We study and describe-from the point of view of the interactions of the adsorbed particles-three types of the adsorption isotherms, namely, Langmuir type adsorption isotherms, phase transition type adsorption isotherms, and adsorption limited type adsorption isotherms, which are observed by experiments. By introducing and using a one dimensional statistical occupancy model, we derived analytical adsorption isotherms for the no force, the attractive force, and the repulsive force exerted on the other adsorbed particles. Our derived adsorption isotherms qualitatively pretty well agree with the experimental results of the adsorption isotherms. To specify each adsorption type, Langmuir type adsorption is a phenomenon that occurs with no forces between the adsorbed particles, phase transition type adsorption is a phenomenon that occurs with the strong attractive forces between the adsorbed particles, and adsorption limited type adsorption is a phenomenon that occurs with the repulsive forces between the adsorbed particles. The theoretical analysis-only using fundamental thermodynamics and occupancy statistics though-qualitatively quite well explains the experimental results.
The constant correlation factors between the Temkin and the Langmuir or the Frumkin adsorption isotherms of over-potentially deposited hydrogen (OPD H) for the cathodic H2 evolution reaction (HER) at poly-Pt and Re/0.5M $H_2SO_4$ and poly-Ni/0.05 M KOH aqueous electrolyte interfaces have been experimentally and consistently found using the phase-shift method. At intermediate values of the fractional surface coverage $(\theta),\;i.e.,\;02<{\theta}<0.8$, the Langmuir and Temkin adsorption isotherms of OPD H for the cathodic HER are correlated to each other even though the adsorption conditions or processes are different from each other. At the same range of $\theta$, correspondingly, the Frumkin and Temkin adsorption isotherms of OPD H for the cathodic HER are correlated to each other. The equilibrium constants $(K_o)$ for the Temkin adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\; E)$ are consistently ca. 10 times greater than those (K, Ko) for the corresponding Langmuir or Frumkin adsorption isotherms ($({\theta}\;vs.\; E)$. The interaction parameters (g) for the Temkin adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\; E)$ are consistently ra. 4.6 greater than those (g) for the corresponding Langmuir or Frumkin adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\; E)$. These numbers (10 times and 4.6) can be taken as constant correlation factors between the corresponding adsolftion isotherms (Temkin, Langmuir, Frumkin) at the interfaces. The Temkin adsorption isotherm corresponding to the Langmuir or the Frumkin adsorption isotherm, and vice versa, can be effectively verified or confirmed using the constant correlation factors. Both the phase-shift methodand constant correlation factors are useful and effective for determining or confirming the suitable adsorption isotherms (Temkin, Langmuir, Frumkin) of intermediates for sequential reactions in electrochemical systems.
We report that the novel covalent organic frameworks (COFs) are capable of reversibly providing an extremely high uptake capacity of carbon dioxide and hydrogen at room temperature. These COFs are designed based on the multiscale simulations approach via the combination of ab initio calculations and force-field calculations. For this goal, we explore the adsorption sites of carbon dioxide and hydrogen on COFs, their porosity, as well as carbon dioxide adsorption isotherms. We identify the binding sites and energies of $CO_2$ on COFs using ab initio calculations and obtain the carbon dioxide adsorption isotherms using grand canonical ensemble Monte Carlo calculations. Moreover, the calculated adsorption isotherms are compared with the experimental values in order to build the reference model in describing the interactions between the $CO_2/H_2$ and the COFs and in predicting the $CO_2$ and $H_2$ adsorption isotherms of COFs. Finally, we design three new COFs, 2D COF-05, 3D COF-05 (ctn), and 3D COF-05 (bor), for the high capacity $CO_2/H_2$ and $H_2$ storage.
This review article described the electrochemical Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms of over-potentially deposited hydrogen (OPD H) and deuterium (OPD D) for the cathodic $H_2$ and $D_2$ evolution reactions (HER, DER) at Pt, Ir, Pt-Ir alloy, Pd, Au, and Re/normal ($H_2O$) and heavy water ($D_2O$) solution interfaces. The Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms of intermediates (OPD H, OPD D, etc.) for sequential reactions (HER, DER, etc.) at electrode/solution interfaces are determined using the phase-shift method and correlation constants, which have been suggested and developed by Chun et al. The basic procedure of the phase-shift method, the Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms of OPD H and OPD D and related electrode kinetic and thermodynamic parameters, i.e., the fractional surface coverage ($0{\leq}{\theta}{\leq}1$) vs. potential (E) behavior (${\theta}$ vs. E), equilibrium constant (K), interaction parameter (g), standard Gibbs energy (${\Delta}G_{\theta}{^{\circ}}$) of adsorption, and rate (r) of change of ${\Delta}G_{\theta}{^{\circ}}$ with ${\theta}$ ($0{\leq}{\theta}{\leq}1$), at the interfaces are briefly interpreted and summarized. The phase-shift method and correlation constants are useful and effective techniques to determine the Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms and related electrode kinetic and thermodynamic parameters (${\theta}$ vs. E, K, g, ${\Delta}G_{\theta}{^{\circ}}$, r) at electrode/solution interfaces.
