Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.26
no.6
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pp.600-608
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2015
As a candidate for cheap oxygen carrier, $CaSO_4$ based oxygen carriers have been developing. However, research on reaction characteristics and side reaction of $CaSO_4$ based oxygen carrier is very limited. There are many possible reactions for main components of syngas from coal. In this study, we prepared three $CaSO_4$ based oxygen carriers ($CaSO_4$-$Fe_2O_3$/bentonite, $CaSO_4$-$K_2CO_3$/bentonite, $CaSO_4$-CaO/bentonite) and performed reduction tests by hydrogen. Cyclic reduction-oxidation tests up to $5^{th}$ cycle are also conducted using hydrogen as fuel. Reduction reactivity of those $CaSO_4$ based oxygen carriers were compared with that of NiO based oxygen carrier (OCN703-1100). Real weight change fractions of $CaSO_4$ based oxygen carriers were higher than theoretical oxyen transfer capacity and reactivity of these particles decreased with the number of cycle increased. To check possible side reaction of $CaSO_4$ based oxygen carriers, $CaSO_4$ decomposition tests were carried out and $SO_2$ was detected even at $700^{\circ}C$. Consequently, we could conclude that $CaSO_4$ based oxygen carriers decompose and release $SO_2$ and this reaction lead reactivity decay of $CaSO_4$ based oxygen carries.
Sorption characteristics of Pb, Cu, Cd, and Zn onto Ca- and Na-bentonites were investigated by the batch experiments in the condition of various pHs and concentrations of groundwater major anions (${So_4}^{2-}$ and ($HCO_3$), which can form a complex with heavy metals. The sorption removal of heavy metals steadily increases as pH increases. The sorption capability about heavy metals of both Ca-bentonite and Na-bentonite is in the order of Pb>Cu>Zn>Cd. The effect of pH and selectivity of heavy metals of bentonites were explained by the change of surface charge of bentonite and the speciation of heavy metals. Na-bentonite has a little higher sorption ability about heavy metals than that of Ca-bentonite. A high sorption removal of Pb in 0.1M sulfate solution may be attributed to the precipitation of $PbSo_4$(anglesite). However, sulfate has a slight effect on the sorption of CU, Cd and Zn. More than 99% of heavy metals were removed from the 0.1 M bicarbonate solution. However, the efficiency of sorption removal of heavy metals highly decreases in the bicarbonate solution of $10^{-2}$M to $10^{-4}$M. The speciation and saturation index calculated by the WATEQ4F program indicate that the sorption of anionic complexes such as ${Pb(CO_3)_2}^{2-}$, ${Cd(CO_3)_2}^{2-}$, ${Zn(CO_3)_2}^{2-}$, ${Cu(CO_3)_2}^{2-}$ and the precipitation of the solid phases such as $PbCO_3$(cerrusite), $ZnCO_3$(smithsonite), $CdCO_3$(obtavite) are involved in sorption removal of heavy metals in bicarbonate solution. The sorption capability about heavy metals of bentonites in the presence of anions shows the following order: Pb>Cu Cd>Zn.
Adsorption and desorption characteristics of $^{42}K$ and $^{45}Ca$ were studied by making use of the natural zeolite, bentonite, and vermiculite. The work included that the fittness tests for the Freundlich and the Langmuir adsorption isotherms and desorption of the radionuclides from adsorbents by extracting with $NH^+_4$ ($1N-NH_4OAc$). The adsorption by the radionuclides are fitted well with both of the adsorption equations. The Langmuir adsorption maximum of $^{42}K$ is higher than that of $^{45}Ca$ by the zeolite and bentonite except vermiculite, and the values of $^{42}K$ decrease in the order of Zeolite (Zt)>Bentonite (Bt)>Vemiculite (Vt). As for $^{45}Ca$, the maximum adsorption values decrease in the order of Bt>Vt>Zt. The ionic radii of K and Ca seem to be closely related with fixation in the cavity of the zeolite that adsorb more $^{42}K$ than $^{45}Ca$. The smaller ionic size of Ca seems to be resulted in the lower adsorption of $^{45}Ca$ by the zeolite because Ca could leave easily from the cavity. Ionic size of K, however, seems to be similar with size of the cavity. $^{45}Ca$ adsorption by the bentonite, on the other hand, show higher adsorption than $^{42}K$. The higher charge density of the divalent cations than those of the monovalent cations seems to be the main consideration. For the retention strength of the adsorbed $^{42}K$ and $^{45}Ca$ by the adsorbents, a comparison is made by use of the Langmuir constant(k). The results indicated that the constant values for K are smaller than those of Ca in all the adsorbents. It seems that the smaller values of the constant, the weaker retention strength. For $^{42}K$, the percentage of desorption decrease in the order of Zt>Bt>Vt, but in the case of $^{45}Ca$, it decreases in the order of Vt>Zt>Bt. The results show that the weaker binding strength as represented by small value of the Langmuir constant, the higher percentage of the removal except fixing preferably $K^+$ by the vemiculite. In conclusion, the zeolite could adsorb much more $^{42}K$ and remove it more than others. For $^{45}Ca$, the bentonite could adsorb more and desorb less than others.
