본 연구는 목재로서 활용가치가 적은 수피(bark)를 활용하여 수질오염물질을 제거할 수 있는 여과 시스템에 대한 기초연구로서 소나무의 일종인 loblolly pine(Pinus taeda L.) 수피의 인 ($PO_4-P$) 흡착특성을 연구하였다. 실험에 사용된 수피는 입상형태로서 polyallylamine hydrochloride로 전처리하여 회분식 등온 흡착실험을 수행하였다. 회분식 등온흡착실험은 수용액 pH 3~pH 8범위에서, 인의 농도별(10, 20, 30, 40 mg/L)로 수행하였다. pH 5에서 가장 높은 인 제거 효율을 나타냈으며, 수용액의 pH는 실험 후 pH 3으로 감소하였다. 이러한 감소는 수피에 의한 phosphate의 흡착이 Lewis acid-base 반응으로서 이 과정에서 $H^+$의 방출로 인하여 나타난 현상인 것으로 여겨지며, 주된 반응 메카니즘은 더 연구할 필요성이 있다. 인 흡착은 초기에 빠른 속도로 진행되었으며 대략 200분 이후에 평형에 도달하였고, 시간이 지날수록 흡착양이 증가하는 경향을 보였다. 인의 흡착특성 결과는 Langmuir 등온흡착식과 Freundlich 등온흡착식으로 설명될 수 있으며, 등온흡착식 적용결과, 흡착제에 대한 최대 흡착능은 7.14 mg/g 이며 다른 흡착제와 비교하여 더 높았다. 실험결과와 모델에 의한 흡착능을 비교하고자 pseudo second-order model을 적용하여 흡착 동역학 상수를 구하였다. 또한 EDXA분석으로 회분식 흡착실험 후 수피와 인이 결합되어있는 것을 확인할 수 있었다.
인위적인 배출에 기인한 인의 축적은 지표수에서 발생하는 부영양화의 가장 큰 원인이다. 본 연구에서는 이러한 인을 제거하기 위하여 titanium oxysulfate-sulfuric acid 분말을 이온교환 물질로 하여 알지네이트 겔에 고정화시켜 수용액 상에 존재하는 인 제거 효율을 정량화하여 보았다. 본 연구에서 적용한 흡착물질의 고정화 기법은 1) 알지네이트 수용액에 흡착물질을 주입한 후 고정화시키는 것, 2) 초음파를 이용한 흡착물질의 분산 기법, 그리고 3) 수용액 상태의 흡착물질을 알지네이트 수용액과 반응시켜 고정화시키는 방법 등이다. 평형과 비평형 흡착 실험은 3가지 다른 기법으로 제작한 담체를 적용하여 진행되었으며, 이를 통해 흡착 용량과 시간에 따른 인의 제거율을 구득할 수 있었다. 평형배치 실험 결과는 Langmuir 흡착 등온선을 이용하여 분석하였으며 수용액 기법을 적용하여 담체를 제작하였을 때 92.26 mg/g으로 가장 높은 인 제거능을 나타내었다. 또한 비평형 배치 실험 결과는 pseudo-second-order kinetic 모델을 따라 분석하였으며 그 결과는 평형 배치와 유사하였다. 본 실험에서 제작한 티타늄 분말을 고정화한 담체는 기반물질의 경제성 확보와 담체 제조 기법 가운데 수용액 기법의 높은 흡착능 유지를 통하여 하 폐수에 존재하는 인을 경제적으로 제거하는데 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
중금속 제거를 위한 조류 Spirulina platensis의 생물흡착 특성에 관해 연구하기 위하여, 조류 균체와 Ca-alginate를 이용하여 조류를 고정화한 고정체에 대하여 각각 회분식반응기에서 Pb와 Cu의 제거 실험을 하였다. Spirulina platensis 균체에 의한 Pb와 Cu의 생물흡착은 20분 이내에 흡착평형에 도달하였다. Pb와 Cu의 흡착량은 초기 농도가 증가하거나 용액의 pH가 높아짐에 따라 증가하여, pH 4.5$\sim$5.0에서 최적 조건을 나타내었다. Pb 혹은 Cu의 농도가 200 mg/L일 때, Spirulina platensis의 단위 무게당 흡착된 Pb와 Cu의 최대 흡착량은 각각 86.43과 57.02 mg/g이었으며, 이는 같은 조건에서 활성탄보다 1.94와 1.48배 높은 값이다. Spirulina platensis 균체에 의한 Pb와 Cu의 흡착특성은 Freundlich와 Langmuir 흡착등온식에 의해 잘 해석되었으며, Langmuir 흡착등온식에 의해 구한 흡착제 단위 무게당 흡착되는 Pb 혹은 Cu의 최대 흡착량($q_{max}$)은 각각 95.24와 62.50 mg/g이었다. Sp. platensis 균체에 대한 FT-IR 분석결과 여러 가지의 기능기들을 확인하였고, 이러한 기능기들이 수용액상에서 금속 이온과 반응할 수 있다. 조류 Spirulina platensis를 Ca-alginate를 이용하여 고정화한 고정체에 의한 Pb와 Cu의 생물흡착의 경우, 40분 정도에 흡착평형에 도달하여 균체에 의한 경우에 비하여 약간의 확산제한이 관찰되었다.
