본 고는 토양세척-폐수처리-처리수재활용의 친환경공정순환시스템에 대한 이론적인 조사와 국내외 실제적용사례를 조사하였다. 광산폐기물에 함유된 이동성과 용해성이 큰 비소 및 독성 중금속들은 주변 토양 및 지하수를 오염시킬 수 있기 때문에 오염토양은 적절하게 처리되어야 한다. 국내외에서 비소와 중금속 오염토양에 시도되었거나 성공한 기술은 반응벽체(reactive barriers) 및 복토(encapsulation), 고형화(solidification)/안정화(stabilization), 토양세척(soil washing), 식물정화기법(phytoremediation) 등이 있는데, 이 중 본고는 용액을 사용하여 토양으로부터 오염물질들을 제거하는 물리화학적인 기술인 토양세척에 대해 다루었다. 토양세척의 한가지 큰 문제점은 처리 후에 폐수가 대량으로 발생한다는 것이고, 이 폐수에는 세척용액의 리간드와 결합한 오염물질들이 함유되어 있기 때문에 추가적인 처리공정이 필요하다. 그 처리기술에는 오염물질과 세척용액의 특성에 따라 다양한 물리, 화학, 생물학적 처리가 있는데, 그 중에서 화학적 처리기술인 침전/공동침전법, 멤브레인막여과법, 흡착처리법, 이온교환처리법, 동전기처리법에 대해서 본문에 자세히 언급하였다. 마지막으로 각각의 처리법에 따라 실제 토양세척폐수처리 및 재활용에 관한 최근 국내외 연구사례 대해 소개하였고, 이러한 기술들을 바탕으로 토양세척폐수발생문제를 해결하고 수자원절감을 통한 공정의 전반적인 비용효과를 높일 수 있을 것이다.
본 연구에서는 폐금속광산인 도곡 Au-Ag-Cu 광산과 화천 Au-Ag-Pb-Zn 광산을 대상으로 광산주변 광미, 토양, 자연수 및 농작물 시료를 채취하여 독성 중금속원소들의 오염수준을 규명하고, 토양에 대한 SBET분석을 통해 인체의 위에서 흡수되는 중금속들의 흡수비를 평가하고자 하였다. 또한 이들 지역 주민에 대한 인체 노출경로를 파악하여 독성 중금속들에 노출된 주민들의 건강에 미치는 악영향(독성 및 발암성)을 정량적으로 산출하는 위해성평가를 수행하고자 하였다. 도곡광산의 광미내 중금속의 평균함량은 218 As mg/kg, 90.2 Cd mg/kg, 3,053 Cu mg/kg, 9,473 Pb mg/kg, 14,500 Zn mg/kg 으로 매우 높은 함량을 나타내었다. 화천광산의 광미의 경우, 그 평균함량은 72 As mg/kg, 12.4 Cd mg/kg, 34 Cu mg/kg, 578 Pb mg/kg, 1,304 Zn mg/kg 으로 나타나, Cu를 제외한 원소들이 높은 함량을 나타내고 있다. 따라서 As 및 중금속을 다량 함유하고 있는 이들 광산의 광미들이 강우나 바람에 의해 하류로 유실됨으로써 주변 토양과 수계를 오염시키고 있다. SBET분석결과에 의하면, 화천광산의 논토양내 As, Cd, Zn의 인체흡수도는 각각 55.4%, 20.8%, 26.4%로 나타났으며, 도곡광산의 밭토양의 경우는 각각 40.8%, 37.6%, 33.0%로 나타나 As의 인체흡수도가 가장 높은 것으로 판단된다. 독성(비발암성)위해도 평가 결과, 화친광산에서는 As의 HI 지수가 5.38로, 도곡광산에서는 Cd처 Hl 지수가 3.257.1 이상으로 나타나 이 지역에 거주하는 주민들이 지속적으로 오염된 농작물(쌀알), 지하수, 토양을 섭취한다면 As 및 Cd에 대한 독성위해도가 발생할 가능성이 큼을 시사하고 있다. 발암위해도 평가 결과, 화천광산 지역의 쌀알 및 지하수(식수) 섭취를 통한 As의 초과 발암위해도가 각각 만명중의 8명 및 1명으로 높게 나타났다. 이는 US-EPA에서 제시한 허용발암위해도보다도 크므로 이 지역 주민들이 As에 의해 오염된 쌀알이나 지하수를 식수로 계속적으로 장기간 섭취하게 된다면 As의 발암성 확률이 크다고 판단된다.
