Basavaraja, Chitragara;Park, Do-Young;Choe, Young-Min;Park, Hyun-Tae;Zhao, Yan Shuang;Yamaguchi, Tomohiko;Huh, Do-Sung
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제28권5호
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pp.805-810
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2007
Molecular recognition for a specific cation depending on the change of the oxidation state of the metal catalyst component contained in the hydrogel network has been studied in a self-oscillating hydrogel. The selfoscillating hydrogels are synthesized by the copolymerization of N-isopropylacrylamide (NIPAAm), lead methacrylic acid (Pb(MAA)2), and Ru(bpy)3 2+ monomer as a metal catalyst component. The recognition for a specific cation (in this study, Ca2+ has been used) is characterized by the adsorbed amount of Ca2+ into the gel. The recognition of the gels for Ca2+ is higher at the temperature below the LCST, and also higher at the oxidized state than at reduced state of the metal catalyst component which corresponds to a more swollen state. Moreover, a propagating wave induced by a periodic change of the oxidation state with the diffusion phenomena in the oscillating hydrogel shows a possibility for temporal and site-specific molecular recognition due to the local swelling of the gel.
In the present investigation, kinetic studies of oxidation of formic acid with and without catalyst and promoter in aqueous acid media were studied under the pseudo-first order conditions [formic acid]T ${\gg}[Cr(VI)]_T$ at room temperature. In the 1,10-phenanthroline (phen) promoted path, the cationic Cr(VI) phen complex is the main active oxidant species undergoes a nucleophilic attack by the substrate to form a ternary complex which subsequently experiences a redox decomposition through several steps leading to the products $CO_2$ and $H_2$ along with the Cr(III) phen complex. The anionic surfactant (i.e., sodium dodecyl sulfate, SDS) and neutral surfactant (i.e., Triton X-100, TX-100) act as catalyst and the reaction undergo simultaneously in both aqueous and micellar phase with an enhanced rate of oxidation in the micellar phase. Whereas the cationic surfactant (i.e., N-cetyl pyridinium chloride, CPC) acts as an inhibitor restricts the reaction to aqueous phase. The observed net enhancement of rate effects has been explained by considering the hydrophobic and electrostatic interaction between the surfactants and reactants. The neutral surfactant TX-100 has been observed as the suitable micellar catalyst for the phen promoted chromic acid oxidation of formic acid.
This study was performed to obtain high conversion efficiency of $NH_3$ and minimize generation of nitrogen oxides using metal-supported catalyst with Ag : Cu ratio. Through structural analysis of the prepared catalyst with Ag : Cu ratio ((10-x)Ag-xCu ($0{\leq}x{\leq}6$)), it was confirmed that the specific surface area was decrease with increasing metal content. A prepared catalysts showed Type II adsorption isotherms regardless of the ratio Ag : Cu of metal content, and crystalline phase of $Ag_2O$, CuO and $CuAl_2O$ was observed by XRD analysis. In the low temperature($150{\sim}200^{\circ}C$), a conversion efficiency of AC_10 recorded the highest(98%), whereas AC_5 (Ag : Cu = 5 : 5) also showed good conversion efficiency(93.8%). However, in the high temperature range, the amounts of by-products(NO, $NO_2$) formed with AC_5 was lower than that of AC_10. From these results, It is concluded that AC_5 is more environmentally and economically suitable.
In late 1997, the portion of registered light-duty diesel vehicle was 25.3% and its emission rate was 17.1% in Korea. Especially, diesel particulate matters(DPM) and NOx are hazardous air pollutants to human health and environment in urban area. The reduction technologies of exhaust emissions from diesel engines are improvement of engine combustion, fuel quality and development of diesel exhaust after treatment , In this study , a light-duty diesel oxidation catalyst(DOC) that is one of the diesel exhaust after treatment was made for performance evaluation and the emission characteristics were tested on CVS-75 mode. And the analysis of the particle size distribution with scanning mobility particle 100, 67.6% and 66.7, 10.0% for Pt and Pt-V catalyst .And for Pt catalyst, the PM increased 7.8% because of increasing sulfate but Pt-V catalyst reduced the PM to 23.0% . Test results of particle size distribution showed that peak values of number and mass densities are respectively 100∼200nm their distribution trend independent of vehicle speed.
선행 연구를 통해서 우수한 메탄 완전 산화 특성을 보인 $La_{0.1}Sr_{0.9}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-{\delta}}$ (LSCF1928) 페롭스카이트 분말 촉매로 비드형과 중공사형 촉매를 제조하였다. 중공사형 촉매는 내부가 비어있는 원기둥 형태이며, 상전이법을 통해 기공을 형성시킬 수 있어 비표면적을 획기적으로 향상시킬 수 있다. Methyl Cellulose (MC)를 넣어 제조한 비드형 촉매의 경우 MC에서 배출되는 $CO_2$와 촉매 성분인 Sr이 반응하여 원래 촉매 조성이었던 LSCF1928 조성 외에 $SrCO_3$가 생성되었다. 중공사형 촉매의 경우 불순물 없이 단일상의 페롭스카이트 구조를 얻었다. $700{\sim}900^{\circ}C$에서 하소한 중공사형 촉매는 손가락구조-스펀지구조-손가락구조의 기공 형태를 보였으며, 모두 $475^{\circ}C$에서 메탄의 완전 산화 반응을 통해 99.9% 산소 전화율을 달성하였다. 중공사형 촉매의 기공을 제어하기 위하여 에어 갭과 방사압력 조건을 변경하였다. 2 cm 에어 갭, 7 bar의 방사 압력으로 제조한 중공사형 촉매가 가장 우수한 촉매 성능을 보였으며, $425^{\circ}C$, $450^{\circ}C$ 및 $475^{\circ}C$에서 각각 70.65%, 93.01%, 99.99% 이상의 산소 전화율을 달성하였다.
