입상 활성탄을 사용하여 수용액으로부터 Safranin의 흡착에 대해 조사하였다. 회분식 실험은 흡착제의 양, 초기농도와 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich 및 Dubinin-Radushkevich식을 사용하여 해석한 결과 Freundlich식이 가장 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Langmuir 분리계수, $R_L=0.183{\sim}0.254$와 Freundlich 분리계수, 1/n = 0.518~0.547로부터 이 흡착공정이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. 흡착속도실험자료를 유사1차 및 유사2차 반응속도식에 적용해 본 결과는 유사2차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 음수값의 Gibbs 자유에너지(${\Delta}G=-3.688{\sim}-7.220kJ/mol$)와 양수값의 엔탈피(${\Delta}H=33.126kJ/mol$)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타냈다.
연속식 흡착장치를 사용하여 활성탄의 세공구조와 아세톤 중기의 흡착특성과의 상관관계를 고찰하였다. 실험에서 비교한 활성탄 중 젠체 세공구조에서 직경 $10{\AA}$ 이하의 세공이 가장 많이 발달한 Takeda의 ACT 활성탄이 가장 긴 파과시간을 가지고 있었다. 평형흡착량은 파과시간에는 비례했지만, BET 비표면적에는 비례한다고 볼 수 없었기 때문에 BET 비표면적 만으로 흡착능을 평가하는 것은 어려웠다. 누적표면적과 평형흡착량과의 상관관계는 $10{\AA}$ 이하에서 가장 컸고, 세공범위가 클수록 감소했다.
대상 수용액으로부터 상업용 염료인 메틸렌 블루(MB)와 말라카이트 그린 옥살레이트(MG)의 제거를 위한 소듐-교환된 점토 입자의 흡착능을 다양한 실험조건에서 조사하였다. 용액의 pH, 교반 시간, 흡착물 농도, 흡착제 투여량 등의 효과를 조사하였다. pH 7, 298 K 조건에서 0.03 그람 점토를 사용한 경우 수용액으로부터 최대 > 90%의 염료가 제거되었다. 흡착과정은 빨랐으며 5분 내에 평형에 도달하였다. 사용된 염료들의 흡착반응에 대해 반응속도론 실험에서 유사 2차반응이 관찰되었고 실험 데이터와 잘 일치하였다. 흡착평형은 높은 회귀계수 $R^2$ > 0.98로 Langmuir 와 Dubini-Radushkevich (D-R) 등온에 따랐다. 이 D-R 모델로부터 평균자유에너지 $E_a$ 는 MB와 MG 염료에 대해 각기 3.779와 2.564가 이었으며, 이것은 물리적 흡착과 정에 해당된다.
여러 오염물질 사이의 흡착 경쟁, 평형, 물질확산의 상호 연관성을 이해하는 것은 효율적인 활성탄 흡착탑 설계 및 운전을 위하여 중요하다. 흡착탑내에서의 오염물질의 확산 및 흡착 현상을 동역학적 및 수학적으로 예측하기 위하여 "Micro-Diameter-Depth Adsorption System" Technique을 개발하여 평형 및 물질확산 계수들을 측정하였다. 활성탄 입자의 외부 "Film Transfer"와 입자 내부에서의 "Surface Diffusion"을 고려한 오염 물질 사이의 흡착경쟁, 탈착, Chromatographic Displacement Effect 등을 Homogeneous Surface Diffusion Model(HSDM)을 이용하여 예측했다. p-Chlorophenol(PCP)/p-Nitrophenol(PNP)의 Breakthrough Curve에서 PCP는 PNP에 의해 Displace되는 현상을 볼 수 있었으며 HSDM은 이를 잘 예측하였다. Dodecylbenzenesulfonate (DBS)는 흡착된 DBS의 일부분이 비가역적 흡착반응을 보인다는 가정하에서 HSDM에 의해 잘 예측될 수 있었다.
Geun-IL Park;Jung-Won Lee;Kee-Chan Song;In-Tae Kim;Kwang-Wook Kim;Myung-Seung Yang
방사성폐기물학회지
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제1권1호
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pp.81-92
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2003
폐기물 용액의 pH 변화에 따른 고정층에서 우라늄 및 코발트 이온의 흡착거동을 다성분 흡착시스템으로 가정하여 이론적으로 예측하였다. 즉 pH 변화에 따라 존재 분율이 달라지는 각 이온 성분들이 상호 경쟁적으로 흡착한다는 가정 하에서, 평형실험에서 얻어진 결과와 우라늄 및 코발트 이온의 용액특성 (Solution chemistry)을 상호 결합하여 각 이온 성분들의 Langmuir 평형상수 값을 Ideal Adsorbed Solution Theory를 도입하여 구하였으며, 이상의 결과를 이용하여 고정층 파과곡선을 이론적으로 계산한 결과 pH 변화에 따른 흡착거동을 비교적 잘 예측할 수 있었다 따라서 본 연구에서 시도한 방법은 이온 농도와 pH가 높은 경우를 제외하고 pH 변화에 따라 용액 내에 이온의 형태가 다양하게 존재하는 흡착 시스템을 이론적으로 예측하는 데 비교적 유용하게 사용할 수 있을 것으로 판단된다.
