본 연구는 초음파 공정에서 주파수가 OH 라디칼 생성량에 미치는 영향을 알아보고 OH 라디칼의 생성량이 가장 많은 주파수를 이용하여 As(III) 산화 시 부피의 영향에 대해 알아보았다. 35, 300, 500 kHz 세 주파수의 초음파를 조사 시 생성되는 과산화수소를 측정하였을 때 300 kHz에서 과산화수소의 cavitation yield 가 가장 크게 나타났다. 주파수 300 kHz의 초음파를 이용하여 As(III) 용액을 4가지 부피(334, 690, 1,046, 1,401 mL)에 대해 산화시킨 결과, 부피가 증가할수록 반응 속도 상수는 감소하였다. 그러나 As(III)의 cavitation yield는 작은 부피에서는 시간이 지남에 따라 값이 감소하였으나 큰 부피에서는 시간이 지나도 값이 유지되거나 오히려 증가하는 결과를 보였다. 초음파 공정에서 As(III)를 산화시킬 때 짧은 시간 내에 일정 농도 이하가 되기 위해서는 반응 속도 상수 결과에 따라 작은 부피에서 산화시키는 것이 유리하다. 반면에 큰 부피에서 오랫동안 산화시킨다면 As(III)의 cavitation yield 결과에 따라 소비 에너지 대비 많은 양(mass)의 As(III)를 산화시킬 수 있기 때문에 출력밀도가 낮음에도 불구하고 적용 가능성이 높다는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 자연에서 산출빈도가 높은 3가 비소(아비산염)와 two-line ferrihydrite와의 표면흡착반응의 기작을 살펴보기 위하여 3가 비소를 흡착시킨 two-line ferrihydrite에 대한 X선 흡수분광 분석을 수행하였다 연구에 사용된 two-line ferrihydrite는 실험실에서 합성하여 사용하였으며, 산성과 염기성 환경에서의 표면반응 기작을 비교하기 위하여 pH 4와 10에서 연구를 수행하였다. 또한 각 pH 조건별 3가 비소의 흡착농도에 따른 표면반응의 차이를 비교 평가하였다. X선 흡수분광 분석결과에서 얻은 EXAFS 영역에서의 비소 3가에 대한 구조 변수들을 살펴보면 As-O 배위수는 3.1~3.3개 거리는 1.74~1.79 ${\AA}$으로 two-line ferrihydrite 표면에 흡착된 As(III) complex의 구조 단위체가 $AsO_3$임이 확인되었다. As(III)-Fe쌍은 주로 안정된 형태의 bidentate binuclear comer-sharing ($^2C$)의 결합구조를 갖는 것으로 나타났으며, bidentate mononuclear edge-sharing ($^2E$)와 $^2C$가 혼합된 결합구조도 공존하는 것으로 조사되었다. pH 4에서는 흡착농도에 따라 다른 표면구조를 가지는 반면, pH 10에서는 흡착 농도에 상관없이 동일한 표면구조를 보이는 것으로 나타났다. 이러한 결과는 3가 비소와 two-line ferrihydrite의 표면반응은 pH와 농도에 의해서 영향을 받는다는 거시적인(macroscopic) 흡착실험 연구결과가 미시적인(microscopic) X선 흡수분광 결과에 의해서 해석될 수 있음을 의미한다.
The ecosystems of certain abandoned mines contain arsenic-resistant bacteria capable of performing detoxification when an ars gene is present in the bacterial genome. The ars gene has already been isolated from Pseudomonas putida and identified as a member of the membrane transport regulatory deoxyribonucleic acid family. The arsenite-oxidizing bacterial strains isolated in the present study were found to grow in the presence of 66.7 mM sodium arsenate($V;\;Na_2HAsO_4{\cdot}7H_2O$), yet experienced inhibited growth when the sodium arsenite($III;\;NaAsO_2$) concentration was higher than 26 mM. Batch experiment results showed that Pseudomonas putida strain OS-5 completely oxidized 1 mM of As(III) to As(V) within 35 h. An arsB gene encoding a membrane transport regulatory protein was observed in arsenite-oxidizing Pseudomonas putida strain OS-5, whereas arsB, arsH, and arrA were detected in strain OS-19, arsD and arsB were isolated from strain RW-18, and arsR, arsD, and arsB were found in E. coli strain OS-80. The leader gene of arsR, -arsD, was observed in a weak acid position. Thus, for bacteria exposed to weak acidity, the ars system may cause changes to the ecosystems of As-contaminated mines. Accordingly, the present results suggest that arsR, arsD, arsAB, arsA, arsB, arsC, arsH, arrA, arrB, aoxA, aoxB, aoxC, aoxD, aroA, and aroB may be useful for arsenite-oxidizing bacteria in abandoned arsenic-contaminated mines.
