화학촉매제품은 석유화학공정, 대기오염방지시설, 자동차 배기가스 정화 장치 등 다양한 분야에 적용되고 있다. 국내외 화학촉매 시장은 매년 증가하고 있는 추세이며, 그에 따라 발생되는 폐촉매량도 증가하고 있다. 탈황 폐촉매, 자동차 폐촉매 등 대부분의 사용 후 화학촉매제품은 유가금속을 함유하고 있어 경제적 가치와 자원 확보 측면에서 매우 중요한 순환자원이다. 이에 일부 도시광산업체를 통해 유가금속을 회수하는 재자원화 공정이 상용화 되어 있고, 사용 후 SCR 탈질 촉매제품은 일부 재제조를 통해 자원순환되고 있다. 이에 본 논문에서는 사용 후 화학촉매제품의 재자원화 산업 지원 정책 수립의 기초자료로 활용이 가능하도록 주요촉매제품별 국내 발생량 및 재자원화 현황을 조사 분석하였으며, 사용 후 화학촉매제품의 자원순환 활성화를 위한 발전과제를 제시하였다.
This research was conducted to estimate the physicochemical characteristics of waste catalyst and its in-process product from recycling and to suggest fundamental data for religious systems such as quality standards. Mo and V contents were increased from the waste catalyst to calcinated material and oxidized material. In the results of a heavy metals leaching test, Pb was not detected in any catalyst, calcinated and oxidized materials. Cu was not detected in the catalyst. However, it was detected in ${\leq}$1.16 mg/l for calcinated material and in 1.34~13.73 mg/l for $MoO_3$ oxidezed material. Concentrations in recycling in-process products (calcinated and oxidized materials) were higher than those of waste catalyst. Oil content of catalyst waste ranged from 0.01-14.03 wt%. Oil contents of calcinated and oxidized materials were greatly decreased compared to the catalyst waste. Carbon and sulfur contents as chemical poisoning material of catalyst waste ranged from 0.33-76.08 wt% and 5.00-22.00 wt%, respectively. The carbon contents of calcinated and oxidized materials showed below 20 wt%. The sulfur content showed below 8wt% for calcinated material and below 0.22 wt% for oxidized material.
In this study, nitrate reduction of real groundwater sample by 2.2%Cu-1.6%Pd-hematite catalyst was evaluated at different nitrate concentrations, catalyst concentrations, and recycling. Results show that the nitrate reduction is improved by increasing the catalyst concentration. Specific nitrate removal by 2.2%Cu-1.6%Pd-hematite increased linearly with the increase of nitrate concentration showing that the catalyst possesses significantly higher reduction capacity. More than 95% nitrate reduction was observed over five recycles by 2.2%Cu-1.6%Pd-hematite with ~56% nitrogen selectivity in all recycling batches. The results from this study indicate that stable reduction of nitrate in groundwater can be achieved by 2.2%Cu-1.6%Pd-hematite over the wide range of initial nitrate inputs.
본 연구는 탈황 폐촉매 금속회수 재활용 기술에 대한 전과정평가 수행을 통해 해당 기술의 환경성 및 환경영향에 기여하는 주요 이슈를 규명하여 친환경적인 재활용 기술이 되도록 하는 개선안을 제시하고, 탈황 폐촉매 재활용 기술의 미적용 시 소각 처리되는 경우와의 비교를 통해 탈황 폐촉매 재활용 기술의 환경적 가치를 규명하고자 한다. 본 연구에서는 환경부의 환경성적표지인증제도의 영향평가 방법인 환경부 영향평가 방법론을 활용하여 지구온난화, 자원소모, 산성화, 부영양화, 광화학적산화물생성, 오존층파괴를 대상으로 환경영향을 도출하였다. 분석 결과, 탈황촉매 1 ton 처리 시 환경영향은 각각 지구온난화 3.53E+00 ton $CO_2-eq.$, 자원소모 1.73E-02 ton Sb-eq., 산성화 5.13E-03 ton $SO_2-eq.$, 부영양화 9.16E-04 ton $PO{_4}^{3-}eq.$, 광화학적산화물생성 1.94E-03 ton $C_2H_4-eq.$, 오존층파괴 1.11E-07 ton CFC-eq.로 나타났다. 전체 공정 중 용융환원 공정이 환경영향을 발생시키는 주요 공정이며, 투입 산출물 중 용융환원공정에서 사용되는 전기가 전체 환경영향에 기여하는 영향이 가장 큰 것으로 나타났다.