In this study, to obtain the basic data for the optimum moisture control system, moisture adsorption characteristics, adsorption isotherms models for water and surface physical characteristics of burley and flue-cured tobacco were investigated. By the hypothesis' the phenomenon of moisture adsorption of tobacco is the same as the first order reaction, the wetting constant (k) and equilibrium moisture content were obtained. And activation energy, frequency factors were also calculated by applying its data to Arrhenius equation. The Kamei's empirical formula of moisture adsorption isotherms showed the best agreement with the experimental data and its correlation coefficient (r) was 0.997. It can be seen that specific surface area of burley is 157 m2/g, that of flue-cured is 152 m2/g, -△H1 of adsorbed monolayer is 45,972 J/mol, 45,486 J/mol, respectively, and the condensation heat (40,595 J/mol) being caught in adsorbed multilayer is less than that of monolayer.
The activation energy of dissociative adsorption of oxygen on polycrystalline nickel surface is calculated from adsorption isotherms obtained using X-ray photoelectron spectroscopy. Negative value of this activation energy (-5.9 kJ/mol) indicates that the adsorption takes place through an undissociated precursor state. An adsorption energy for this precursor state is calculated assuming the precursor state as a moleculary physisorbed state ($E_{ad}$ = -7.9 kJ/mol). Finally, an adsorption isotherm equation is derived as a function of the gas exposure, which agrees with the experimental isotherms reasonably good.
A molecular imprinted polymer (MIP) using (+)catechin ((+)C) as a template and acrylamide (AM) as a functional monomer was prepared. Acetonitrile was used as the porogen with ethylene glycol dimethacrylate (EGDMA) as the crosslinker and 2,2'-azobis(isobutyronitrile) (AIBN) as the initiator. The adsorption isotherms in the MIP were measured and the parameters of the equilibrium isotherms were estimated by linear and nonlinear regression analyses. The linear equation for original concentration and adsorpted concentrations was then expressed, and the adsorption equilibrium data were correlated into Langmuir, Freundlich, quadratic, and Langmuir Extension isotherm models. The mixture compounds of (+)C and epicatechin (EC) show competitive adsorption on specific binding sites of the (+)catechin-MIP. The adsorption concentrations of (+)C, epicatechin (EC), epicatechin gallate (ECG), and epigallocatechin gallate (EGCG), on the (+)catechin-molecular imprinted polymer were compared. Through the analysis, the (+)catechin-molecular imprinted polymer showed higher adsorption ability than blank polymer which was synthesized molecular imprinted polymer without (+)catechin. Furthermore, the competitive Langmuir isotherms were applied to the mixture compounds of (+)C and EC.
The phase-shift method and correlation constants, which are unique electrochemical impedance spectroscopy techniques for studying the linear relationship between the phase shift ($90^{\circ}{\geq}-{\varphi}{\geq}0^{\circ}$) vs. potential (E) behavior for the optimum intermediate frequency ($f_o$) and the fractional surface coverage ($0{\leq}{\theta}{\leq}1$) vs. E behavior, are proposed and verified to determine the Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms and the related electrode kinetic and thermodynamic parameters. At Ni/0.5 M $H_2SO_4$ and 0.1M LiOH aqueous solution interfaces, the Frumkin and Temkin adsorption isotherms (${\theta}$ vs. E) of H for the cathodic hydrogen ($H_2$) evolution, interaction parameters (g), equilibrium constants (K), standard Gibbs energies (${\Delta}G^0_{\theta}$) of H adsorption, and rates of change (r) of ${\Delta}G^0_{\theta}$ with ${\theta}$ have been determined using the phase-shift method and correlation constants. A lateral repulsive interaction (g>0) between the adsorbed H species appears. The value of K in the alkaline aqueous solution is much greater than that in the acidic aqueous solution.
Most breakthrough tests are conducted at higher concentration levels compared to those in the field of air-purifying respirator applications. For example, typical challenge concentrations for breakthrough tests agains tcarbon tetrachloride are ranged between 250-1000 ppm although applicable concentrations range for air-purifying cartridge is 5-50 ppm for carbon tetrachloride. However, no guarantee has been made that isotherms derived from the experiment at high challenge concentrations could estimate adsorption capacity at the lower concentration range where workers wear usually air-purifying respirators. Three models of adsorption isotherms (Freundlich, Langmuir and Dubinin/Radushkevich(D/R) isotherms) that have been commonly applied for respirator cartridge testing were evaluated. Adsorption capacity at each challenge concentration was calculated from the Reaction Kinetic equation fitted for the breakthrough data. These data were used for derivation of three isotherms. In general, the D/R isotherm has given the best agreement between estimated adsorption capacities and experimentally measured. If the challenge concentration of 100 ppm is included for derivation of models, Freundlich and D/R models could succes sfully produced good estimations for adsorption capacities at 50 ppm level. Estimated adsorption capacities by both models ranged in 94 - 109 % of the experimentally measured. However, Langmuir model gives underes timation in all cases.
At Pt(111), Pt(100), Pt, and Rh interfaces, the Frumkin adsorption isotherm of underpotentially deposited hydrogen (UPD H) and related electrode kinetic data are determined using the standard Gibbs energy of adsorption. The Temkin adsorption isotherm of UPD H correlating with the Frumkin adsorption isotherm of UPD H is readily determined using the correlation constants between the Temkin and Frumkin or Langmuir adsorption isotherms. At the Pt(111), Pt(100), Pt, and Rh interfaces, the lateral repulsive interaction between the UPD H species is interpreted using the interaction parameter for the Frumkin adsorption isotherm. The lateral repulsive interaction between the UPD H species at the Pt(111), Pt(100), Pt, and Rh interfaces is significantly different from the lateral attractive interaction between the overpotentially deposited hydrogen (OPD H) species at Pt, Ir, and Pt-Ir alloy interfaces.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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