이 연구는 휴광된 문명광산 주변의 토양과 식물의 유기적 관계규명을 위해 토양시료를 왕수, 1 M $MgCl_2$, 0.01 M $CaCl_2$ 및 0.05 M EDTA 등 다양한 추출제로 전처리하여 As 및 중금속을 분석하였다. 화학분해 방법에 따른 함량은 왕수 > 0.01 M $CaCl_2$ > 1 M $MgCl_2$ > 0.05 M EDTA 순으로 나타났으며 통계적으로 유의한 양의 상관관계를 보였다(p<0.01). 원소별 생물학적 농축계수(BAC)는 Cd, Cu 및 Zn 함량이 As와 Pb에 비해 상대적으로 높은 결과를 얻었다. 이 연구에서 식물농도에 영향을 주는 물리화학적 특성을 이용하여 단계별 다중선형회귀분석을 수행하였으며, 그 결과는 As 및 중금속의 농도 예측에 유용하게 사용할 수 있을 것으로 판단된다. 농가의 1일 평균 쌀소비량인 287 g을 적용하여 세계보건기구의 미량원소 1일 섭취 최대허용량과 비교한 결과 Cd와 As에서 각각 73.7%, 51.8%의 높은 섭취량을 보였다. 그러므로 현재까지 발현되지는 않았지만 광산주변 거주자들이 지역에서 재배된 쌀을 장기간 섭취할 경우 As 및 중금속 농축에 의한 건강의 악영향이 발생될 수 있으므로 적절한 처리가 요구된다.
토양환경보전법(1996)에 의해 농경지의 중금속 함량에 대한 토양오염 우려 및 대책기준과 2000년 식품의약품안전청 고시에 따른 쌀의 카드뮴 함량의 허용기준 0.2 mg/kg의 설정으로 인하여 우리나라 논토양과 이들 포장에서 생산되는 쌀의 중금속 함량에 대한 관심이 증가하고 있다. 이에 따라 농촌진흥청은 전국 도 농업기술원과 공동으로 전국 논토양의 중금속 함량의 현황과 장기적인 변화양상을 파악하기 위하여 1999년부터 4년 1주기로 모니터링 사업을 수행하고 있으며 3주기의 조사 결과를 검토하였다. 2007년에 조사한 전국 논토양 2,010 지점의 비소, 카드뮴, 구리, 니켈, 납, 아연의 평균함량은 각각 0.87, 0.08, 3.33, 1.19, 4.95 and $4.67mg\;kg^{-1}$이었고, 조사 논토양의 몇 지점을 제외하고는 토양오염 우려기준을 초과하지 않았다. 비소의 경우 2003년 및 2007년 조사에서 니켈의 경우 1999년과 2007년 조사에서 토양오염 우려기준 초과지점을 확인할 수 있었다. 장기적인 변화에서는 비소, 니켈, 아연이 증가하는 경향이었으나, 카드뮴과 구리의 함량은 다소 감소하는 경향을 보였다. 납의 함량은 큰 변화를 보이지 않았다. 또한, 토양내 침출성 중금속의 함량별 분포양상은 중금속별로 최빈수가 토양내 평균함량과 유사하였다. 구리를 제외한 모든 논토양의 중금속 함량의 평균값이 중간값보다 높음으로 논토양의 중금속이 정규분포보다 하향으로 편중된 분포를 보였다.
