이 연구에서는 비소의 종분리 분석을 위하여 수소화물발생-ICP-AES를 이용하여 무기비소의 As(III)와 As(V)의 신호세기에 대한 citric acid와 HCl 농도의 영향을 조사하였다. 1.5% $NaBH_4$의 농도에서 HCl 농도 1.0 mol/L, citric acid의 농도 2.0%를 사용하였을 때 As(III)만을 선택 분리할 수 있었고, 정도관리 절차에 따라 분석방법을 수행했을 때 방법 검출한계는 0.003 mg/kg, 정량한계는 0.01 mg/kg으로 산출되었으며, 시료의 매질간섭을 확인하기 위한 매질첨가시료 분석과 정도관리시료 분석의 회수율은 80%~110%, 표준편차는 6.2%로 정밀도와 정확도에서도 만족할 만한 수준을 나타내었다. 이에 따라 정도관리시료로 분석한 결과값과 반복성에 의한 측정불확도를 산출하여 인증표준물질의 인증값과 불확도를 비교 통계 처리함으로써 분석방법에 대한 유의성이 없음을 확인하였다. 또한 이 연구에서 제안된 분석방법에 따라 죽염 중에 존재하는 총 무기비소 분석과 비소 종분리 분석을 실시한 결과 총 무기비소의 함량은 0.05 mg/kg에서 0.21 mg/kg 정도로 나타났으며, 분석방법에 따른 여러 불확도 요인들의 표준불확도를 산출하여 죽염 중에 존재하는 As의 불확도를 구한 결과, As의 함량이 0.14 mg/kg에 대하여 확장불확도가 0.03 mg/kg(95% 신뢰수준, $k$=1.96)으로 최종 결과값의 21%를 나타내었다. 위의 결과로 보아 대부분 As(V)의 형태로 존재하며 일부 시료에 대해 As(III)의 함량이 각각 0.02 mg/kg으로 총 무기비소함량의 14.3%와 9.5%를 차지하는 것으로 나타났다.
국내 유통되고 있는 농산물에 대한 비소 함량을 확인하여 국민의 식품별 섭취량을 고려한 비소 위해성을 평가하였다. 총 비소 함량은 microwave장치를 이용해 전처리한 후 ICP/MS로 측정하였으며, 농산물 중 유기 (AsC, AsB, MMA, DMA) 및 무기비소 (As(III), As(V)) 함량을 측정하기 위해 50% 메탄올을 이용한 액액추출법과 이온교환크로마토그래피를 활용한 HPLC-ICP/MS법을 사용하였다. 비소 함량 실태조사를 위해 국내 유통 중인 농산물 20개 품목, 329건을 수거하였으며, 농산물 중 총 비소 함량은 0.001~0.718 mg/kg인 반면 무기 및 유기비소 함량은 모든 시료에서 검출한계 이하이었다. 노출 및 위해평가를 위해 농산물별 섭취를 통한 비소 노출량을 산출한 후, JECFA에서 설정한 PTWI값 대비 위해도를 평가하였으며 비소의 PTWI 는 무기비소로써 15 ${\mu}g$/kg b.w./week이다. 쌀을 제외한 농산물 섭취를 통한 총 비소 및 무기비소의 중간노출량은 0.0002~0.012, 0.0001~0.001 ${\mu}g$/kg b.w./day 이었으며, 이는 PTWI 대비 0.01~0.5%, 0.002~0.1%에 해당 하였다. 쌀을 통한 총 비소 및 무기비소 중간노출량은 0.603, 0.041 ${\mu}g$/kg b.w./day이었으며, 각각 PTWI 대비 28.1%, 1.9%에 해당하였다. 따라서, 국내 유통되는 농산물 섭취를 통한 비소의 노출량은 JECFA의 안전권고치보다 낮았으며, 우리나라 국민은 농산물에 존재하는 비소의 위해성으로부터 안전한 것으로 사료된다.
