매 표면에서의 활성점에 의존적이다. 활성점은 활성 물질의 크기, 담지량, 환원율, 지지체와 활성물질의 상호작용에 의해 결정된다. FT 촉매 제조 방법으로 활성물질의 크기를 조절하는 등의 새로운 방법들이 시도되고 있다. 여기에서는 촉매의 제조방법과 환원 특성을 비롯한 촉매의 형태와 반응 조건을 포함한 반응기 형태에 대해 알아보겠다.
본 연구에서는 Fischer-Tropsch 반응에서 Fe계 촉매의 환원조건과 Cu, K의 첨가에 대한 영향을 연속흐름 반응기를 통하여 살펴보았다. 반응을 위해 촉매는 균일상 침전에 의한 초기 습식함침법으로 제조하였으며 XRD, TPR, SEM 등의 기기를 통해 $Al_2O_3$에 담지 된 Fe 촉매에 대한 물리화학적 특성을 분석하였다. 216 h의 장시간 반응운전을 통해 Fe/Cu/K 촉매의 활성과 안정성에 대하여 조사하였다. $H_2$와 CO의 혼합물로 촉매를 환원시키면 촉매의 활성이 향상되었는데, 이는 촉매의 표면에 iron carbides가 형성되기 때문인 것으로 XRD 분석을 통해 확인되었다. 촉매에 Cu가 첨가되면 촉매의 환원성 향상으로 인하여 반응이 빠르게 안정되어 정상상태에 일찍 도달하였다. K를 첨가하게 되면 CO의 전화율은 향상되지만 함량을 5%까지 올리면 촉매의 물리적 안정성이 감소되었다. Fe/Cu (5%)/K (1%) 촉매로 Fischer-Tropsch 반응을 수행한 결과 120 h 이후에 약 15% 정도 CO의 전화율이 감소되었으나 장기간 안정된 반응을 수행할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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