Steam reforming of n-hexadecane, a major component of diesel over Ni-based hydrotalcite-like catalyst was carried out at $900^{\circ}C$ at atmospheric pressure with space velocity of $10,000h^{-1}$ and feed molar ratio of steam/carbon=3.0. Ni-based hydrotalcite catalyst was prepared by a solid phase crystallization (spc) method and characterized by $N_2$-physisorption, CO chemisorption, TPR., XRD, and TEM techniques. It was found that spc Ni/MgAl catalyst showed higher catalytic stability and inhibition of carbon formation than Ni/$\gamma-Al_2O_3$ catalyst under the tested conditions. The results suggest that the modified spc-Ni/MgAl catalyst after optimization may be applied for the SR reaction of diesel.
최근 들어 메탄올 환원제로 사용하는 이산화탄소의 촉매 개질 반응이 많은 주목을 받고 있다. 메탄에 의한 이산화탄소의 개질 반응 시 생성되는 합성 가스는 기존의 수증기 개질 반응에서 생성되는 합성 가스에 비하여 $H_2$/CO의 비가 낮으며 직접 메탄올 및 DME와 같은 유용한 물질로의 전환이 유리하므로 이에 대한 연구가 활발히 진행 중에 있다.(중략)
This study focused on the development of high performance catalyst for autothermal reforming (ATR) of gasoline to produce hydrogen. The ATR was carried out over MgO/Al2O3 supported metal catalysts prepared under various experimental conditions. The catalysts before and after reaction were characterized by N2-physisorption, CO-chemisorption, SEM and XRD. The performance of supported multi-metal catalysts were better than that of supported mono-metal catalysts. Especially, it was observed that the conversion of iso-octane over prepared Ni/Fe/MgO/Al2O3 catalyst was 99.9 % comparable with commercial catalyst (ICI) and the selectivity of hydrogen over the prepared catalyst was 65% higher than ICI catalyst. Furthermore, it was identified that the sulfur tolerance of prepared catalyst was much better than ICI catalyst based on the ATR reaction of iso-octane containing sulfur of 100 ppm. Therefore, Ni/Fe/MgO/Al2O3 catalyst can be applied for a fuel reformer, hydrogen station and on-board reformer in furl cell powered vehicles.
Steam reforming of methane in the high temperature solar chemical reactor bas advantage in its heating method. Using concentrated solar energy as a heating source of the reforming reaction can reduce the $CO_2$ emission by 20% compared to hydrocarbon fuel. In this paper, the simulation result of methane-steam reforming on a high temperature solar chemical reactor(SCR) using Fluent 6.3.26 is presented. The high temperature SCR is designed for the Inha Dish-1, a Dish type solar concentrator installed in Songdo city. Basic SCR performance factors are referred to the former researches of the same laboratory. Inside the SCR porous metal is used for a receiver/reactor. The porous metal is carved like a dome shape on the incident side to increase the heat transfer. Also, ring-disc set of baffle is inserted in the porous metal region to increase the path length. Numerical and physical models are also used from the former researches. Methane and steam is mixed with the same mole fraction and injected into the SCR. The simulation is performed for a various inlet mass flow rate of the methane-steam mixture gas. The result shows that the average reactor temperature and the conversion rate change appreciably by the inlet mass flow rate of 0.0005 kg/s.
상업용 루테늄 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응에 대한 kinetics 데이터를 얻기 위하여 반응온도, 에탄의 분압, 수증기/에탄의 비 등을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. Kinetics 데이터를 사용하여 Power rate law kinetic model 과 Langmuir-Hinshelwood model의 parameter를 구하였다. 또한 kinetic model식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 sizing을 수행하였다. 동일한 전환율을 얻기 위해서는 Power rate law model을 적용하였을 경우가 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하였을 경우보다 개질 반응기의 부피가 더 큼을 알 수 있었다. Langmuir-Hinshelwood model에 의해 계산된 반응 속도가 반응 실험 결과에 의해 구해진 반응 속도와 더 잘 일치했기 때문에 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하여 계산된 반응기의 크기가 실제 반응기 설계에 더 적절하다고 판단된다.
A dynamic simulation study on SCR process in GTL process was carried out in order to find optimum operation conditions for pilot plant operation. Optimum operating conditions for SCR synthesis gas process were determined by changing operation variables such as feed temperature and pressure. It was also assumed that physical properties of reaction medium were governed by RKS (Redlich-Kwong-Soave) equation. The effect of temperature and pressure on synthesis gas process $H_2$/CO ratio were mainly examined. Dynamic simulation results were fed back to feed operation condition for optimizing productivity, especially for appropriate condition to FT (Fischer-Tropsch) synthesis unit.