본 연구에서는, 전기방사법을 이용하여 산화철-산화그래핀($Fe_3O_4/GO$, metallic graphene oxide; MGO)이 도입된 PVdF/MGO 복합나노섬유(PMG)를 제조하였으며, 이를 활용하여 비소제거에 대한 특성 평가를 진행하였다. MGO의 경우 In-situ-wet chemical 방법으로 제조하였으며, FT-IR, XRD분석을 진행하여, 형태와 구조를 확인하였다. 나노섬유 분리막의 기계적 강도 개선을 위하여 열처리과정을 진행하였으며, 제조된 분리막의 우수한 기계적 강도 개선 효과를 확인할 수 있었다. 그러나, PMG 막의 경우, 도입된 MGO의 함량이 증가할수록 기계적 강도가 감소되는 경향성을 보여주었으며, 기공크기 분석결과로부터, $0.3{\sim}0.45{\mu}m$의 기공크기를 가진 다공성 분리막이 제조되었음을 확인할 수 있었다. 수처리용 분리막으로의 활용 가능성 조사를 위해, 수투과도 분석을 실시하였다. 특히, PMG2.0 샘플의 경우 0.3 bar 조건에서, PVdF 나노섬유막($91kg/m^2h$)에 비해 약 70% 향상된 결과값($153kg/m^2h$)을 나타내었다. 또한, 비소 흡착실험 결과로부터, PMG 막의 경우, 비소3가와 5가에 최대 81%, 68%의 높은 제거율을 보여주었으며, 흡착등온선 분석으로부터, 제조된 PMG 막의 경우 비소3가, 5가 모두 Freundlich 흡착거동을 따른다는 것을 확인하였다. 위 모든 결과로부터, PVdF/MGO 복합 나노섬유 분리막은 비소제거 및 수처리용 분리막으로 충분히 활용할 수 있을 것으로 판단된다.
Novel silane grafted bentonite was obtained using the natural bentonite as precursor material. The material which is termed as nanocomposite was characterized by the Fourier Transform Infra-red (FT-IR) and X-ray diffraction (XRD) methods. The surface imaging and elemental mapping was performed using Scanning Electron Microscopic (SEM/EDX) technique. The electroanalytical studies were performed using the nanocomposite electrode. The electroactive surface area of nanocomposite electrode was significantly increased than the pristine bentonite or bare carbon paste based working electrode. The impedance spectroscopic studies were conducted to simulate the equivalent circuit and Nyquist plots were drawn for the carbon paste electrode and nanocomposite electrodes. A single step oxidation/reduction process occurred for As(III) having ΔE value 0.36 V at pH 2.0. The anodic stripping voltammetry was performed for concentration dependence studies of As(III) (0.5 to 20.0 ㎍/L) and reasonably a good linear relationship was obtained. The detection limit of the As(III) detection was calculated as 0.00360±0.00002 ㎍/L having with observed relative standard deviations (RSD) less than 4%. The presence of several cations and anions has not affected the detection of As(III) however, the presence of Cu(II) and Mn(II) affected the detection of As(III). The selectivity of As(III) was achieved using the Tlawng river water sample spiked with As(III).
본 연구에서는 4종류의 상이한 생물 검정법(유전자 재조합 균주 RB1436 발광 활성, 4종 씨앗 발아, Bacillus lichemiformis의 ${\alpha}$-glucosidase 효소 활성, Salmonella typhimurium이용한 Ames test)을 이용하여 비소 화합물의 독성을 평가하였다. 검정법에 따라 상이한 민감도를 보였지만, 전체적으로 As(III)가 As(V)보다 높은 독성을 나타내었다. 씨앗 4종의 발아에 대한 민감도는 씨앗에 따라 상이하게 조사되었다. 상추(Lactucus)와 알타리무(Raphanus) 씨앗종이 대체적으로 높은 민감도를 보였으며 검정법에 적절한 씨앗종으로 조사되었다. 유전자 변이 검정법에서는 As(III)에 대해서는 1 mg/L 농도에서 TA 98 균주는 높은 복귀돌연변이 현상(MR = 5.1)이 조사되어, 높은 발암 가능성을 나타내었다. 비소화합물에 대해서 방법별 민감도는 일반적으로 효소 이외에는 높은 민감도를 나타내었다. 다양한 급성 독성 생물 검정법에 대한 통합 자료는 향후 오염원에 대한 독성 생물 평가에 유용하게 사용할 수 있을 것이다.