입상활성탄을 사용하여 new fuchsin 염료를 흡착하는데 필요한 흡착등온선과 흡착동역학 및 열역학 파라미터들에 대하여 조사하였다. 흡착평형은 Langmuir 흡착등온식이 가장 잘 맞았으며, 등온흡착평형관계로부터 Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수를 평가한 결과, 분리계수값이 각각 $R_L$ = 0.023, 1/n=0.198로 입상활성탄에 의한 new fuchsin 염료의 흡착조작이 유효한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. Dubinin-Radushkevich 식으로 구한 흡착에너지값(E = 0.002 kJ/mol)과 Temkin 식으로부터 구한 흡착열상수값(B = 1.920 J/mol)으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 흡착반응은 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식과 비교하여 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자 내 확산이 흡착공정의 지배단계이었다. 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(92.49 kJ/mol)과 활성화에너지값(11.79 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행되었다. 또한, 엔트로피 변화값이 313.7 J/mol K로 흡착공정의 무질서도가 증가하였다. 온도가 올라갈수록 자유에너지값이 감소하는 것은 활성탄에 대한 new fuchsin 염료의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
본 연구는 목재로서 활용가치가 적은 수피(bark)를 활용하여 수질오염물질을 제거할 수 있는 여과 시스템에 대한 기초연구로서 소나무의 일종인 loblolly pine(Pinus taeda L.) 수피의 인 ($PO_4-P$) 흡착특성을 연구하였다. 실험에 사용된 수피는 입상형태로서 polyallylamine hydrochloride로 전처리하여 회분식 등온 흡착실험을 수행하였다. 회분식 등온흡착실험은 수용액 pH 3~pH 8범위에서, 인의 농도별(10, 20, 30, 40 mg/L)로 수행하였다. pH 5에서 가장 높은 인 제거 효율을 나타냈으며, 수용액의 pH는 실험 후 pH 3으로 감소하였다. 이러한 감소는 수피에 의한 phosphate의 흡착이 Lewis acid-base 반응으로서 이 과정에서 $H^+$의 방출로 인하여 나타난 현상인 것으로 여겨지며, 주된 반응 메카니즘은 더 연구할 필요성이 있다. 인 흡착은 초기에 빠른 속도로 진행되었으며 대략 200분 이후에 평형에 도달하였고, 시간이 지날수록 흡착양이 증가하는 경향을 보였다. 인의 흡착특성 결과는 Langmuir 등온흡착식과 Freundlich 등온흡착식으로 설명될 수 있으며, 등온흡착식 적용결과, 흡착제에 대한 최대 흡착능은 7.14 mg/g 이며 다른 흡착제와 비교하여 더 높았다. 실험결과와 모델에 의한 흡착능을 비교하고자 pseudo second-order model을 적용하여 흡착 동역학 상수를 구하였다. 또한 EDXA분석으로 회분식 흡착실험 후 수피와 인이 결합되어있는 것을 확인할 수 있었다.
인위적인 배출에 기인한 인의 축적은 지표수에서 발생하는 부영양화의 가장 큰 원인이다. 본 연구에서는 이러한 인을 제거하기 위하여 titanium oxysulfate-sulfuric acid 분말을 이온교환 물질로 하여 알지네이트 겔에 고정화시켜 수용액 상에 존재하는 인 제거 효율을 정량화하여 보았다. 본 연구에서 적용한 흡착물질의 고정화 기법은 1) 알지네이트 수용액에 흡착물질을 주입한 후 고정화시키는 것, 2) 초음파를 이용한 흡착물질의 분산 기법, 그리고 3) 수용액 상태의 흡착물질을 알지네이트 수용액과 반응시켜 고정화시키는 방법 등이다. 평형과 비평형 흡착 실험은 3가지 다른 기법으로 제작한 담체를 적용하여 진행되었으며, 이를 통해 흡착 용량과 시간에 따른 인의 제거율을 구득할 수 있었다. 평형배치 실험 결과는 Langmuir 흡착 등온선을 이용하여 분석하였으며 수용액 기법을 적용하여 담체를 제작하였을 때 92.26 mg/g으로 가장 높은 인 제거능을 나타내었다. 또한 비평형 배치 실험 결과는 pseudo-second-order kinetic 모델을 따라 분석하였으며 그 결과는 평형 배치와 유사하였다. 본 실험에서 제작한 티타늄 분말을 고정화한 담체는 기반물질의 경제성 확보와 담체 제조 기법 가운데 수용액 기법의 높은 흡착능 유지를 통하여 하 폐수에 존재하는 인을 경제적으로 제거하는데 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
