본 연구에서는 가시광촉매의 특성을 나타낼 수 있는 촉매를 제조하여 촉매를 특성화 하였으며, toluene, xylene, MEK (methyl ethyl ketone), ammonia를 반응물로 하여 기존의 UV-광촉매와 분해능을 비교 실험하였다. UV-광촉매는 파장범위가 280~360 nm 근처에서 광촉매가 활성화된다. 그러나 가시광촉매는 가시광영역인 400~750 nm의 파장영역에서도 광촉매가 활성화 된다. 이것을 UV-Vis 흡수도로 파악하였다. 그리고 가시광촉매의 성능을 향상시키기 위하여 여러 가지 재료로 도핑하는데, 여기서는 망간에 Pt를 부가하여 성능향상을 꾀하였다. Pt를 첨가한 가시광 촉매의 경우 성능이 향상되었음을 알 수 있었다. 그리고 바인더로 MTMS (methyl tri methoxy silane)를 사용하였으며 바인더양에 따른 접촉각을 측정하였다. MTMS 함량이 증가할수록 접촉각이 커졌다. 따라서 친수성이 줄어든 것으로 나타났다. 그리고 Mn-$TiO_2$ 촉매의 항균성이 매우 우수한 것으로 나타났다.
수소는 화석연료를 대체할 수 있는 COx-free 에너지원으로 사용량은 지속적으로 증가할 것이다. 수소는 단위 질량당 에너지 함량이 높으나, 낮은 저장 밀도와 장기 저장의 어려움으로 저장 및 운송에 한계가 존재한다. 반면, 암모니아는 단위 부피당 저장용량이 크고, 비교적 액화가 용이하여 대용량 수소를 저장 및 운송할 수 있는 수소 운반체로 주목받고 있다. 암모니아 분해를 통한 수소 생산 반응은 흡열반응으로 공정의 효율성 및 경제성을 위해 저온 활성이 우수한 촉매 개발이 요구된다. 본 연구에서는 활성금속 Ni의 고분산 담지를 위해 넓은 비표면적의 제올라이트를 지지체로 사용하였으며, 제올라이트 종류(5A, NaY, ZSM5)에 따른 특성(기공구조, 양이온, Si/Al-비)이 촉매 활성 및 반응 특성에 미치는 영향을 확인하였다. 5A 제올라이트는 표면, 기공, 구조체 내에 Ni 을 고분산 담지를 가능하게 하였으며, 낮은 Si/Al-비로 인한 풍부한 산점은 암모니아 흡착을 증가시켰다. 또한, 지지체에 포함된 Na과 Ca 양이온으로 인한 중간-염기점은 질소 탈착속도를 향상시켰다. 따라서, 15wt%Ni/5A 촉매는 강한 금속-지지체 상호작용과 중간-염기점을 통한 질소 탈착 속도 향상으로 가장 우수한 암모니아 전환율과 높은 수소 생성율 23.5 mmol/gcat·min (30,000 mL/gcat·h, 600 ℃)을 보였다.
최근 선진국들은 수소경제 및 탄소중립 사회로의 전환을 위해 수소에너지의 수요가 급격히 증가하고 있으며, 이산화탄소(CO2)를 배출이 없는 친환경적인 수소(H2) 생산 기술에 대한 관심이 높아지고 있다. 본 연구에서는 암모니아(NH3) 분해 수소 제조를 위해 루테늄 알루미나(Ru/Al2O3) 분말 촉매와 함께 알루미나 졸(alumina sol)의 무기바인더(inorganic binder)와 메틸 셀룰로오스(methyl cellulose)의 유기바인더(organic binder)를 사용하여 딥 코팅(dip coating) 방법으로 루테늄 알루미나 메탈 모노리스 코팅 촉매를 제조하였다. 딥 코팅을 위한 촉매 슬러리의 최적 비율로 촉매와 무기바인더의 중량 비율을 1:1로 고정하여 유기바인더 0.1일 때 1회 딥 코팅 시 촉매 코팅양은 61.6 g L-1이다. 이때 메탈모노리스 표면에 코팅된 촉매 층의 균일한 두께 (약 42 ㎛)와 결정상을 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope, SEM)과 X-ray 회절분석(X ray diffraction, XRD)을 통해 확인하였다. 또한, 암모니아 분해 수소 제조의 최적 공정조건을 찾고자 반응표면분석법(Response Surface Method, RSM)을 이용하여 반응온도와 공간속도의 독립변수에 따른 암모니아 전환율에 대한 수치 최적화 회귀식 모델을 계산하였다. 이러한 결과로부터 암모니아 분해 수소생산을 위한 상업적 규모의 공정운전 기본설계 자료로 활용이 가능하다.