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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v.8
no.3
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pp.207-213
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2010
The effect of temperature on swelling pressure was observed with a Korean domestic Ca-bentonite which has been considered as a potential buffer material in the engineering barrier of a high level radioactive waste (HLW) disposal system. The Ca-bentonite was compacted to a dry density of 1.6 g/$cm^3$, and then de-ionized water was supplied into it with a constant pressure of 0.69 MPa. The equilibrium swelling pressures were measured with different temperatures of $25^{\circ}C$, $30^{\circ}C$, $40^{\circ}C$, $50^{\circ}C$, $60^{\circ}C$, $70^{\circ}C$, respectively. The Ca-bentonite showed a sufficiently high swelling pressure of 5.3 MPa at room temperatures. Then it was clearly showed that the equilibrium swelling pressure was decreased with an increase of temperature. Interestingly, there were some differences in temperature effect on the equilibrium swelling pressure when the environmental temperature is increasing or decreasing. For further clarifying the swelling behaviour of a Korea domestic Ca-bentonite, the change of a compaction level, and the composition variation of a supplied water would be needed to use in conceptual design of HLW disposal system.
In this experiment we transformed the Ca-bentonite into Na-bentonite with two inorganic Na-chemicals under different temperatures. These two Na-chemicals were selected among five different Na-chemicals which carries Na as cation. The swelling capacity of the Na chemical-treated bentonite was increased with increasing Na concentration, while the maximum concentration of Na solution decreased with increasing temperature. $Na_2CO_3$ was most effective in exchanging Ca ions and resulting in the highest swelling index among the Na-chemicals. The swelling index was significantly increased with increasing temperature to $100^{\circ}C$. But the equilibration time reversely affected the swelling index due to a rapid increase in evaporation of water. Within same amount of Na treatment SI slightly decreased not only with increasing contacting time but also with increasing temperature. The adsorption for the transformed Na-bentonite was increased with increasing equilibrium concentrations of Pb and Cd ions for all the activated Na-B and indigenous Ca-B and Na-B while the adsorbability of $Pb^{2+}$ onto each Na-B sample is more than that of $Cd^{2+}$. And the maximum adsorption capacity sequence of Na-B samples for Pb and Cd has been found to be 5 % $Na_2CO_3.$ - 5 % $NaHCO_3$ > 3 % $NaHCO_3$ > 3 % $Na_2CO_3$ > 1 % $NaHCO_3$ > 1 % $Na_2CO_3$ > indigenous Na-B > indigenous Ca-B, showing that there are contradictory results about the relationship of cation adsorption to CEC.
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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v.19
no.3
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pp.331-338
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2021
Extensive studies have been conducted on thermal conductivity of bentonite buffer materials, as it affects the safety performance of barriers engineered to contain high-level radioactive waste. Bentonite is composed of several minerals, and studies have shown that the difference in the thermal conductivity of bentonites is due to the variation in their mineral composition. However, the specific reasons contributing to the difference, especially with regard to the thermal conductivity of bentonites with similar mineral composition, have not been elucidated. Therefore, in this study, bentonites with significantly different thermal conductivities, but of similar mineral compositions, are investigated. Most bentonites contain more than 60% of montmorillonite. Therefore, it is believed that the exchangeable cations of montmorillonite could affect the thermal conductivity of bentonites. The effect of bentonite type was comparatively analyzed and was verified through the effective medium model for thermal conductivity. Our results show that Ca-type bentonites have a higher thermal conductivity than Na-type bentonites.