제강슬래그와 석회석을 이용하여 비소로 오염된 농경지 토양으로부터 비소 용출을 안정화 시키는 배치 및 대형 칼럼 실험을 실시하여, 제강슬래그와 석회석이 토양 내 비소안정화에 효과적으로 사용될 수 있음을 입증하였다. 토양의 비소 농도가 토양오염우려기준 농도의 약 2배(12.3 mg/kg)인 전남 광양 주변 초남광산 주변에 위치한 밭토양을 대상으로 안정화 실험을 실시하였으며, 안정화제로 사용한 제강슬래그 이화학분석 결과 비소 공침 효과가 높은 Ca, Fe, Al, Mg 산화물 함량이 70% 이상을 차지하는 것으로 나타났다. 안정화제 종류별 비소 용출 저감 효과를 규명하고 최적 안정화제 주입 비율을 선정하기위한 배치실험을 실시하였다. 오염토양 대비 석회석(또는 제강슬래그)의 첨가 비율을 1, 2, 3% 로 설정하여 비소 용출 저감 효율을 규명하는 실험을 실시하였으며, 석회석과 제강슬래그를 다양한 비 율로 혼합한 혼합안정화제도 실험에 사용하였다. 배치실험 결과 오염토양으로부터 용출되는 비소 농도는 1% 와 3% 석회석 첨가에 의해 안정화제를 첨가하지 않은 오염 토양의 비소 용출 농도 대비 각각 51%, 62% 감소하였다. 1%와 3% 제강슬래그를 오염토양에 첨가한 경우 비소 용출 농도는 각각 46%, 52% 감소하였다. 석회석 1%+제강슬래그 1%, 석회석 1%+제강슬래그 2%, 석회석 2%+제강슬래그 1%를 첨가하여 실험한 경우, 비소 용출농도는 각각 63%, 62%, 72% 감소하였다. 비소 용출 농도 및 용출 누적량을 계산하여 안정화공법에 의한 비소 오염 토양의 장기적 안정화를 예측하고자 인공강우에 의한 연속 용출 실험을 실시하였다. 배수시스템 및 격자형의 하부 스크린이 설치된 직경 15 cm, 높이 100 cm 의 대형 아크릴 칼럼을 제작하였으며, 용출시험 결과로부터 비소 용출 저감 효과가 뛰어난 석회석 2%+제강슬래그 1%를 혼합하여 연속 칼럼 실험의 안정화제로 사용하였다. 안정화제를 첨가하지 않은 칼럼의 경우 인공강우에 의한 비소 용출 농도는 시간이 지남에 따라 약 $50-80\;{\mu}g/L$ 를 유지하였다. 2% 석회석과 1% 제강슬래그를 오염토양과 혼합한 칼럼의 경우 비소 용출 농도는 1년 이내에 80% 이상 감소하였으며, 지하수 생활용수기준치인 $50\;{\mu}g/L$ 보다 낮게 나타나 오염토양으로부터의 비소의 안정화 효과는 매우 높은 것으로 나타났다. 석회석과 제강슬래그의 비소 안정화 기작을 규명하기위해 석회석과 제강슬래그를 3가비소(arsenite) 용액과 혼합하여 반응시 켜 공침된 광물 결정에 대하여 SEM/EDS 분석을 실시한 결과 방해석($CaCO_3$) 이외에 포틀랜다이트(portlandite)와 칼슘-비소 산화물(Ca-As-O 계열)이 추가로 생성된 것으로 나타났으며, 이러한 추가 생성 광물에 의한 비소 포획이 주요 비소 고정 기작인 것으로 나타났다.