The purpose of this study was to evaluate the potential of a gamma ray irradiation to decompose hexahydro-1,3,5-trinitro-1,3,5-triazine (RDX) in an aqueous solution. The decomposition reaction of RDX by gamma ray irradiation was a first-order kinetic over the applied initial concentrations (10-40mg/L). The dose constant was strongly dependent on the initial concentration of the RDX. The removal of RDX was more efficient at pH below 3 and at pH above 11 than at neutral pH (pH 5-9). The required irradiation dose to remove 99% of the RDX (40mg/L) was 4, 8 and 1 kGy, at pH 2, 7 and 13, respectively. The dose constant was increased by two folds and over twelve folds at pH 2 and 13, respectively, when compared with that at pH 7. When an irradiation dose of 20 kGy was applied, the removal efficiencies of TOC were 80, 57 and 91% at pH 2, 7 and 13, respectively. Ammonia and nitrate were detected as the main nitrogen byproducts of RDX and formic acid was detected as an organic byproduct. The results showed that a gamma ray irradiation was an attractive method for the decomposition of RDX in an aqueous solution and it was found that a strong alkaline pH over 12 should be applied to the decomposition reaction of RDX.
본 연구에서는 복막 투석 시스템에 있어서, 요소를 가수분해 후 발생하는 암모니아를 제거하기 위하여, 방사선 그라프트 중합법에 의해 다공성 중공사막에 술폰산기($SO_3H$)를 도입시킨 양이온 교환막(이때 얻어진 막을 SS막이라 함)을 합성하였다. 여기에 금속이온(Cu, Ni, Zn)을 이용하여 그라프트 체인을 가교시킨 이온가교형 양이온 교환막(이때 얻어진 막을 SS-M막이라 함)을 합성하여, SS막과 SS-M막의 투과 유속과 암모니아의 흡착에 대하여 고찰하였다. 술폰산기 밀도에 따라 순수투과 유속은 술폰산기 밀도가 높아짐에 따라 투과 유속이 급격히 감소하였으나, 금속 이온이 도입됨에 따라, 투과 유속이 빨라진다는 것을 알 수 있었다. SS막의 경우 암모니아 흡착은 이온교환기 용량에 따라 1 : 1로 흡착되었고, SS-M막 보다 높은 흡착량을 나타났다. 또한, SS막, SS-M막 모두 pH 9에서 가장 높은 흡착량을 나타냈다.
이리듐 촉매의 국산화 개발과정에서 고온/고압으로 인한 촉매파손, 유실, 소결현상 등이 관찰되었고, 이렇게 손상된 촉매대로 인하여 추력기의 성능이 저하된다고 보고되었다. 이에 본 논문의 연구에서는 촉매대를 1차원 다공질성 매질로 가정, 모델링하여 수치해석코드를 개발하였다. 개발된 수치해석코드는 실험데이터와 비교하여 검증하였으며, 촉매유실에 의해 변하게 되는 촉매대의 공극률을 변화시켜 다양한 경우의 촉매유실을 가정하여 해석을 수행하였다. 이를 통하여 촉매유실이 하이드라진과 암모니아의 분해반응에 끼치는 영향을 연구하였다.
Nano magnetite particles have been prepared by two step reaction consisting of urea hydrolysis and ammonia addition at certain ranges of pH. Three different concentrations of aqueous solution of ferric ($Fe^{3+}$) and ferrous ($Fe^{2+}$) chloride (0.3 M-0.6 M, and 0.9 M) were mixed with 4 M urea solution and heated to induce the urea hydrolysis. Upon reaching at a certain pre-determined pH (around 4.7), 1 M ammonia solution were poured into the heated reaction vessels. In order to understand the relationship between the concentration of the starting solution and the final size of magnetite, in-situ pH measurements and quenching experiments were simultaneous conducted. The changes in the concentration of starting solution resulted in the difference of the threshold time for pH uprise, from I hour to 3 hours, during which the akaganeite (${\beta}$-FeOOH) particles nucleated and grew. Through the quenching experiment, it was confirmed that controlling the size of ${\beta}$-FeOOH and the attaining a proper driving force for the reaction of ${\beta}$-FeOOH and $Fe^{2+}$ ion to give $Fe_3O_4$ are important process variables for the synthesis of uniform magnetite nanoparticles.
