Park, Jeong Woo;Ly, Hoang Vu;Linh, Le Manh;Tran, Quoc Khanh;Kim, Seung-Soo;Kim, Jinsoo
청정기술
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제25권2호
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pp.168-176
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2019
Spent coffee is one of biomass sources to be converted into bio-oil. However, the bio-oil should be further upgraded to achieve a higher quality bio-oil because of its high oxygen content. Deoxygenation under hydrotreating using different catalysts (catalytic hydrodeoxygenation; HDO) is considered as one of the promising methods for upgrading bio-oil from pyrolysis by removal of O-containing groups. In this study, the HDO of spent coffee bio-oil, which was collected from fast pyrolysis of spent coffee ($460^{\circ}C$, $2.0{\times}U_{mf}$), was carried out in an autoclave. The product yields were 72.16 ~ 96.76 wt% of bio-oil, 0 ~ 18.59 wt% of char, and 3.24 ~ 9.25 wt% of gas obtained in 30 min at temperatures between $250^{\circ}C$ and $350^{\circ}C$ and pressure in the range of 3 to 9 bar. The highest yield of bio-oil of 97.13% was achieved at $250^{\circ}C$ and 3 bar, with high selectivity of D-Allose. The carbon number distribution of the bio-oil was analyzed based on the concept of simulated distillation. The $C_{12}{\sim}C_{14}$ fraction increased from 22.98 wt% to 27.30 wt%, whereas the $C_{19}{\sim}C_{26}$ fraction decreased from 24.74 wt% to 17.18 wt% with increasing reaction time. Bio-oil yields were slightly decreased when the HZSM-5 catalyst and dolomite were used. The selectivity of CO was increased at the HZSM-5 catalyst and decreased at the dolomite.
In a direct methanol fuel cell system (DMFC), one of the drawbacks is methanol crossover. Methanol from the anode passes through the membrane and enters the cathode, causing mixed potential in the cell. Only Pt-based catalysts are capable of operating as cathode for oxygen reduction reaction (ORR) in a harsh acidic condition of DMFC. However, it causes mixed potential due to high activity toward methanol oxidation reaction of Pt. To overcome this situation, developing Pt-based catalyst that has methanol tolerance is significant, by controlling reactant adsorption or reaction kinetics. Pt/C decorated with phosphate ion was prepared by modified polyol method as cathode catalyst in DMFC. Phosphate ions, bonded to the carbon of Pt/C, surround free Pt surface and block only methanol adsorption on Pt, not oxygen. It leads to the suppression of methanol oxidation in an oxygen atmosphere, resulting in high DMFC performance compared to pristine Pt/C.
Nano-sized conical-type tungsten(W) field-emitters based on carbon nanotubes(CNTs) are fabricated with the configuration of CNTs/catalyst/buffer/W-tip by adopting various buffer layers, such as TiN, Al, Al/TiN, and Al/hi/TiN. This study focuses on elucidating how the buffer layers affect the structural properties of CNTs and the electron-emission characteristics of CNT-emitters. Field-emission scanning electron microscopy(FESEM) and high-resolution transmission electron microscopy(HRTEM) are used to monitor the nanostructures and surface morphologies of all the catalysts and CNTs grown. The crystalline structure of CNTs is also characterized by Raman spectroscopy. Furthermore, the measurement of field-emission characteristics for all the field-emitters fabricated shows that the emitter using the Al/Ni/TiN stacked buffer reveals the most excellent performances, such as maximum emission current of $202{\mu}A$, threshold field of 2.08V/${\mu}m$, and long-term (up to 24h) stability of emission current.
FER, MFI, MOR, BEA 제올라이트 촉매에서 n-옥탄의 분해반응을 양성자 분해반응(protolytic cracking mechanism) 기구로 해석하여 제올라이트의 세공구조가 생성물 분포와 활성저하에 미치는 영향을 고찰하였다. 세공이 작으면 분해반응이 많이 진행되어 $C_3$와 $C_3{^=}$가 주로 생성되나, 세공이 큰 제올라이트에서는 초기 생성물인 $C_4$와 $C_4{^=}$가 주로 생성된다. MFI 제올라이트에서는 탄소 침적이 억제되어 활성저하가 느리나, FER 제올라이트에서는 탄소가 많이 침적되어 촉매 활성이 빠르게 저하되었다. BEA 제올라이트에서는 탄소가 많이 침적되어도 활성저하가 느리나, MOR 제올라이트에서는 탄소가 조금만 침적되어도 활성저하가 빨랐다. n-옥탄 분해반응의 기구를 단순화하고 탄소 침적에 의한 세공 차폐 정도를 활성저하와 연관지어 반응시간에 따른 전환율 저하 과정을 모사하였다.
