박막 태양전지의 단락전류를 증가시키기 위해서는 투명전도 산화막의 표면 식각을 통한 광포획 특성 극대화가 중요하며, 일반적으로 스퍼터링법으로 제작된 투명전도 산화막의 표면 식각은 HCl solution을 이용한다. 본 연구는 투면전도 산화막 증착시 seed로 작용할 수 있는 colloidal 형태의 nanoparticle을 유리기판에 형성한 뒤 rf-magnetron sputtering 법을 이용하여 ZnO:Al(AZO) 투명전도 산화막을 증착하여 광학 전기적 특성 변화를 분석하였다. Nanoparticle을 사용하여 제조된 AZO 박막은 nanoparticle의 확산에 의한 전자농도의 향상이 보였으나, 이동도의 감소로 인해 전기적 특성에 큰 변화는 없었다. 반면 AZO 박막의 표면형상이 nanoparticle로 인해 변하여 박막의 광 포획을 위한 안개도가 향상됨을 확인 할 수 있었으며, 이로 인해 표면 형상 제어를 통한 박막 태양전지 적용을 위한 투명전도 산화막을 제작할 수 있었다.
투명전도 산화막(Transparent conducing oxide: TCO)은 태양 전지, 터치패널, 가스 센서 등 여러 분야에 적용할 수 있는 물질로서 전기 전도성과 광 투과성을 동시에 가진다. 높은 전기 전도성과 광 투과성을 가지는 Sb:$In_2O_3$(ITO)는 투명전도 산화막 재료로써 가장 일반적으로 사용되고 있으나 인듐의 매장량 한계로 인해 가격이 높다는 단점이 있다. 본 연구에서는 ITO 대체 TCO 물질인 Al doped ZnO(AZO)를 rf magnetron sputter를 이용하여 최적의 수소 도핑량을 찾아 ITO의 전기적 광학적 성질과 비교하였다. AZO 박막은(ZnO:Al2O3 2wt.%)타겟을 이용하여 heater 온도 250도에서 슬라이드 글래스 및 코닝 글래스에 증착시켰고 비교군인 ITO박막은 (In2O3:$SnO_2$ 10wt.%)타겟을 이용하여 수소 도핑 없이 350도로 증착시켰다. AZO 및 ITO 박막의 전기적 특성은 hall measurement를 이용하여 측정하였고, UV-VIS spectrophotometer로 광학적 특성을 측정하였다. 수소 도핑량이 증가함에 따라 AZO 박막의 캐리어 농도가 증가하여 전기적 특성이 향상되었고, 가시광 영역에서 높은 평균 투과도를 유지 하였다. AZO 박막과 ITO 박막의 전기적 및 광학적 특성을 비교한 결과, 최적 수소 도핑량을 가진 AZO 박막은 ITO 박막에 준하는 특성을 보였다.
투명전극 산화막은 태양전지, 평판 디스플레이 등의 투명전극과 같은 광전자 소자에 사용되고 있다. 투명 전도성 산화막으로서 ITO (Indium tin oxide)는 높은 투과도, 낮은 비저항, 높은 일함수 등의 장점을 가지고 있어서 그동안 널리 사용되어 왔다. 그러나 In의 희소성으로 인한 고가격 문제 때문에 이를 대체하기 위해 불순물을 도핑한 ZnO (Zinc oxide)에 관한 연구가 활발히 진행되어 왔다. ZnO의 전기전도도를 높이기 위해 일반적으로 Al, Ga, B와 같은 3족 원소가 ZnO의 n형 도펀트로 널리 사용된다. 그 중에서 Al은 반응성이 커서 박막 증착 중에 산화되기 쉬운 반면 낮은 생산단가, 우수한 전기적 및 광학적 특성을 보이기 때문에 투명 전극으로서 Al-doped ZnO (AZO)가 많이 이용되고 있다. 본 연구에서는 rf 마그네트론 스퍼터링 공정을 이용하여 glass 기판 위에 Al-doped ZnO (AZO) 투명 전도막을 증착하였고, 수명 및 신뢰성에 영향에 미치는 주요 인자로서 온도, 온도 사이클 및 습도에 따른 AZO 박막의 열화 특성에 대한 연구를 진행하였다. 또한, 온도 사이클, 고온 및 고온고습 환경에 장시간 노출된 AZO 박막들의 성능 저하 원인들을 미세구조 관찰, 전기적 및 광학적 특성 변화들을 연계하여 규명하고자 하였다.