To enhance the photodecomposition of concentrated ammonia into N2, Pt/V-TiO2 photocatalysts were prepared using solvothermal and impregnation methods. Nanometer-sized particles of 0.1, 0.5 and 1.0 mol% V-TiO2 were prepared solvothermally, and then impregnated with 1.0 wt% Pt. The X-ray diffraction (XRD) peaks assigned to V2O5 at 30.20 (010) and Pt metal at 39.80 (111) and 46.20 (200) were seen in the 1.0 wt% Pt/ 10.0 mol% V-TiO2. The particle size increased in the order: pure TiO2, V-TiO2 and Pt/V-TiO2 after thermal treatment at 500 °C, while their surface areas were in the reverse order. On X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), the bands assigned to the Ti2p3/2 and Ti2p1/2 of Ti4+-O were seen in all the photocatalysts, and the binding energies increased in the order: TiO2 < Pt/V-TiO2 < V-TiO2. The XPS bands assigned to the V2p3/2 (517.85, 519.35, and 520.55 eV) and V2p1/2 (524.90 eV) in the V3+, V4+ and V5+ oxides appeared over V-TiO2, respectively, while the band shifted to a lower binding energy with Pt impregnation. The Pt components of Pt/ V-TiO2 were identified at 71.60, 73.80, 75.00 and 76.90 eV, which were assigned to metallic Pt 4f7/2, PtO 4f7/2, PtO2 4f7/2, and PtO 4f5/2, respectively. The UV-visible absorption band shifted closer towards the visible region of the spectrum in V-TiO2 than in pure TiO2 and; surprisingly, the Pt/V-TiO2 absorbed at all wavelengths from 200 to 800 nm. The addition of vanadium generated a new acid site in the framework of TiO2, and the medium acidic site increased with Pt impregnation. The NH3 decomposition increased with the amount of vanadium compared to pure TiO2, and was enhanced with Pt impregnation. NH3 decomposition of 100% was attained over 1.0 wt% Pt/1.0 mol% V-TiO2 after 80 min under illumination with 365 nm light, although about 10% of the ammonia was converted into undesirable NO2 and NO. Various intermediates, such as NO2, -NH2, -NH and NO, were also identified in the Fourier transform infrared (FT-IR) spectra. From the gas chromatography (GC), FT-IR and GC/mass spectroscopy (GC/MS) analyses, partially oxidized NO and NO2 were found to predominate over V-TiO2 and pure TiO2, respectively, while both molecules were reduced over Pt/V-TiO2.
참나무의 전처리에 과산화수소가 미치는 영향을 조사하였다. 반응온도는 $170^{\circ}C$이고 전처리에 사용된 반응용액은 암모니아, 황산 그리고 순수 물이었다.10% 암모니아용액을 사용한 경우 산을 사용하는 경우에 비해 리그닌 제거율은 55%로 상당히 높았지만 헤미셀룰로오스 회수율은 26%로 상당히 낮았다. 그래서 헤미셀룰로오스 회수율을 높이기 위해 암모니아 용액에 산화제인 과산화수소를 첨가하여 반응시켰는데 과산화수소 첨가량의 증가에 따라 리그닌 제거율과 헤미셀룰로오스 회수율의 증가는 크지 않았다. 그리고 과산화수소 첨가량의 증가에 따라 액상으로 용해된 당의 분해가 증가하여 전체 헤미셀룰로오스와 셀룰로오스의 물질수지에 문제가 있었다. 반응기에 주입된 과산화수소는 주로 반응기의 전반부에 충진된 기질과 반응하는 것으로 나타났다. 헤미셀룰로오스 회수율을 높이기 위해서는 알카리용액보다 산성용액에서 기질을 전처리하는 것이 필요하였고 산보다는 물을 사용하였을 때 과산화수소의 효과가 더 컸다.
This study was carried out for 30 days in aeration type and agitation type reactor to characterize organic matter decomposition and ammonia volatilization during the liquid composting of pig slurry, and organic matter and nitrogen removal rate through mass balance analysis was analyzed. In the aeration type reactor, the pH increased from 7.0 to 9.13, and TS 34.5%, VS 33.4%, $BOD_5$ 71.2%, $COD_{Cr}$ 62.3% and TOC 83.2% were removed. In addition, 44.6% of TN and 65.0% of ${NH_4}^+-N$ were removed. In the agitation type reactor, the pH increased from 7.0 to 8.10, and the removal rates of TS 0.9%, VS 0.5%, $COD_{Cr}$ 27.5%, $BOD_5$ 28.9% and TOC 41.3% were obtained. And TN and ${NH_4}^+-N$ showed removal rate of 25.3% and 29.2%, respectively. The first order kinetics constant related to $BOD_5$ degradation was $-0.039day^{-1}$ for aerobic liquid composting and $-0.013day^{-1}$ for agitated reactor. Nitrogen loss in aerobic liquid composting was about 2.3 times higher than that of agitated reactor, whereas FAN/TAN in aerobic liquid composting was about 7.9 times higher than that of agitation type reactor. Therefore, despite the low FAN/TAN in the agitation type reactor, the nitrogen loss rate was relatively high.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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