This study aimed to investigate the membrane fouling and sludge characteristics in a pilot-scale submerged membrane bioreactor (MBR) operated under low temperature ($7^{\circ}C$). To elucidate the mechanisms of membrane fouling at low temperature, we studied the correlation between MBR performances and physicochemical properties of sludge including extracellular polymeric substance (EPS), relative hydrophobicity (RH) and floc size during long-term operation. The MBR was shown able to remove chemical oxygen demand (COD) stably and efficiently (>90 %) in the case of overgrowth of filamentous bacteria (bulking sludge) at low temperature. On the other hand, the occurrence of filamentous bulking greatly accelerated membrane fouling, as indicated by membrane filtration period of 14 days for filamentous bulking at $7^{\circ}C$, in comparison with that of 27 days for non-bulking sludge at $24^{\circ}C$ The overgrowth of filamentous bacteria resulting from low-temperature condition led to an increased release of EPS, higher RH, smaller floc size and lower fractal dimension of sludge. These factors accelerated the formation of compact cake layer on membrane surface in association with performance diminution in terms of increase in transmembrane pressure (TMP) of the membrane and thus the decrease in membrane permeability.
우유 또는 주스 종이용기를 재활용하여 화장지를 생산하고 있는 제지회사에서 배출되는 제지폐수를 대상으로 주기적 질소 역세척이 가능한 세라믹 정밀여과 시스템을 운전하였다. 제지폐수 재활용을 위해 본 연구에서 7개의 채널이 있는 2 종류의 알루미나 분리막이 사용되었다. 질소 역세척 시간을 40초, 막간압력차 $1.0kg_f/cm^2$, 역세척 압력 $5.0kg_f/cm^2$로 고정하였을 때 $0.4{\mu}m$의 평균기공 크기를 갖고 있는 HC04 알루미나 분리막의 최적 여과시간 간격은 4분으로 $1.0{\mu}m$의 평균기공인 HV10 분리막의 16분보다 짧았다. 여과시간 간격과 역세척 시간을 고정한 상태에서 막간압력차(TMP)의 영향을 살펴본 결과, 높은 TMP 조건에서는 쉽게 막표면에 케이크가 형성되고 막 내부 구조에도 막오염이 발생하기 때문에 낮은 TMP 조건이 막오염 제어에 유리한 것을 알 수 있었다. 그러나 TMP는 폐수처리 여과 시스템에서 구동력이기 때문에, 가장 높은 TMP 조건에서 가장 많은 총여과부피를 얻을 수 있었다. 한편, 다채널 세라믹 분리막을 사용한 정밀여과시스템에서 얻은 투과수는 탁도가 낮기 때문에 제지공정에서 재활용 될 수 있다.
에멀젼형 절삭유(Caltex, Trusol) 수용액을 공칭 세공크기가 0.22 $\mu$m 인 Millipore사의 GVHP 막과 0.2$\mu$m인 SUS 관형막(Mott 사)이 설치된 dead-end 및 십자형흐름 정밀여과 시스템으로 각각 분리하였다. 오일입자의 분포는 0.07 내지 0.22$\mu$m의 분포이었다. 투과유속을 예측하기 위하여 cake 여과모델 (CFM)과 standard pore blocking 모델(SPBM)을 적용하였다. Dead-end 시스템에서 0.01 vol% 절삭유 수용액을 400 rpm으로 교반시켜 투과시킬 경우, 100 kPa 이하에서는 CFM 이 투과유곡을 잘 나타내었으나, 150 kPa 이상에서는 SPBM을 적용할 수 있었다. 운전압력을 60에서 200 kPa로 갑자기 증가시키면 분리막 표면에 형성된 오일층이 파괴되고, 다시 60 kPa로 감소시킬 때 반복하여 오일층이 형성됨을 알 수 있었다. 투과기구가 CFM에서 SPBM 으로 전환되는 이른바 임계압력을 추정하였으며, dead-end system에서는 약 100 kPa이었다. Reynolds 수가 7080인 십자형흐름 시스템에서 농도를 0.01에서 0.03 vol%로 증가시키면 입계압력이 약 100에서 150 kPa로 증가하였다.