This study was conducted to evaluated seawater bacteria and their seasonal characteristics in the arsenic contaminated coastal seawater of Yeosu Bay, the Republic of Korea. Arsenite-oxidizing bacteria play an important role in the seawater of the arsenic contaminated bay, with a variety of arsenic resistance system (ars) genotypes being present during summer. Specifically, Bacillus sp. strain SeaH-As22w (FJ607342), isolated from the bay, were found to contain the arsB, arrA and aoxR type operons, which are involved in arsenic resistance. The isolated bacteria showed relatively high tolerance to sodium arsenite (III; $NaAsO_2$) at concentrations as high as 50 mM. Additionally, batch seawater experiments showed that Bacillus sp. strain SeaH-As22w completely oxidized 1 mM of As (III) to As (V) within 10 days. Ecologically, the arsenic-oxidizing potential plays an important role in arsenic toxicity and mobility in As-contaminated coastal seawater of Yeosu Bay during all seasons because it facilitates the activity of Bacillus sp. groups.
비소는 독성이 매우 큰 물질로 지하수 환경에서 산출빈도가 높다. 지하수 내 비소는 환원환경에서 무기비소인 아비산염의 형태로 존재하며, 산화한경에서 비산염의 형태로 존재한다. 아비산염은 비산염보다 독성이 높으며, 금속(수)산화물의 표면에 흡착이 잘 되지 않아 이동성이 높다. 이러한 이유로 독성이 높은 아비산염을 비산염으로 산화시켜 독성을 저감시키는 공정에 대한 연구가 수행되어져 왔다. 특히 광산화 공정은 운전이 간단하면서 경제적이며 효율이 높다고 알려져 있다. 본 연구에서는 광산화공정에서 기존에 광촉매로 주로 사용되어온 $TiO_2$를 대신하여 자연 상에서 산출되는 침철석을 광촉매로 이용하여 지하수 내에서 아비산염을 비산염으로 산화시키는 공정의 효율에 영향을 미치는 다양한 인자들을 평가하였다. 연구결과, 용존 양이온의 종류보다는 총 농도가 아비산염의 광촉매 산화에 영향을 미치는 것을 확인하였으며, pH가 높은 환경에서 아비산염의 광촉매 산화효율이 더욱 높게 나타나는 것을 확인하였다. 아비산염과 비산염이 공존할 경우, 흡착에 의한 비소의 제거는 아비산염과 비산염의 침철석에 대한 친화도에 따라 약간의 영향을 미치는 것으로 보이나, 아비산염의 광촉매 산화에는 영향을 미치지 않는 것으로 나타났다. 그리고 휴믹산은 아비산염의 광촉매 산화 공정간 수산화라디칼과 슈퍼옥사이드 라디칼과 같은 활성산소종과 반응하여 아비산염의 광촉매 산화 효율을 감소시키는 것으로 나타났다. 또한 아비산염의 광촉매 산화 공정간 전자 수용체로서 산소를 주입할시 가장 높게 효율이 증진되는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 연구결과를 종합할 때, 공정의 최적화를 통하여 지하수 등의 수환경 내 존재하는 아비산염의 독성은 침철석을 이용한 광촉매 산화에 의하여 저감될 수 있을 것으로 판단된다.
비소는 다양한 유해물질들 중 독성이 가장 크다고 알려져 있으며, 자연발생 또는 인간의 활동으로부터 비소오염이야기될 수 있다. 지하수 내 비소는 환원 환경에서 아비산염, 산화 환경에서 비산염 형태로 존재한다. 아비산염은 비산염보다 독성이 강하고 이동성이 더 크기 때문에 아비산염을 비산염으로 산화시켜 독성을 저감시키기 위한 연구가 많은 관심을 받고 있다. 본 연구에서는 비소로 오염된 지하수로부터 독성이 높은 아비산염을 독성이 낮은 비산염으로 산화시키기 위하여 자외선램프 및 자외선 LED 광원과 침철석 촉매를 이용한 광촉매 산화 공정에 대하여 연구하였다. 광산화 실험에서 광촉매로 사용된 침철석의 투여량이 0.05 g/L일 때 가장 높은 광산화 효율을 나타났다. 또한 광원의 파장별 겉보기 광산화 효율을 비교한 결과, 자외선램프가 자외선 LED에 비하여 아비산염의 산화 효율이 더 높은 것으로 나타났다. 하지만, 자외선 방사량을 기준으로 보정하면, 자외선 LED가 자외선램프보다 광산화 효율이 더 높은 것으로 평가되었다. 본 연구를 통해 침철석 광물이 존재하는 지하수 환경에서 외부로부터 다른 광촉매를 투여하지 않고 친환경적인 광산화 공정을 이용하여 비소의 독성 저감이 가능하다는 것을 알 수 있었다. 또한, 공정 또한 자외선 LED가 자외선램프의 단점을 보완할 수 있는 대체 광원으로 광산화 공정에 활용 가능하다는 것을 확인하였다.