본 연구에서 SiOC 박막을 제작하기 위해서 RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 유량별 RF 파워의 변화에 따라서 AZO 박막을 성장시켰으며 박막의 광학적 특성을 조사하였고 투명 전도성 박막으로써 AZO 박막을 SiOC 박막 위에 성장시켜서 광학적인 특성을 조사하였다. Si 웨이퍼의 종류에 따라서 광학적인 특성에 조금의 변화가 있는 것을 확인하였으며, n-type Si의 경우 electron transition에 의한 emission 특성이 달라지는 것에 비하여 상대적으로 p-type Si의 경우 변화가 거의 없는 것으로 나타났다. 일반적으로 사용되는 SiO2 산화막 위에 증착한 AZO 박막에 비하여 SiOC 박막 위에 증착할 경우 빛의 흡수가 많이 일어나는 것을 확인할 수 있었으며, AZO/SiOC 박막의 반사도 역시 많이 감소하였으며, 이러한 전기적인 특성은 태양전지에서 전면전극으로 사용할 경우 반사방지막으로서의 특징도 나타낸다는 것을 의미한다. 스퍼터 방법에 의한 증착법은 낮은 온도에서도 공정이 가능하다는 장점이 있으며, 절연특성이 우수한 SiOC 박막을 AZO 박막의 보호막으로 사용할 경우 용도에 따라서 우수한 특성을 나타낼 수 있음을 확인하였다.
ZnO($Al_2O_3\;2%$ 2% doped) 산화물 타겟과 금속 Zn(Al 2% doped) 타겟을 사용하여 반응성 직류 마그네트론 스퍼터링법으로 산소 가스 및 인가 전력을 조절하면서 AZO(Aluminum doped Zine Oxide) 막을 증착하였다. 비저항과 평균 투과율을 고려할 때 최적의 투명전도성을 보이는 조건은 산화물 타겟의 경우 산소가스의 비가 $0.5{\times}10^{-2}~1.0{\times}10^{-2}$범위이며, 금속 타겟의 경우 인가전력 0.6kW에서는 0.215~0.227, 1.0kW에서는 0.305~0.315이었다. 각 최적조건에서 제막된 AZO 막의 비저항은 $1.2~1.4{\times}10^{-3} {\Omega}{\cdot}cm$cm으로 타겟에 의한 차이는 없었다.
Low cost TCO(Transparent Conductive oxide) thin films were prepared by 6" DC/RF magnetron sputtering systems. For the AZO preparation processes a 99.99% AZO target (Zn: 98 wt.%, $Al_2O_3$: 2 wt.%) was used. In order to verify the optical properties of the AZO thin films, the transparency was tested with sputtering conditions using UV-visible spectroscopy. As a result, we got the transmittance properties over 80% and low resistivity in the sputtering conditions of DC 200[W], Ar 30 [sccm], 1 [mtorr], 20 [min].
Al이 2 wt% 포함되어 있는 Zn 금속타겟을 사용하여 반응성 직류 magnetron sputtering법으로 AZO(Aluminum doped zinc oxide) 투명전도막을 제조한 후 열처리함에 따라 변하는 박막의 전기적 광학적 특성을 조사하였다. 전이영역에서 증착된 막들은 비저항이 50 % 정도 감소하여 $1{\times}10^{-3}~3.5{\times}10^{-4}\;{\Omega}cm$로 전기적 특성이 향상되었으며, 높은 산소분압에서 산화물로 증착된 막의 비저항이 증착직후에는 $10^{3}\;{\Omega}cm$였으나 열처리 후에는 $2{\times}10^{-3}\;{\Omega}cm$로 감소하였다. 또 전이영역에서 증착된 막은 증착직후 59.4 %이던 평균투과율이 $400^{\circ}C$, 30분 열처리 후에는 77.4 %까지 향상되었다.