3-5족 화합물 반도체를 이용한 집광형 삼중 접합 태양전지는 35% 이상의 광변환 효율로 주목을 받고 있다. 일반적으로 삼중 접합 태양전지는 넓은 영역대의 파장을 흡수하기 위해 밴드갭이 다른 InGaP, GaAs, Ge이 사용된다. 그 중 하부셀은 기계적 강도가 높고 장파장을 흡수할 수 있는 Ge이 사용되는데, p-type Ge 기판위에 III-V 결정막 성장 시 5족 원소가 확산되어 pn접합을 형성하게 된다. 이러한 구조를 가진 Ge 하부셀이 효율적으로 홀-전자 쌍을 형성하기 위해서는 두꺼운 베이스와 얇은 에미터 접합이 필요하다. InGaP의 phosphorus는 낮은 확산계수로 인해 GaAs의 arsenic에 비해 얇은 접합이 형성 가능하며, Ge표면 에칭효과가 더 적다는 장점이 있다. 이를 고려해 우리 연구그룹에서는 metalorganic chemical vapor depostion(MOCVD)을 이용하여 Ge기판위에 성장한 InGaP layer의 특성을 관찰해 보았다. <111>로 $6^{\circ}$ 기울어진 p-type Ge(100) 기판위에 MOCVD를 통해 InGaP layer를 형성하였고, 성장된 layer를 atomic force microscope(AFM)와 high-resolution x-ray diffraction(HRXRD)을 이용하여 표면형상, 조성, 응력상태 등을 각각 관찰하였다. 또한 phosphorus 확산에 의해 형성되는 도핑농도는 electrochemical capacitance-voltage(ECV)을 이용하여 관찰하였다. 성장된 Ge기판위의 InGaP layer의 경우 특징적으로 높이 50 nm, 밑변 길이 $1\;{\mu}m$의 경사진 표면을 관찰할 수 있었으며, 이러한 구조는 TMIn과 TMGa의 비율이 증가 할수록 감소하였다. 따라서 이러한 경사진 형태의 구조는 격자 불일치 때문인 것으로 판단된다. 추가적으로 V/III ratio의 최적화를 통해 1.3 nm의 표면 거칠기를 갖는 InGaP layer를 얻을 수 있었다. ECV를 통해 Ge 하부셀의 pn접합 형성을 관찰한 결과 약 160 nm에서 접합이 형성되는 것을 관찰할 수 있었다. 또한, 같은 성장 조건의 샘플을 1000 초 열처리 후에 접합깊이의 변화를 관찰한 결과 180 nm에서 접합이 관찰되었지만, GaAs의 arsenic에 의한 pn접합은 열처리 후에 그 깊이가 170 nm에서 300 nm로 증가 하였다. 따라서 삼중접합 태양전지의 제작 공정을 고려할 경우 phosphorus에 의한 접합 형성이 Ge 하부셀의 동작 특성에 유리할 것으로 판단된다.
본 연구는 국내 폐금은광산 지역에서의 광산활동의 의한 (1)계의 물시료 및 퇴적물 내의 As의 오염 수준, (2)오염된 자연수 중에 존재하는 As의 화학종의 조사, (3)수계내 As의 건/우기에 따른 계절적 변화, (4)연속추출분석법을 이용한 퇴적물내의 As의 화학적 형태연구를 목적으로 한다. 본 연구를 위하여 국ㆍ내 6개의 폐금은광산 지역에 대하여 갱내수, 하천수 및 지하수 등의 자연수와 하강퇴적물을 채취하였다. 동일광산 갱내수의 As의 함량이 524${\mu}m$/L로 국내 광산폐수내 기준치(500 ${\mu}m$/L)를 초과하였으며, 하천수 역시 동일(63.7∼l17.6${\mu}m$/L) 구봉(56.1∼62.9${\mu}m$/L) 광산지역에서 부화되어 있었다. 연구지역내에서 음용수로 사용하고 있는 지하수내 비소의 함량은 동일, 옥동과 구봉광산에서 각각 11.3∼63.5${\mu}m$/L, 0.2∼68.9 ${\mu}m$/L과 2.0∼101.0${\mu}m$/L으로 일부 시료에서 국내 먹는 샘물 기준치(50${\mu}m$/L)를 초과하였다. 대부분의 수계에서 arsenate(As(V), $H_2AsO_4^-$)가 arsenite[As(III), $H_3AsO_3$]에 비해 우세한 존재형태이나 총As함량에 대한 arsenite(III)의 함량 비가 옥동광산지역의 하천수 시료에서 최고 95%까지 존재하고 있었으며 옥동과 동정광산 지역의 지하수에서는 70∼82%를 나타내었다. 수계내의 A저 계절적 변화의 관찰 결과, 동일광산지역의 수계에서 우기(9월 채취시료)에 비해 건기(4월 채취시료)에 상대적으로 부화된 양상을 명확히 보였다. 퇴적물에 대한 연속추출분석결과 As는 동정과 구봉광산의 시료에서 주로 비결정질 철수산화물과 공침전한 형태로 존재하고 있었으며(35.9∼40.5%) 이는 환원환경 하에서의 As의 재 용출에 의한 오염의 진행을 야기할 수 있다. 그러나, 동일 및 옥동 광산지역의 하강퇴적물은 주로 황화물 형태로 존재했다 (55.2∼83.4%).