합성된 레피도크로사이트(lepidocrocite)에 대한 비소의 흡착특성을 규명하기 위하여 체계적인 연구를 수행하였다. 본 연구에서 합성된 레피도크로사이트는 $94.8\;g/m^2$의 큰 비표면적을 가졌으며, 전위차 적정법(potentiometric titration)에 의해 측정된 영전하점(point of zero charge, PZC)은 6.57로 나타났는데, 레피도크로사이트의 비소에 대한 높은 제거능은 이러한 특성들에 기인한 것으로 판단된다. pH $2.0{\sim}12$ 범위에서 3가(아비산염 형태) 비소가 5가(비산염 형태) 비소보다 합성된 레피도크로사이트에 대한 흡착력이 크게 나타나서 3가 비소가 5가 비소보다 레피도크로사이트에 대한 친화력이 더 크다는 것을 알 수 있었다. 5가 비소의 흡착은 pH가 2.0에서 12까지 증가하면서 지속적으로 감소한 반면, 3가 비소는 pH가 8.0까지 증가할 때까지는 흡착도 증가하다가 그 이후의 높은 pH조건에서는 흡착이 급격히 감소하는 것으로 조사되었다. 이는 pH에 따라서 레피도크로사이트의 표면전하 특성과 두 비소 종의 존재형태가 변화하기 때문인 것으로 판단된다. 흡착 반응속도에 대한 실험 결과에 의하면, 두 비소 종 모두 4시간 이내에 빠르게 흡착이 완료되는 것으로 나타났는데, 이러한 결과는 레피도크로사이트에 의한 비소의 제거는 주로 흡착반응 이라는 것을 입증한다. 이와 더불어 본 연구결과는 power function과 elovich 모델이 레피도크로사이트에 대한 두 비소 화학종의 흡착반응속도를 모사하는데 가장 적합한 것으로 조사되었다.
In order to establish the design parameters of adsorption for arsenic compounds with hydrotalcite including chlorine ion, the basic properties of adsorption and desorption as well as the oxidation of As (III) were examined in batch tests. The maximum adsorption capacities of arsenite and arsenate were 6.2 mg-As(III)/g and 103 mg-As (V)/g, respectively. Although 80.4% of maximum desorption was shown in 20% NaOH solution, 5~10% of NaOH was recommended considering operating benefits, where the proper condition of the desorption was in the range of 73% to 80%. The most suitable desorption condition was in the combination of NaCl (10~20%) and NaOH (5~10%). Within 2 minutes, As (III) was easily oxidized to As (V) with 0.0001 N KMnO4, where the maximum oxidization ratio was shown to 98.9%.
Under anoxic conditions, this study investigated removal of dissolved As(III) by Si and Al oxides including natural sand, chemically washed sand (silica), alumina, and activated alumina. Despite the similar surface area, natural sand showed greater extents of As(III) sorption than chemically washed sand. This was likely due to the high reactivity of Fe(oxyhydr)oxide impurities on the surface of natural sand. For both sands, As(III) sorption was the greatest at pH 7.1, in agreement with the weakly dissociating tendency of arsenous acid. Also, the least sorption was observed at pH 9.6. At basic pH, elevated silicate, which originated from the dissolution of silica in sands, would compete with As(III) for sorption. Due to the highest surface area, activated alumina was found to quantitatively immobilize the initially added As(III) (6.0×10-7-2.0×10-5 M). Alumina showed As(III) sorption compared to or greater than chemically washed sand, although the former had less than 6% of the surface of area the latter. The greater reactivity of alumina than chemically washed sand can be explained by using the shared charge of oxygen.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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