비오염 지역인 '06년 "탑라이스(Top-rice)" 생산단지 논토양에서 채취한 토양, 볏짚, 정조, 왕겨, 현미, 쌀겨 및 백미를 분석한 결과 다음과 같다. 논토양 중 비소 1.235 mg/kg, 카드뮴 0.094 mg/kg, 구리 4.412 mg/kg, 납 4.728 mg/kg 및 수은 0.0279 mg/kg으로 우리나라 토양환경보전법상 중금속 오염 우려 및 대책기준을 초과하는 지역은 없었다. 백미 중 비소 0.051 mg/kg, 카드뮴 0.040 mg/kg, 구리 0.345 mg/kg, 납 0.065 mg/kg 및 수은 0.0015 mg/kg으로 잔류허용기준을 초과하는 시료는 없었다. 벼에 흡수.이행된 중금속은 대부분 볏짚에 높게 분포하였고 그 다음으로 쌀겨 부위가 약간 높게 분포 하였다. 그 밖에 정조, 왕겨, 현미 및 백미 중에는 비슷한 농도로 낮게 분포하는 것을 알 수 있었다. 토양 중 중금속과 백미 중 중금속간 흡수기울기는 카드뮴(Cd 0.431) > 구리(Cu 0.054) ${\fallingdotseq}$ 수은(Hg 0.052) > 비소(As 0.021) >> 납(Pb 0.008) 순으로 토양 중 카드뮴이 벼에 흡수되어 쌀로 쉽게 이행되어 축적될 가능성이 제일 컸다. 벼에 흡수된 구리와 수은도 흡수이행이 용이하였고, 비소와 납은 거의 쌀로 이행되지 않았다. 벼의 지상부로 흡수.이행된 중금속 중 63.3-93.4%는 볏짚에 존재하였으며, 정조에 6.6-36.7%, 왕겨에 0.6-5.7%, 현미에 3.2-31.3%, 쌀겨에 0.8-4.6% 그리고 백미에 1.1-26.7%가 분포하는 것으로 나타났다. 카드뮴의 경우 지상부로 흡수된 양의 26.7-31.3%가 백미 또는 현미에 분포하였다.
There is domestic Soil Contamination Warning Standard (SCWS) as remediation standard concentration of contaminated soils. No risk should be observed at soil concentration less than SCWS. Therefore, SCWS was evaluated to confirm the risk assessment. Background Concentration of Soil (BGC) and target remediation concentration were also assessed. The results show that Excess Cancer Risk (ECR) of SCWS was the highest in the groundwater intake pathway (Adult: 6.27E-04, Child: 2.81E-04). Total Cancer Risk (TCR) was 7.76E-04 and 4.30E-04 for adult and child, exceeding reference value (10-6). Hazard Quotient (Non-Carcinogenic Risk, HQ) was the highest in the indoor air inhalation pathway (Adult: 3.64E+03, Child: 8.74E+02). Hazard Index (Total Non-Carcinogenic Risk, HI) exceeded reference value 1. ECR of the BGC was the highest in the groundwater intake pathway (Adult: 1.71E-04, Child: 7.67E-05). TCR was 2.12E-04 for adults and 1.17E-04 for children, exceeding the reference value (10-6). HQ was the highest in groundwater intake pathway (Adult: 4.10E-01, Child: 1.84E-01). HI was lower than reference value 1 (Adult: 4.78E-01, Child: 2.50E-01). The heavy metal affecting ECR was Arsenic (As). The remediation-concentration of As was 7.14 mg/kg which is higher than BGC (6.83 mg/kg). TCR of As should be less than reference value (10-6), but it was higher for all of SCWS, BGC and target remediation concentration. Therefore, it is suggested that risk assessment factors should be re-evaluated to fit domestic environmental settings and SCWS should be induced to satisfy the risk assessment.
Heavy metals emitted from urban development do not decompose in the soil and remain for long periods, continually impacting the environment. Since the mid-1990s, there has been increasing societal concern in South Korea regarding soil contamination, prompting various legislative revisions to reduce pollution. This study utilizes the Environmental Impact Assessment Support System (EIASS) to investigate projects in the metropolitan area that have exceeded the Ministry of Environment's soil contamination concern levels from 1989 to 2022 and to examine improvements in the environmental impact assessment (EIA) process. The results reveal that the average concentrations of nine contaminants-cadmium (Cd), copper (Cu), arsenic (As), mercury (Hg), lead (Pb), hexavalent chromium (Cr6+), zinc (Zn), nickel (Ni), and fluoride (F)-have all increased over the years. Among these, Zn had the highest relative proportion, with 37.5% of the 40 sites exceeding environmental concern levels. Investigation of 19 specific projects at these exceedance sites showed that only 7 had documented analyses of contamination causes and remediation plans, and just one had contracted additional remediation services, though results from these efforts were found to be lacking. Furthermore, since 2019, a significant proportion of these sites were involved in residential developments, likely due to government initiatives in new city development and extensive housing supply plans. This research emphasizes the importance of public disclosure of the processes and outcomes of remediation efforts on historically contaminated soils prior to project development. It discusses improvements to the EIA by reviewing current legislation and international examples. The findings of this study are expected to heighten public awareness about heavy metal contamination and enhance transparency in soil remediation efforts, contributing to sustainable environmental management and development.