최근 전자소자는 플렉서블 기판상에 제작된 스마트폰이 출시되었으며, 스트레처블 한 전자소자의 연구가 진행되고 있다. 본 논문에서는 실리콘 기반의 스트레처블한 소재를 만들어 이것을 기판으로 사용하여 산화물을 이용한 광센서 소자를 구현하여 평가하고자 한다. 이를 위해, 실리콘 기반의 용액성 고무를 이용하여 상온에서 잘 늘어나는 기판을 만들어 소재의 350% 연신율을 확인하였으며, 반사도, 투과도, 흡수도와 같은 광특성을 측정하였다. 다음으로 이러한 소재는 표면이 소수성을 나타내기 때문에 표면 세정 및 친수성으로 변화시키기 위하여 산소 기반의 플라즈마 표면 처리를 진행하였으며, 진공장비로 AZO(Aluminium Zinc Oxide) 기반의 산화막을 증착한 후 면봉을 이용하거나 메탈 마스트로 Ag 전극을 형성시켜 광센서를 완성하였다. 제작된 광전자소자는 빛을 조사했을 때와 하지 않았을 때의 전압에 따른 전류 변화를 분석하여 광에 의하여 생성된 캐리어들에 의한 광전류를 관찰하였으며, 벤딩 장비를 이용하여 폴딩에 따른 광센서소자 영향성을 추가 테스트하였다. 벤딩 테스트 전과 빛에 의해 생성되는 전류값 변화를 추가로 분석하였다. 향후 스트레처블 기판위에 늘어나는 반도체 물질 및 전극을 형성하여 폴딩(벤딩) 및 늘어나는 광소자를 집중적으로 연구할 계획이다.
박막형 디스플레이구서에 있어서 투명전극은 필수적이다. 투명전극은 정보를 표시하기 위해 빛을 외부로 방출시키거나 태양광 등을 소자 내부로 입사시켜야 한다. 또한 전극을 형성하는 박막은 높은 광투과율과 ${\sim}10-4{\Omega}cm$ 정도의 낮은 전기비저항을 가져야 한다. 가장 널리 사용되는 투명전극으로 ITO (Indium Tin Oxide)는 인듐의 독성, 저온증착의 어려움, 스퍼터링시 음이온 충격에 의한 막 손상으로 저항의 증가 및 액정디스플레이의 투명전극으로 사용될 경우 $400^{\circ}C$정도의 높은 온도와 수소플라즈마 분위기에서 장시간 노출시 열화로 인한 광학적 특성변화가 문제로 지적된다. 이러한 문제 해결의 대안으로 ZnO 산화물 반도체가 있는데 ITO 박막에 비해 비저항이 높기 때문에 도핑을 이용한 비저항을 ${\sim}10-4{\Omega}cm$ 정도로 낮추어야 한다. 투명전도막으로는 ITO, FTO 등과 더블어 체적 저항율은 다소 높으나 환원성 분위기에 대한 내성, 가시광 영역에서의 높은 광투과율과 저렴한 가격 등의 장점 등으로 AZO 박막이 주목 받고 있다. ZnO는 ITO 나 FTO에 비해서 700 kJ/mol의 큰 분해에너지를 가지므로 코팅 때 발생하는 전도도 및 투과율이 나빠지는 현상이 발생하지 않는 특징이 있으며, 위의 두 재료에 비해 밴드갭도 가장 낮아서 자외선 투과율이 낮다. 그러나 내습성이 약하기 때문에 이를 보완하기 위하여 내습성향상과 전도성 향상을 위해서 3족 원소인 B, In, Al, Ga 등을 도핑한 ZnO 투명전도막의 연구가 진행되고 있다. 이러한 원소들 중에서 Al로 도핑했을 때 가장 낮은 비저항을 얻을 수 있다고 알려져 있다. 본 연구에서는 SiOC 박막위에 AZO 박막을 제조하기 위하여 RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 박막을 성장시켰으며, 박막의 전기적 및 광학적 특성을 조사하였다. AZO 박막은 rf power가 5~200 W인 RF 마그네트론 스퍼터 방법에 의해서 제작되었다. SiOC 박막은 산소와 DMDMOS 전구체의 유량비를 다르게 하여 플라즈마 발생 화학적 기상 증착방법으로 증착되었다. 증착된 SiOC박막은 UV visible spectroscopy에 의해서 분석하였다. 투명전극의 비저항은 rf 전력이 작을 수록 낮았으며, SiOC 절연막 위에 AZO를 증착시킨 후 반사률은 반대로 바뀌는 것을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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