Arsenic (As) is a well-known human carcinogen and its dietary exposure has been found to be the major route of entry into general population. This study was performed to assess the body levels of As and their associated factors in Korean adults by analyzing total As in urine. Urine and blood samples were collected from 580 adults aged 20 years and older, who had not been exposed to As occupationally. Demographic information was collected with the help of a standard questionnaire, including age, smoking, alcohol intake, job profiles, and diet consumed in the last 24 hrs of the study. Total As, sum of As(III), As(V), monomethylarsonic acid (MMA), dimethylarsinic acid (DMA), in urine was determined using atomic absorption spectrometer involving hydride generation method. The geometric mean concentration of total As in urine was $7.10{\mu}g/L$. Urine As was significantly higher in men ($7.63{\mu}g/L$) than in women ($6.75{\mu}g/L$). Age, smoking, alcohol consumption, and job profiles of study subjects did not significantly affect the concentration of As in urine. No significant relationship was observed between body mass index (BMI), Fe, and total cholesterol in serum and urinary As. Urine As level was positively correlated with seaweeds, fishes & shellfishes, and grain intake. A negative correlation between urinary As level and HDL-cholesterol in serum and meat intake was observed. Overall, these results suggest that urinary As concentration could be affected by seafood consumption. Therefore, people who frequently consume seafood and grain need to be monitored for chronic dietary As exposure.
한국지구물리탐사학회 2003년도 Proceedings of the international symposium on the fusion technology
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pp.522-525
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2003
Mine waters, surface waters and groundwaters were sampled around seven Au-Ag mine areas (Dongil, Okdong, Dongjung, Songcheon, Ssangjeon, Dogok and Gubong Au-Ag mines). The main contamination sources of As in these abandoned Au-Ag mines can be suggested as mine tailings and waste rocks including the sulfide gangue minerals (arsenopyrite). The relatively high concentration of As in mine waters was shown in the Dongil (524 ${\mu}g/L$) and the Dogok (56 ${\mu}g/L$) mine areas. Arsenic concentrations in stream waters from the Dongil ($0.9\~118{\mu}g/L$), the Songchon ($0.8\~63{\mu}g/L$), the Ssangjeon ($1.6\~109{\mu}g/L$) and the Gubong ($3.6\~63{\mu}g/L$) mine areas exceeded the permissible level for stream water in Korea. Groundwaters collected from the Dongil ($0.9\~64{\mu}g/L$ ), the Okdong ($0.2\~69{\mu}g/L$) and the Gubong ($0.5\~101{\mu}g/L$) mine areas contained high As concentration to cause the arsenicosis in these areas. In As speciation, the concentration ratios of As(III) to As(total) present up to $75\%$ and $100\%$ in stream waters from the Okdong and the Songcheon mines, and $70\%$ in groundwaters from the Okdong and the Dongjung mines. Arsenic concentration decreases downstream from the tailing dump correlatively with pH and Fe concentration. Highly elevated As concentrations are found in the dry season (such as April and March) than in the wet season (September) due to the dilution effect by heavy rain during summer in stream waters from the Dongil and the Songcheon mine areas.
Zoungrana, Ali;Zengin, Ismail H.;Elcik, Harun;Yesilirmak, Dilara;Karadag, Dogan;Cakmakci, Mehmet
Membrane and Water Treatment
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제7권3호
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pp.241-255
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2016
In this study, the treatability of arsenic (As) contaminated water by direct contact membrane distillation (DCMD) at different delta temperatures (${\Delta}T$) 30, 40 and $50^{\circ}C$ has been investigated. Two different pore sizes ($0.22{\mu}m$ and $0.45{\mu}m$) of hydrophobic membranes made of polyvinylidene fluoride (PVDF) were used. The membrane pore sizes, the operating temperatures, the feed solution As concentration and conductivity have been varied during the experimental tests to follow the removal efficiency and flux behavior. Both membranes tested had high removal efficiency of arsenite (As (III)) and arsenate (As (V)) and all permeates presented As concentration far lower than recommended $10{\mu}g/L$ of world health organization (WHO). As concentration was below detection limit in many permeates. Conductivity reduction efficiency was over 99% and the transmembrane flux (TMF) reached $19L/m^2.h$ at delta temperature (${\Delta}T$) of $50^{\circ}C$ with PVDF $0.45{\mu}m$ membrane. The experimental results also indicated that $0.45{\mu}m$ pore sizes PVDF membranes presented higher flux than $0.22{\mu}m$ pore sizes membranes. Regardless of all operating conditions, highest fluxes were observed at highest ${\Delta}T$ ($50^{\circ}C$).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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