폐금속 광산인 삼광광산 주변 비소로 오염된 농경지 토양 복원을 위하여 5 종류의 안정화를 이용한 토양안정화 배치실험과 대형칼럼실험을 통하여 안정화제에 의한 토양 내 비소(As) 안정화 효율을 규명하고자 하였다. 오염 토양으로부터 주 오염원인 비소 용출을 최소화하여 수계로의 오염을 막기 위해, 안정화제로 석회, 석회석, 인회석, 황토, RMB(red mud bauxite)를 입상(2 ~ 5 mm)과 분말상으로 구별하여 용출배치실험에 사용하였으며, 오염토양 내 안정화제의 비율은 0, 0.1, 0.5, 1, 2, 5, 10 wt%로 설정하여 실험하였다 오염토양과 수용액의 비율을 1:10 으로 혼합한 실험의 경우, 2, 5 wt% 입상 석회 첨가에 의해 비소 용출이 각각 86, 95% 감소하였고, 5와 10 wt% 석회석 첨가의 경우에는 비소의 용출이 각각 82, 95% 감소하였다. 배치실험 결과로부터 비소 용출 저감 효과가 뛰어난 입상석회와 pH 증가가 적었던 입상석회석을 안정화제로 연속칼럼실험(지름 15 cm, 높이 100 cm인 아크릴칼럼 사용)을 실시하였다. 칼럼실험을 위해 오염토양 대비 첨가한 안정화제의 질량비는 석회의 경우 1 wt%와 2 wt%, 석회석의 경우 2 wt%와 5 wt%, 석회 1 wt%와 석회석 2 wt%를 사용하였고, 마지막으로 안정화제를 첨가하지 않은 오염토양만을 이용한 칼럼(총 6개 칼럼)을 반복 실험하였다. 칼럼실험결과 1 wt%와 2 wt% 석회를 첨가한 경우와 5% 석회석을 첨가한 경우 오염토양으로부터 비소 용출은 97% 감소하였으며, 1 wt% 석회와 2 wt% 석회석을 혼합하여 첨가한 경우에서도 97% 감소하였다. 배치실험 및 칼럼실험 결과, 비소로 오염된 삼광광산주변 농경지 토양을 대상으로 석회 및 석회석을 이용한 안정화 공법의 비소 저감 효율이 매우 높은 것으로 나타났다. 석회를 안정화제로 이용한 경우, 비소 안정화에는 높은 효율을 나타내었으나 용출액의 pH가 10이상으로 높게 나타나 식물의 생장 및 높은 pH에 따른 비소의 재용출을 야기할 가능성이 있는 것으로 나타났다. 반면 석회석을 안정화제로 이용한 경우 용출액의 pH는 8이하로 토양에 영향을 미치지 않았고, 석회와 비슷한 비소 저감 효율을 나타내어, 농작물 재배를 고려하는 농경지의 경우 비소로 오염된 토양의 안정화에는 석회보다 석회석이 더 뛰어날 것으로 판단되었다.