현재 우리나라 미이용자원의 대표격으로서 전기로 제강분진(EAF Dust)중의 아연(Zn)과 석유탈황폐촉매 중의 몰리브덴(Mo)과 바나듐(V)등을 들 수 있다. 자동차 폐촉매로부터 백금족금속(PGM) 회수 및 폐프린트 회로기판(PCBs)부터의 금, 은, 등도 거론할 수 있으나 유통경로가 복잡하여 정확한 회수통계 파악이 어렵다. 본고에서는 이들 금속의 우리나라에서의 연구동향을 조사 검토하였다. 물질흐름에 관해서는 석유탈황폐촉매에서 회수할 수 있는 Mo, V및 Ni에 한해서만 조사하였다. 그리고 EAF Dust중의 Zn 에 관해서는 후일 별도로 논술하려고 한다. 다만 금속시세가 폭등하고 있기 때문에 금년(2007)내로 Mo및 V의 회수가 확실시되고, 아연도 회수될 전망이다.
Kim, Ji Dang;Pyo, Ayoung;Park, Kyungho;Kim, Gwui Cheol;Lee, Sunwoo;Choi, Hyun Chul
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제34권7호
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pp.2099-2104
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2013
We present here an efficient and simple method for preparation of highly active Pd heterogeneous catalyst (CNT-Pd), specifically by reaction of dichlorobis(triphenylphosphine)palladium ($Pd(PPh_3)_2Cl_2$) with thiolated carbon nanotubes (CNTs). The as-prepared CNT-Pd catalysts demonstrated an excellent catalytic activity for the carbon-carbon (C-C) cross-coupling reactions (i.e. Suzuki, Stille, and decarboxylative coupling reactions) under mild conditions. The CNT-Pd catalyst could easily be removed from the reaction mixture; additionally, in the decarboxylative coupling of iodobenzene and phenylpropiolic acid, it showed a six-times recyclability, with no loss of activity. Moreover, once its activity had decreased by repeated recycling, it could easily be reactivated by the addition of phosphine ligands. The remarkable recyclability of the decarboxylative coupling reaction is attributable to the high degree of dispersion of Pd catalysts in CNTs. Aggregation of the Pd catalysts is inhibited by their strong adhesion to the thiolated CNTs during the chemical reactions, thereby permitting their recycling.
석유화학공정으로부터 폐기되는 폐산화철촉매를 이용하여 도금합성폐수중 크롬회수에 관한 연구를 회분식과 연속식으로 실시하였다. 도금합성제수 중 $CrO _{4}^{-2}$ 형태의 음이온으로 존재하는 6가 크롬은 폐산화철촉매의 등전점(pH 3.0)이하에서 폐촉매와 물리적 흡착을 한다. 한편, 6가 크롬은 pH 3.0 이상에서도 폐촉매의 수산화철과 산화환원반응에 의해 일부 환원되어 $Cr(OH)_3$로 침전한다. 컬럼을 이용한 크롬 연속회수실험에서 크롬합성폐수의 pH가 0.5∼2.0일 때 폐촉매의 크롬흡착량은 2.0∼2.3g/L이며, pH가 3.0에서는 1.5g/L이었다. 폐수 중 크롬농도가 50∼500mg/L로 높아질수록 폐촉매에 흡착한 크롬누적량은 1.29∼8.56g/L로 증가하지만, 유속이 30∼80 ml/mm으로 증가하여도 크롬 흡착누적량은 2.21∼2.49 mg/L로 거의 유사하였다.
2000년대에 접어들면서 선택적 촉매 환원(SCR) 촉매에 대한 광범위한 수요가 점차 증가하고 있다. SCR 촉매는 환경보호를 위해 질소산화물(NOx)의 배출 방지에 사용 된다. 일반적으로 SCR 촉매의 주성분은 TiO2(70~80 %), WO3(7~10 %), V2O5(~1 %) 등으로 구성되어있다. SCR 폐촉매는 대개 매립되어 폐기 되는데, 분해도가 극히 낮아 매립지에 영구적으로 남아있게 된다는 문제점을 가지고 있다. 따라서 환경을 보호하고 페촉매에 함유되어 있는 유가금속의 회수를 위하여 새로운 첨단기술의 개발이 필요하다. 이러한 SCR 폐촉매의 처리를 위해 침출 및 액-액 추출과 같은 습식제련법이 설계되고 개발되었다. 첫 번째 단계에서 SCR 폐촉매로부터 바나듐과 텅스텐을 선택적으로 침출한 후, 액-액 추출 공정에 의해 처리되었다. 바나듐과 텅스텐의 선택적 추출을 위해 D2EHPA, PC 88A, TBP, Cyanex 272, Aliquat 336과 같은 다양한 상용 용매추출제를 이용한 실험을 수행하였다. 바나듐과 텅스텐의 추출 및 분리를 위해 세정(scrubbing) 및 탈거(stripping) 연구가 수행되고 최적화 되었다. 3상의 생성을 억제하기 위해 iso-decanol 시약을 사용하여 최적화 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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