오늘날 세계 에너지 시장에서는 친환경 에너지의 중요성이 대두되고 있다. 수소 에너지는 미래의 청정에너지원이며 무공해 에너지원 중 하나이다. 특히 수소를 이용한 연료전지 방식은 재생에너지의 유연성을 높여주고 장기간 에너지 저장 및 변환이 가능해서 화석 자원의 사용에 따른 환경문제와 자원의 고갈로 인한 에너지 문제를 동시에 해결할 수 있는 방안으로 판단된다. 본 연구의 목적은 플라즈마를 이용하여 효율적으로 수소를 생산하는 방안으로, 온도에 따른 개질반응과 수율을 확인하여 DME(Di Methyl Ether)개질의 최적화 방안을 연구하는데 있다. 연구 방법은 2.45 GHz의 전자파플라즈마 토치를 사용하여 청정 연료인 DME를 개질하여 수소를 생산하고, 저온 조건($T3=1100^{\circ}C$), 저온 과산소 조건($T3=1100^{\circ}C$), 고온 조건($T3=1376^{\circ}C$)에서 가스화 분석을 진행하였다. 저온 가스화 분석을 통해 $1100^{\circ}C$ 근처에서는 불안정한 개질 반응으로 인해 메탄이 발생하는 현상을 확인하였고, 저온 과산소 가스화 분석은 저온 가스화 분석과 비교하였을 때 수소는 적으나 이산화탄소는 많은 것을 확인할 수 있었다. 고온에서의 가스화 분석을 통해 $1200^{\circ}C$ 이상에서는 메탄이 발생하지 않았고 약 $1150^{\circ}C$ 부터 메탄이 발생하는 것을 알 수 있었다. 결론적으로 개질반응시 온도가 높을수록 수소의 비율이 높아지나 CO 비율은 증가하는 것을 볼 수 있었다. 그러나, 가스화기의 구조적인 문제로 인해 열손실과 개질의 문제가 발생함을 확인하였다. 향후 연구의 발전 방향으로는, 가스화기 개선을 통해 불완전한 연소를 줄여 높은 수율의 수소를 얻고 일산화탄소, 메탄과 같은 기체의 발생을 낮출 필요성이 있는 것으로 판단된다. 본 연구에서 제안하는 DME를 수증기 플라즈마 개질하여 수소를 생산하는 최적화 방안이, 향후 친환경, 신재생 에너지를 생산하는데 의미있는 기여를 할 수 있을 것으로 기대한다.
본 연구에서는 $Ni/Al_2O_3$ 촉매를 사용한 에틸렌글리콜의 수증기 개질반응에서 제조 방법에 따른 영향을 알아보았다. 촉매들은 건식 함침법, 습식 함침법 그리고 공침법을 사용하여 제조하였다. 공침법을 사용하여 촉매 제조시 침전제를 KOH, $K_2CO_3$, $NH_4OH$를 각각 사용하여 침전제에 따른 영향 또한 알아보았다. 제조한 촉매들은 질소 물리흡착, 유도결합 플라즈마 질량분석법(ICP-AES), X선 회절법(XRD), 수소 승온 환원법(TPR), 수소 화학흡착, 승온 산화법(TPO), 주사전자현미경(SEM), 열분석법(TGA)을 사용하여 촉매의 물리화학적인 특성을 분석하였다. 773 K에서 환원한 촉매의 경우 KOH 혹은 $K_2CO_3$를 침전제로 사용하여 공침법으로 제조한 촉매가 가장 높은 활성을 보였다. 촉매 제조 방법은 Ni의 입자크기, Ni 산화물의 환원도, 반응에서의 활성과 안정성, 반응 중 탄소 침적의 형태 등에 영향을 끼치는 것을 확인할 수 있었다. KOH를 침전제로 사용하여 공침법으로 제조한 촉매의 경우 환원온도를 773~1173 K까지 증가시켰을 때, Ni 입자크기의 증가에도 불구하고 Ni 산화물의 환원도가 증가하므로 반응활성이 증가하는 것으로 나타났다.
화석연료를 사용하는 선박이나 자동차는 $CO_2$가스를 과대하게 발생하므로 지구 온난화에 영향을 주기 때문에 화석연료 대신 수소를 사용하는 수소연료전지자동차(FCV)가 크게 각광을 받고 있다. 우리나라는 현대자동차가 FCV자동차를 미국, 일본, 독일 등의 선진국들의 자동차회사와 경쟁적으로 개발하고 있다. 수소는 제철소의 코크스 공장, 서유화학공장의 부산물로 얻으며, 석탄, 메탄가스 등을 고온에서 증기와 반응시켜서 메탄 수증기개질법과 압력스윙흡착법 또는 막분리형멤브레인개질 법을 이용한 수소분리형개질방법으로 고순도 수소를 제조하거나 물을 전기분해하여 제조한다. 수소는 전자공업, 금속 및 화학공업, 로켓 연료 및 공장, 병원, 가정용 등의 연료전지시스템이나 FCV의 연료로 사용하고 있다. 수소의 저장은 수소용기에 수소를 압축하는 방법과 액화수소로 저장하는 방법이 일반적이고, 최근 수소화물이나 유기화학하이드라이드법으로 저장하여 수소스테이션에 운반해서 사용한다. 우리나라는 현재 13개소의 수소스테이션이 가동 중에 있으며, 향후 43개소를 설치할 계획이다.
온실 가스의 주원인인 이산화탄소 발생의 저감은 범세계적으로 중요한 문제가 되었다. 이산화탄소를 단순히 분리하고 외부와 격리시키는 것보다는 이를 이용하여 고부가가치의 화학제품으로 전환 가능하다는 점에서 이산화탄소의 자원화에 대해 많은 관심을 받고 있다. 본 논문에서는 이산화탄소의 촉매 전환을 통한 합성가스 생산의 방법으로서 이산화탄소 개질, 삼중 개질 그리고 내부 개질 고체 산화형 연료 전지(Solid Oxide Fuel Cell) 시스템과 연계하여 전기와 합성가스를 동시에 생산하는 기술로 정하고 이에 대한 최근 연구 동향을 정리하였다. 또한 합성가스로부터 Fischer-Tropsch 합성을 통한 장쇄 탄화수소 생성과 Dimethyl Ether(DME) 생성을 중심으로 한 유용한 화학제품을 생산에 관한 연구 동향을 포함하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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