Methane의 부분산화에 의하여 일산화탄소를 발생시키고 이를 이용하여 온실가스로 알려져 있는 $N_2O$를 분해시키기 위한 이중 촉매 반응시스템의 반응 특성을 살펴보았다. 일산화탄소를 발생시키기 위한 제1 반응기의 조건은 Co-Rh-Al (1/0.2/1) 촉매를 사용할 때 $500^{\circ}C$의 온도에서 methane과 산소의 비율이 5:1이고 GHSV $8,000h^{-1}$ 일때 가장 적합하였다. 제1 반응기에서 methane을 부분산화시켜 얻은 혼합 가스를 사용하는 이중 반응시스템에서 제2 반응기에 촉매로 Co-Rh-Al(1/0.2/1)과 Co-Rh-Zr-Al(1/0.2/0.3/1)을 사용한 경우 Co-Rh-Al(1/0.2/1) 촉매를 사용한 single bed system 보다 $250^{\circ}C$ 이하의 저온에서 우수한 분해성능을 나타내었다. 두 경우 모두 $250^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 $N_2O$가 100% 분해되었다. 또한, 제2 반응기에서 $N_2O$ 분해성능은 NO의 존재 유무에 관계없이 산소의 농도가 증가할수록 감소함을 보여주었다. 다만 NO가 존재할 경우 산소의 농도가 10,000 ppm 이하일 때 100% 분해율을 보이며 그 이상일 경우 급격히 감소하였다.
$TiO_2-catalyst$ suspensions work efficiently in Photocatalytic oxidation (PCO) for wastewater treatment. Nevertheless, once photocatalysis is completed, separation of the catalyst from solution becomes the main problem. The PCO of Cu(II)-EDTA was studied to determine the reusability of the titanium dioxide catalyst. Aqueous solutions of $10^{-4}M$ Cu(II)-EDTA were treated using illuminated $TiO_2$ particles at pH 6 in a circulating reactor. $TiO_2$ was reused in PCO system for treatment of Cu(II)-EDTA comparing two procedures: reuse of water and $TiO_2$ and reuse of the entire suspension after PCO of Cu(II)-EDTA. The results are as follows; (i) Photocatalytic efficiency worsens with successive runs when catalyst and water are reused without separation and filtration, whereas, when $TiO_2$ is separated from water, the reused $TiO_2$ is not deactivated. (ii) The $TiO_2$ mean recovery (%) with reused $TiO_2$ was 86.4%(1.73g/L). Although the mean initial degradation rate of Cu(II)-EDTA and Cu(II) was lower than that using fresh $TiO_2$, there was no significant change in the rate during the course of the three-trial experiment. It is suggested that Cu(II)-EDTA could be effectively treated using an recycling procedure of PCO and catalyst recovery. (iii) However, without $TiO_2$ separation, the loss of efficiency of the PCO in the use of water and $TiO_2$ due to Cu(II), DOC remained from previous degradation and Cu(II)-EDTA added to the same suspension was observed after 2 trials, and resulted in the inhibition of the Cu(II)-EDTA, Cu(II) and DOC destruction.
0.5wt% Ru/$\alpha-Al_2O_3$ catalysts are prepared by deposition-precipitation method for the preferential CO oxidation In order to investigate the effect of pH on the Ru dispersion and particle size, the pH of precursor solution is adjusted to between 5.5 and 9.5. 0.5wt% Ru/$\alpha-Al_2O_3$ catalyst prepared at the pH of 6.5 has high Ru dispersion of 17.9% and small particle size of 7.7nm. In addition, 0.5wt% Ru/$\alpha-Al_2O_3$ catalyst prepared at the pH 6.5 is easily reduced at low temperatures below $150^{\circ}C$ due to high dispersion of $RuO_2$ particle and shows high CO conversion over 90% in the wide temperature range between $100^{\circ}C$ and $160^{\circ}C$. Moreover, the deposition-precipitation is a feasible method to improve the Ru dispersion as compared to the impregnation method. The 0.5wt% Ru/$\alpha-Al_2O_3$ catalyst prepared by deposition-precipitation exhibits higher CO conversion than 0.5wt% Ru/$\alpha-Al_2O_3$ catalysts prepared by impregnation due to higher metal dispersion and better reducibility at low temperature.
Ni catalyst (Ni: 15 wt%) supported on precalcined SiO2 has been investigated in reforming reactions of methane to synthesis gas. The catalyst exhibited fairly good activity and stability in partial oxidation of methane (POM), whereas it deactivated in steam reforming of methane (SRM). Pulse reaction results of CH4, O2, and CH4/O2 revealed that Ni/SiO2 has high capability to dissociate methane. The results also revealed that both CH4 and O2 are activated on the surface of metallic Ni, and then surface carbon species react with adsorbed oxygen to produce CO and CO2 depending on the bond strength of the oxygen species on the catalyst surface.
Recently, as people pay attention to the environmental pollution, the emissions of diesel engine have been a serious problem. We carried out the performance evaluation test of Diesel Oxidation Catalysts (DOC) for HSDI diesel engine equipped vehicles. The DOC, basically coated with Pt catalyst, was manufactured with various washcoat materials. It was found that CO conversion efficiency depends on temperature, but THC conversion efficiency is dominated by temperature and space velocity. The THC and CO conversion efficiencies of aged catalysts were increased with additions of $ZrO_2$ and zeolite B in the washcoat. We found that DOC performance changes with coating techniques, even through it has same washcoat materials. The DOC coated by high temperature washcoat coating technology showed good conversion efficiency than low temperature washcoat coated DOC.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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