우리나라의 대부분 하천과 인공댐의 경우 조류발생에 기여하는 영양염은 질소, 인 그리고 규소 등인데 특히 인이 생산제한 인자로 작용하고 있다. 따라서 인을 적절히 제거할 경우에는 조류 발생에 의한 수질의 악화와 수이용의 저해요인을 배제할 수 있어 이에 대한 연구가 많이 진행되어 왔다. 지금까지와 연구는 인의 화학적 응집 침전법, 생물학적 처리법에 대하여 수행되어 왔으나 설비자금, 운영비, 운전기술, 슬러지 생성 그리고 제거효율 등에서 만족스런 결과가 도출되지 못하여 현장 적용을 하지 못하고 있는 실정이다. 이러한 현실을 감안하여 우리의 자연 환경에서 쉽게 자할 수 있는 황토를 모재로하여 Al3-과 Fe3-, Ca2-을 적절히 배합하여, 주로 인을 선택적으로 제거하 고자 개발된 황토의 흡착능력 그리고 흡착 메카니즘에 대한 기본적인 연구를 하고자 (1) 등온흡착실험을 통하여 흡착용량을 평가하고 (2) 흡착제거속도를 평 가하였고 (3)파과시간 및 흡착특성을 파악하기 위해 column 흡착실험을 하였다 또한 (4) 황토내의 Al3-, Fe3-과 Ca2- 등이 인의 화학적 흡착에 기여하는 정도를 파악하여 흡착메카니즘을 규명하고자 하였다. 먼저 흡착용량실험을 위하여 PO3-4-P 농도 3ppm의 용액 200mf에 황토 0.2g, 0.5g, 1.0g, 2.0g을 각각 투여한 후 충분한 흡착평형이 일어나게 24시간 동 안 130rpm으로 $25^{\circ}C$ 등온반웅조에서 저어주어 흡착평형에 도달하면 상등액을 GF/C Filter로 여과한 후, 여액에 대해 PO3-4-P의 농도를 Ascrobic he건법으로 측정한 결파, Freundlich 등온흡착식에 의하면 K값은 17.34와 16.28이었으며 1/n 값은 1.32와 1.42로 인흡착 성능이 뛰어난 것으로 평가되었다. 둘째, 흡착속도 실험은 PO3-4-P 농도 1.5ppm의 용액 2f에 259의 황토를 투여하고 충분한 혼합이 일어날 수 있도록 170rpm으로 교반하면서 시간별 용액 의 농도 변화를 측정한 결과, 0.45mg/g/m교의 속도로 15분만에 94.3%의 인 제거 효율을 보였다. 셋째, 직경 12mm의 glass column에 황토를 209 채우고 1.5ppm의 PO34P 용액을 2.Sne11in의 유량으로 통수 시킨 후, 시간에 따른 농도 변화를 측정한 결과, 원수 농도의 50%에 해당하는 파과점까지 약 70시간 만에 도달하였다. 넷째, Al3-, Fe3-과 Ca2- 등이 화학적 흡착에 기여하는 정도를 파악하기 위 하여 황토 2g에 대하여 Hieltijes and Lijklema 방법에 의해 Adsorbed-p, Nonapatite inorganic-P(NAI-P), Apatite-p, Organic-P로 구분하여 분석하고, 총인(Total Phosphorus)을 Standard Methods에 따라 Persulfate digestion후 0.45 m membrane 여지 여과하여 여액에 대해 PO3-4-P의 농도를 Ascorbic Acid 법으로 측정한 결과, NAI-P가 가장 큰 비율을 차지하였고, 부원료로 첨가된 금속 양이온 중 Fe3-이온이 흡착에 기여하는 정도가 가장 큰 것으로 평가되었다.
두 가지 이상의 중금속이온이 토양에 존재할 때 토양입자표면에 흡착되는 중금속 이온은 복합적인 경쟁이온치환과 특정결합기작에 따라 흡착량이 결정된다. 본 연구는 충남 논산과 대전시 유성에 소재하는 밭토양에서 채취한 사질식양토와 식토를 공시토양으로 하여 중금속의 다중경쟁흡착특성을 조사하였다. 경쟁흡착은 조사 대상 중금속인 Cr, Cd, 및 Pb를 토양용액에 처리 농도를 달리하여 단일, 이중, 삼중체계로 처리하였다. 등온흡착은 평형농도가 증가함에 따라 흡착이 증가하는 경향을 보여주었으며 이중과 삼중체계에서는 동일 평형농도에서 흡착량은 각각의 중금속이온의 농도와 중금속 전하에 의해 영향을 받는 것으로 조사되었다. 3가지 중금속이온의 이중경쟁 흡착특성은 전기음성도는 낮으나 이온포텐셜이 높은 Cr 이온이 경쟁이온 보다 선택적 흡착특성을 보여주고 있으며 Cd와 Pb가 Cr 흡착에 미치는 영향은 유사한 것으로 조사되었다. 따라서 본 연구 결과 3중 경쟁 흡착 시 중금속 이온의 흡착량이 단일과 이중 경쟁흡착보다 증가하는 특성을 구명하기 위해서는 다중 형태로 존재하는 중금속이온의 흡착기작과 다중 형태상의 중금속이온의 반응식, 그리고 반응식에 따른 가수분해상수를 구하여 흡착정도와 경쟁 상태에 대한 추가 연구가 필요하다. 결론적으로 다중 중금속이온이 존재하는 상태 하에서 흡착친화도는 토양 내 중금속이온의 이동성과 불용화 및 가용화 사이의 분배특성에 영향을 주는 것으로 판단되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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