정밀여과 모세관 막을 이용한 무기 콜로이드 현탁액의 투과유속 감소특성을 검토하였다. 무기 현탁입자의 종류에 따른 투과거동은 알루미나 현탁액의 투과유속이 벤토나이트 현탁액보다 평균 2배정도 컸으며, 운전시간 경과에 따른 투과유속의 감소도 알루미나 현탁액이 벤토나이트 현탁액에 비하여 전체적으로 서서히 감소하는 경향을 보였다. 운전 시간 10분까지의 투과유속 감소율을 나타내는 초기투과유속 감소율은 벤토나이트 현탁액이 알루미나 현탁액보다 더 컸다. 막 투과유속 감소는 케익오염과 세공막힘오염에 기인하며, 막오염 형태에 있어 벤토나이트 현탁액의 세공막힘오염이 알루미나 현탁액 보다 현저히 크게 나타났다. 운전압력 $1.0\;kg_f/cm^2$에서 총 막오염에 대한 성분오염의 비율은 알루미나 현탁액의 경우 완전세공막힘 $9.35\%$, 표준세공막힘 $6.82\%$, 케익여과 $83.832\%$이었다. 순환흐름속도의 증가로 인해 투과유속은 증가하였고, 알루미나 현탁액은 $6.5\%$, 벤토나이트 현탁액은 $13.5\%$ 증가하였다. 세공크기가 $0.34\;{\mu}m$인 막의 투과유속은 세공의 크기가 $0.24\;{\mu}m$인 막보다 컸으며, 세공크기의 증가에 따른 투과유속은 알루미나 현탁액이 1.61배, 벤토나이트 현탁액이 1.76배 증가하였다.
한외여과공정에서 압력구배를 주기적으로 변화시켜 막 표면의 용질층을 불안정화시켜 여과 flux의 총괄적 향상을 유도한 실험을 수행하였다. 일정압력에서의 여과 flux 감소현상을 Hernia 식을 사용하여 모사하였고, 또한 압력구배의 주기적 변화를 Fourer series로 표현하여 압력구배의 변화에 따른 flux 변화를 수학적으로 모사하였고 이 결과를 실제의 실험결과와 비교하여 보았다. 수학적 모사결과 압력변화의 형태, 진폭, 주기 등의 변화에 따른 평균 flux의 변화는 미미하였다. 하지만 실제실험결과 주기적으로 압력구배를 변화시킨 경우 약 11%의 향상을 관찰할 수 있었다. 이는 압력구배가 주기적으로 변하는 과정에서의 응질층의 압축이완속도가 다른 것에 기인하는 것으로 유추된다. 주기적 압력구배변화외에 feed pump interruption을 이용하여 평균총괄 flux를 약 32%까지 향상 시켰다. 역확산에 의한 용질층의 이완에는 일정한 시간이 필요함을 찾아내었고 interruption은 용질층이 형성되기 전부터 시작하는 것이 유리하다고 판단되었다. 본 실험을 위하여 한외여과의 자동제어 시스템을 설계제작하여 다양한 압력함수를 이용할 수 있었고, 공정운영 중 압력구매와 여과 flux를 실시간 모니터링 및 제어할 수 있었다. 자동제어 시스템을 통해 압력구매를 주기적으로 변화시켜 총괄 flux의 극대화를 도모하는 기법은 기존장치를 최소로 변경시키면서 한외여과성능을 극대화시킬 수 있는 방법으로 기대된다.
본 연구는 소수성 막 재질에 대한 막오염도를 평가하고자 수동흡착의 개념을 도입하여 정상운전을 위한 막 모듈 이외에 수동흡착 시험용 막 모듈을 설치하여 유출을 시키지 않은 상태에서 막 표면에 부착되는 미생물에 의한 막오염 정도를 분석함으로써 소수성 막오염 잠재성을 평가하고자 하였으며, 이때 운전조건으로 유기물 유입부하를 변화시켜 평가하였다. 이와 더불어 오염된 멤브레인을 세 가지 세정방법(두가지 물리적 세정과 화학적 세정)을 통해 막 세정 전후의 막오염 회복률을 평가하였다. 막오염 평가인자로는 반응조 내 MLSS 농도와 EPS 농도를 조사하였으며, 여과저항 값을 산정하여 막오염 전과 후, 세정 3단계 전과 후를 비교 평가하였다. 실험 결과로서, COD 농도가 750 mg/L인 가장 높은 부하량 조건에서 반응조 내 EPS 농도와 수동흡착 시험용 멤브레인의 여과저항 값이 가장 높게 나타났다. 또한 여과저항 값이 초기 운전 시작 후 차이를 보였지만 60일 이후의 최종 여과저항은 거의 일정하게 나타났는데, 이는 막 표면에 부착된 미생물량이 임계점에 이르러 수동흡착만으로는 더 이상의 막오염은 진행되지 않은 것으로 판단된다. PAds 상태에서 유기물 유입부하에 따른 오염된 막의 세정 전후의 여과저항 측정 결과에서는 3단계 세정 후 평균 회복률이 각각 Run 1이 78%, Run 2가 72%, Run 2가 69%로 유기물 부하가 높을수록 회복률이 떨어지는 것으로 나타났으며, 반면에 물리적 세정에 의한 복원률이 40일 경부터 Run 2와 Run 3의 물리적 세정에 의한 회복률이 낮아지는 것으로 보아 높은 유기물 부하로 인한 막표면의 케이크 형성으로 막오염이 심화된 것으로 판단된다.