본 연구에서는 석탄 등의 중질 탄소원으로부터 $H_2$를 생산하는 시스템의 일부인 메탄스팀개질 공정에 사용되는 개질촉매와 $CO_2$ 흡착제를 하나로 결합시킨 촉매흡착제를 제조하여 $H_2$ 생산성 및 에너지 효율을 향상시키고자 하였다. 흡착제의 다공성과 표면적 증가를 위해서 1, 5, 10 wt% 카본블랙을 흡착제 제조 시 사용하였으며, 압축강도와 마모강 도를 증진시키기 위하여 5~10 wt% $Al_2O_3$를 흡착제에 첨가하였다. SEM, TGA, BET, XRD, 마모측정기와 자체 제작한 흡탈착장치를 사용하여 제조된 흡착제의 열적, 물리적 특성들을 측정하였다. 측정결과, 5 wt% $Al_2O_3$와 10 wt% 카본블랙을 첨가한 흡착제가 $7.61kg_f$의 강도와 47%의 흡착능을 나타내어 가장 좋은 물성을 나타내었다. 제조된 흡착제에 메탄스팀개질반응에서 통상적으로 사용되는 Ni, Co, Fe를 10 wt%로 담지하여 촉매흡착제를 제조하였고 각 촉매흡착제에 대하여 메탄스팀개질반응을 수행한 결과, Ni/CaO 촉매흡착제의 반응효율이 가장 우수하였다. 결과적으로 본 연구에서 개발한 촉매흡착제에 의한 메탄스팀개질 반응시스템이 $700{\sim}750^{\circ}C$의 온도에서 기존의 촉매와 흡착제가 분리된 시스템에 비해 5~10% 높은 $H_2$ 생산성을 나타내었다.
바이오매스 가스화 시 발생하는 타르의 개질 연구가 다양한 Ni 촉매를 이용하여 수행되었다. 바이오매스 타르의 주요 성분인 톨루엔을 이용하여 실험실 규모의 수증기개질을 수행하였다. 고정층 형태의 개질기를 이용하였고 반응온도 범위는 400-800 ℃로 변화시켰다. Ni 촉매에 증진제로 Ru (0.6 wt%)와 Mn 또는 K (1 wt%)를 적용하였다. Ni/Ru-K/Al2O3 촉매가 Ni/Ru-Mn/Al2O3 촉매보다 전반적으로 높은 톨루엔 개질 전환 성능을 보였으며, X-선 회절분석과 열중량분석을 통해 촉매의 안정성을 확인하였다. 실험실 규모 연구 결과를 바탕으로 모노리스와 펠렛 형태의 촉매를 제작하고 1 톤/일 규모의 바이오매스 가스화 시스템에 적용하였다. 모노리스 촉매의 경우 Ni/Ru-K/Al2O3 촉매가 고온에서 특히 우수한 성능을 보였으며, Ni/Ru-Mn/Al2O3 촉매는 운전 시간 경과에 의한 활성저하가 관찰되었다. 펠렛 촉매의 경우 Ni/Ru-K/Al2O3 는 587 ℃에서 66.7%의 타르 전환율을 보였으며, 사용된 촉매의 재생 후 타르 개질 성능을 비교하였다. 본 연구에서 사용된 촉매 중 Ni/Ru-K/Al2O3 펠렛 촉매가 가장 우수한 촉매 활성과 안정성을 보였다.
Optimal preparation guidelines of a cathode catalyst layer by non-precious metal catalysts were evaluated based on electrochemical performance in single-chamber microbial fuel cells (MFCs). Experiments for catalyst loading rate revealed that iron(II) phthalocyanine (FePc) can be a promising alternative, comparable to platinum (Pt) and cobalt tetramethoxyphenylporphyrin (CoTMPP), including effects of substrate concentration. Results showed that using an optimal FePc loading of $1mg/cm^2$ was equivalent to a Pt loading of $0.35mg/cm^2$ on the basis of maximum power density. Given higher loading rates or substrate concentrations, FePc proved to be a better alternative for Pt than CoTMPP. Under the optimal loading rate, it was further revealed that 40 wt% of FePc to carbon support allowed for the best power generation. These results suggest that proper control of the non-precious metal catalyst layer and substrate concentration are highly interrelated, and reveal how those combinations promote the economic power generation of single-chamber MFCs.