중금속으로 오염된 폐금은광산 주변 논토양에 탄소원을 주입하였을 경우 토착미생물에 의한 중금속의 거동 변화를 실험적으로 확인하고, 미생물학적 황산염환원을 촉진하기 위하여 황산염을 주입하였을 경우의 지구화학적 변화를 관찰하였다. 혐기적 조건에서 오염 토양에 유산염과 포도당 둥의 탄소원을 공급하고 토착미생물을 접종한 후 약 100일 동안 반응시켰으며 반응 시작 후 60일이 경과하였을 때 황산염 250 mg/L를 인위적으로 주입하였다. 유산염을 공급하였을 때 실험 기간 중 pH는 7~8 내외를 유지하였으나 포도당을 공급한 경우에는 초기 24일까지 평균 4.8의 pH를 보이다 이후 7.6까지 증가하였다. 이러한 pH 차이는 포도당을 공급하였을 때 Fe와 대부분의 중금속이 유산염에 비하여 높은 함량으로 용출된 원인으로 판단된다. 실험 초기에 용출된 Fe는 미생물 접종 시료에서 시간에 따라 점진적으로 감소하였다. 용존 Zn, Pb, Ni, Cu의 경우 유산염을 공급하였을 때 미생물을 주입한 시료와 주입하지 않은 비교시료 간에 뚜렷한 함량 차이를 보이지 않았으나, 포도당을 공급하였을 때 약 20일 경과 시부터 Zn, Pb, Ni의 함량이 미생물접종 시료에서 급격하게 감소하였고 Cu는 비교시료보다 높은 용출량을 나타냈다. Cr과 As는 두 탄소원을 공급하였을 때 모두 미생물접종 시료와 비교시료에서 용출이 지속되었으나, 황산염을 주입하자 미생물 시료에서 용존 Cr은 급격히 감소하였고 As는 용출이 중단되었다. 황산염 주입 후 반응 용기에서 검은색 침전물이 형성되었다. 이를 X-선회절분석한 결과 미생물을 주입하였을 때 침전된 물질은 violarite($Fe^{+2}{Ni^{+3}}_2S_4$)로 추정되며 이는 철환원 및 미생물학적 황산염환원에 의하여 침전물이 형성될 때 중금속이 공침전한 것으로 여겨진다. 이상의 결과를 통해 볼 때 논토양에서 용출되기 쉬운 중금속이 미생물학적 황산염환원에 의해 고정화되는 효과를 기대할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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저작권법 제136조에 따라 5년 이하의 징역 또는 5천만 원 이하의 벌금에 처해질 수 있습니다.
제 14 조 (유료서비스)
① 당 사이트 및 협력기관이 정한 유료서비스(원문복사 등)는 별도로 정해진 바에 따르며, 변경사항은 시행 전에
당 사이트 홈페이지를 통하여 회원에게 공지합니다.
② 유료서비스를 이용하려는 회원은 정해진 요금체계에 따라 요금을 납부해야 합니다.
제 5 장 계약 해지 및 이용 제한
제 15 조 (계약 해지)
회원이 이용계약을 해지하고자 하는 때에는 [가입해지] 메뉴를 이용해 직접 해지해야 합니다.
제 16 조 (서비스 이용제한)
① 당 사이트는 회원이 서비스 이용내용에 있어서 본 약관 제 11조 내용을 위반하거나, 다음 각 호에 해당하는
경우 서비스 이용을 제한할 수 있습니다.
- 2년 이상 서비스를 이용한 적이 없는 경우
- 기타 정상적인 서비스 운영에 방해가 될 경우
② 상기 이용제한 규정에 따라 서비스를 이용하는 회원에게 서비스 이용에 대하여 별도 공지 없이 서비스 이용의
일시정지, 이용계약 해지 할 수 있습니다.
제 17 조 (전자우편주소 수집 금지)
회원은 전자우편주소 추출기 등을 이용하여 전자우편주소를 수집 또는 제3자에게 제공할 수 없습니다.
제 6 장 손해배상 및 기타사항
제 18 조 (손해배상)
당 사이트는 무료로 제공되는 서비스와 관련하여 회원에게 어떠한 손해가 발생하더라도 당 사이트가 고의 또는 과실로 인한 손해발생을 제외하고는 이에 대하여 책임을 부담하지 아니합니다.
제 19 조 (관할 법원)
서비스 이용으로 발생한 분쟁에 대해 소송이 제기되는 경우 민사 소송법상의 관할 법원에 제기합니다.
[부 칙]
1. (시행일) 이 약관은 2016년 9월 5일부터 적용되며, 종전 약관은 본 약관으로 대체되며, 개정된 약관의 적용일 이전 가입자도 개정된 약관의 적용을 받습니다.