The physicochemical, mineralogical, hydraulic, swelling and mechanical properties of a domestic bentonite for use as the buffer material in a high-level waste repository have been measured. The bentonite is identified to be a Ca-bentonite, and the hydraulic conductivity of the compacted bentonite with the dry density higher than 1.4 Mg/㎥ is lower than 10$^{-11}$ m/s When the dry densities are 1.4 to 1.8 Mg/㎥, the swelling pressures are in the range of 6.6 to 143.5 kg/$\textrm{cm}^2$. The unconfined compressive strength is about 94 kg/$\textrm{cm}^2$, and the coefficient of volume change and the coefficient of consolidation are in the range of 0.O0249 to 0.02142 $m^2$/MN and 0.018 to 0.115$m^2$/year, respectively.
Lee, Seung Yeop;Lee, Ji Young;Jeong, Jongtae;Kim, Kyungsu
Journal of the Mineralogical Society of Korea
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v.27
no.4
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pp.293-299
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2014
The bentonite, a buffer material, is essential for the deep geological disposal of HLW (high-level radioactive waste), and it is important to know its characteristic long-term evolution in the underground environment. With an assumption that the concentration of aqueous copper ions will increase if copper-coated materials on a metal canister are corroded, we examined some characteristic ion-exchanges and cation release phenomena occurring in the bentonite clay (montmorillonite) interacted with aqueous Cu cations. During the interaction between dissolved copper and bentonite, Na rather than Ca cations in the expandable clay were preferentially replaced by Cu ions in the experiment. In addition, the Cu-exchanged montmorillonite was characterized by an asymmetric X-ray diffracted pattern with relatively collapsed interlayers compared to the raw sample. These results indicate that the gradual change of the original bentonite property may occur in a underground disposal condition. We are going to further study the characteristic chemical and mineralogical changes of the bentonite buffer to be used for the disposal site by conducting additional experiments.
The adsorption behaviour of Se(-II) onto granite and MX-80 bentonite in Ca-Na-Cl solutions has been studied utilizing adsorption experiments and surface complexation modelling. Adsorption kinetic experiments allude to steady-state adsorption periods after 7 days for granite and 14 days for MX-80 bentonite. Batch adsorption experiments were carried out to determine the influence that the physicochemical solution properties would have on Se(-II) adsorption behaviour. Adsorption of Se(-II) onto granite and MX-80 bentonite follows the trend of anionic adsorption, with a decrease in Rd values as the solution pH increased. There is also an ionic strength influence on the adsorption of Se(-II) onto granite with a decrease in the Rd value as the ionic strength increased. This effect is not found when observing Se(-II) adsorption onto MX-80 bentonite. Final experiments with a representative groundwater, determined that the adsorption of Se(-II) onto granite and MX-80 bentonite returned Rd values of (1.80 ± 0.10) m3·kg-1 and (0.47 ± 0.38) m3·kg-1, respectively. In support of the experiments, a surface complexation modelling approach has been employed to simulate the adsorption of Se(-II) onto granite and MX-80 bentonite, where it was determined that two different surface complexes, ≡S_Se- and ≡SOH2+_H2 were capable of simulating Se(-II) adsorption behaviour.
The selective removal of cesium by ammonium molybdophosphate (AMP) was studied in order to reduce an interference by high radioactivity of cesium on the determination of low radioactive elements in leachate of spent fuel. The removal of Cs, U, Ce, La, Co Ca, Na Sr and K was investigated for the leachate and the bentonite in contact with a spent fuel. More than 90% of cesium was removed by AMP and Ca, Na, Co and Sr was remained in 0.1 M $HNO_3$. However, three valence elements such as La and Ce were also removed by AMP. Though a little of potassium of the bentonite components was adsorbed on AMP, the potassium in the bentonite solution diluted to its concentration in a real sample would not affect the capacity of AMP greatly. From another experiment for the separation of strontium as a leaching indicator of spent fuel, the recovery of strontium in 8.0 M $HNO_3$ solution by using Sr-resin (Eichrom, P/N SR-B50-A) was more than 95% by eluting with 0.05 M $HNO_3$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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