With the steady increase in the demand for flexible devices, mainly in display panels, researchers have focused on finding a novel material that have excellent electrical properties even when it is bended or stretched, along with superior mechanical and thermal properties. Graphene, a single-layered two-dimensional carbon lattice, has recently attracted tremendous research interest in this respect. However, the limitations in the growing method of graphene, mainly chemical vapor deposition on transition metal catalysts, has posed severe problems in terms of device integration, due to the laborious transfer process that may damage and contaminate the graphene layer. In addition, to lower the overall cost, a fabrication technique that supports low temperature and low vacuum is required, which is the main reason why solution-based process for graphene layer deposition has become the hot issue. Nonetheless, a direct deposition method of large area, few-layered, and uniform graphene layers has not been reported yet, along with a convenient method of patterning them. Here, we report an evaporation-induced technique for directly depositing few layers of graphene nanosheets with excellent uniformity and thickness controllability on any substrate. The printed graphene nanosheets can be patterned into desired shapes and structures, which can be directly applicable as flexible and transparent electrode. To illustrate such potential, the transport properties and resistivity of the deposited graphene layers have been investigated according to their thickness. The induced internal flow of the graphene solution during tis evaporation allows uniform deposition with which its thickness, and thus resistivity can be tuned by controlling the composition ratio of the solute and solvent.
본 연구에서는 기존 니켈 활성성분만의 알루미나담지 촉매에 비해 고온에서의 수소를 사용한 환원 전처리 과정을 거치지 않고도 높은 반응활성을 나타내며, 반응 중 탄소침적에 대한 촉매 저항성에서도 우수한 결과를 나타낸 루테늄-니켈 촉매에 대해보고 하고자 한다. 메탄 수증기 개질 반응을 통해, 루테늄을 최종적으로 담지한 알루미나 담지니켈계 촉매는 별도의 전처리과정 없이 $650^{\circ}C$에서부터 높은 반응성을 보였으며, 루테늄과 니켈을 동시에 담지한 경우보다 더 우수한 활성을 나타내었다. Ru의 담지량을 달리한 실험에서는$RU(0.5)/Ni(20)/Al_2O_3$ 촉매가 가장 높은 활성을 보였다. $H_2-TPR$ 분석 결과, $Ru(0.5)/Ni(20)/A1_2O_3$촉매의 경우 세 가지 환원 피크가 나타났으며, $Ni(20)/A1_2O_3$촉매와 비교해 볼 때, 저온(<$130^{\circ}C)$에서 환원가능한 $RUO_2$의 존재를 확인할 수 있었다. 담지된 RU은 분산도가 높아, XRD분석 결과에서 Ru이나 $RuO_2$의 특성 피크가 존재하지 않았다. 또한 $650^{\circ}C$에서 10시간 개질반응 후 얻어진 촉매에 대해 $O_2-TGA$를 분석한 결과, $Ni(20)/Al_2O_3$촉매는 $-7.2wt\%$ 정도의 큰 무게 감소를 보였으며, 이는 촉매 표면에 생성된 carbon tube에 의한 것임을 SEM 분석을 통해 알 수 있었다 이에 반해, $Ru(0.5)/Ni(20)/Al_2O_$ 촉매는 $O_2-TGA$시 $0.3wt\%$ 정도 무게 증가에 그쳤으며, SEM 분석상 carbon tube의 생성이 크게 억제되었음을 알 수 있었다.
The activities of Ni(20wt%)/$La_2O_3$, Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$, and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst for $CO_2$ reforming of $CH_4$ were investigated in a fixed bed flow reactor under atmospheric condition. Catalyst characterization using XRD, TEM, SEM, BET analysis were also conducted. The catalytic activity of Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst has relatively superior to that of Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$ and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst. The good activity of Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst seems to depend on reduced $Ni^{\circ}$ phases of NiO($\rightarrow$ Ni + O), $LaNiO_3$($\rightarrow$$Ni+La_2O_3$), Ni crystalline phases, and decoration of Ni phases by lanthanum species is also an important factor. Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$ and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst due to surface acidity resulted in the deposition of wisker type and encapsulate carbon on the surface of catalyst, but Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst did not show carbon on the surface of catalyst up to 8.5hr reaction.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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