본 연구는 액상유기성 슬러지로부터 용존 유기물을 회수하기 위한 막결합형 발효 시스템의 여과특성의 검토에 초점을 두었다. $0.1 {\mu}m{\sim}5 {\mu}m$ 범위에서 6종류의 막공경을 대상으로 한 슬러지 발효액의 정밀여과 특성으로 막공경이 작을수록 전체저항이 큰 값을 나타내었고 케?층의 형성에 의한 저항이 전체저항의 68~88%를 차지하여 막투과유속의 저하는 주로 입자간의 물리화학적 상호작용에 의한 막표면에의 강한 입자침전에 기인함을 알 수 있었다. 발효액의 고형물 농도가 증가함에 따라 막투과유속은 감소하였으나 일정이상의 고형물 농도에서는 비례관계를 보이지 않았다. 막면유속이 증가할수록 그리고 5.0~6.0의 pH범위에서 높은 막투과유속이 얻어졌고 에너지 효율측면에서는 가능한 낮은 압력에서 여과하는 것이 유리한 것으로 나타났다. $0.1{\mu}m$과 $0.2{\mu}m$의 막공경에서는 100%의 미생물 제거율을 보였다 액상 유기성 슬러지로부터 용존 유기물을 효율적으로 회수하기 위한 최적 막공경은 제안된 기준의 관점에서 볼 때 $1{\mu}m$ 정도라 판단되어진다.
본 연구에서는 천연 무기소재로부터 합성된 무기개량제의 슬러지 탈수능 개선 효과를 상용 유기고분자응집제와 비교 평가하였다. 2.0 mg/g sludge TS의 주입량에서 무기개량제는 여과시간, 여과비저항계수, 탈수케이크 함수율, 탁도를 각각 146에서 41초로, $8.3{\times}10^{14}$에서 $2.4{\times}10^{14}$ m/kg로, 82.1에서 77.1%로, 112에서 61.1 NTU로 향상시켰으며, 이는 상용 양이온 유기고분자 응집제에 필적하는 성능이었다. 따라서 무기개량제를 하수슬러지의 대체 개량제로서 활용 가능할 것으로 판단된다. 각 탈수능 성능지표 간의 상호 관계를 분석한 결과, 여과시간, 여과비저항계수, 탈수케이크 함수율 간에 강한 상호관계가 확인되었다.
막결합형 활성슬러지 공정은 막오염으로 인한 플럭스 감소 때문에 시스템의 경제성과 효율성이 떨어지는 문제점을 지니고 있어 막오염에 대한 체계적인 연구가 요구되고 있다. 따라서 본 연구에서는 한외여과막과 결합된 활성슬러지 시스템을 운영하면서 막오염 유발 인자를 규명하고자 하였다. 활성슬러지 공정의 운전 초기에 급격한 플록 크기 감소와 동시에 급격한 플럭스 감소가 관찰되었다. 초기 플럭스 감소현상은 활성슬러지 플록의 입자 크기 감소로 인한 케이크 저항의 증가가 주요 원인이었다. 이것은 운전시간에 따른 각 여과 저항값을 측정하여 확인하였다. 또한, 플록 해체로 인하여 EPS 양이 운전 전보다 약 150 % 가량 증가한 것을 볼 때 EPS 양의 증가가 케이크 저항 증가의 또 다른 원인이 될 수 있음을 제시하였다.
수처리 분리막 공정에서 막 오염 제어 기술은 현장 적용 기술 및 경제성 확보에 있어 매우 중요하다. 본 연구에서는 형광 나노 입자 및 형광 분광 분석법을 도입함으로써 수처리 분리막 공정에서 막 오염 정도를 실시간으로 측정 모니터링 할 수 있는 센싱 기술을 개발하고자 하였다. 막 오염 정도를 모니터링 할 수 있는 분리막 제조를 위해 세 종류의 형광물질 OB, FP, KCB를 담지한 다공성 polysulfone (PSf) 비대칭 막을 제조하였다. 형광 분광 분석 시스템을 이용하여 분리막 표면에서의 오염 정도를 실시간으로 측정한 결과, 형광 물질을 첨가한 막은 막 오염이 진행됨에 따라 형광 신호가 크게 감소함을 보여 막 표면 오염층의 모니터링 분석이 가능함을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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