두 가지 이상의 중금속이온이 토양에 존재할 때 토양입자표면에 흡착되는 중금속 이온은 복합적인 경쟁이온치환과 특정결합기작에 따라 흡착량이 결정된다. 본 연구는 충남 논산과 대전시 유성에 소재하는 밭토양에서 채취한 사질식양토와 식토를 공시토양으로 하여 중금속의 다중경쟁흡착특성을 조사하였다. 경쟁흡착은 조사 대상 중금속인 Cr, Cd, 및 Pb를 토양용액에 처리 농도를 달리하여 단일, 이중, 삼중체계로 처리하였다. 등온흡착은 평형농도가 증가함에 따라 흡착이 증가하는 경향을 보여주었으며 이중과 삼중체계에서는 동일 평형농도에서 흡착량은 각각의 중금속이온의 농도와 중금속 전하에 의해 영향을 받는 것으로 조사되었다. 3가지 중금속이온의 이중경쟁 흡착특성은 전기음성도는 낮으나 이온포텐셜이 높은 Cr 이온이 경쟁이온 보다 선택적 흡착특성을 보여주고 있으며 Cd와 Pb가 Cr 흡착에 미치는 영향은 유사한 것으로 조사되었다. 따라서 본 연구 결과 3중 경쟁 흡착 시 중금속 이온의 흡착량이 단일과 이중 경쟁흡착보다 증가하는 특성을 구명하기 위해서는 다중 형태로 존재하는 중금속이온의 흡착기작과 다중 형태상의 중금속이온의 반응식, 그리고 반응식에 따른 가수분해상수를 구하여 흡착정도와 경쟁 상태에 대한 추가 연구가 필요하다. 결론적으로 다중 중금속이온이 존재하는 상태 하에서 흡착친화도는 토양 내 중금속이온의 이동성과 불용화 및 가용화 사이의 분배특성에 영향을 주는 것으로 판단되었다.
토양과 지하수의 비소 오염은 최근 심각한 환경문제들 중 하나로 대두되고 있으며, 이러한 비소 오염은 다양한 자연적 또는 인위적 원인들로 인하여 발생할 수 있다. 지중에서 비소의 거동은 철, 망간, 알루미늄 등과 같은 여러 종류의 산화물 또는 수산화물들과 점토광물에 의하여 영향을 받고, 특히 이중에서 철 (산)수산화물이 가장 효과적으로 비소를 제어하는 것으로 알려져 있다. 이에 본 연구에서는 철 산화물의 일종인 자철석의 비소 흡착 특성을 연구하였다. 자철석이 비소의 화학종(5가와 3가 비소)에 따라서 어떠한 흡착 특성을 나타내는가 알아보기 위하여 비소 흡착에 주요하게 영향을 줄 수 있는 자철석의 물리화학적 특성들을 측정하고, 평형론적 실험과 반응속도론적 실험을 병행하여 수행하였다. 비소 흡착제로 사용하기 위하여 실험실에서 합성한 자철석의 영전하점(point of zero charge, PZC)과 비표면적은 각각 6.56과 $16.6\;g/m^2$로 다른 철 (산)수산화물들에 비해 상대적으로 낮은 간들을 나타냈다. 두 비소 화학종과 자철석의 평형실험 결과, 3가 비소가 5가 비소보다 더 많이 흡착되는 것으로 조사되어, 3가 비소가 흡착제로 사용된 자철석과 더 높은 친화력을 가지는 것으로 나타났다. 3가 비소는 pH 7에서, 5가 비소는 pH 2에서 흡착량이 가장 높았으며, 5가 비소의 경우 pH가 증가함에 따라 자철석의 표면과 전기적 반발력으로 인해 그 흡착량이 감소하는 것으로 나타났다. 이는 pH에 따른 자철석의 표면전하의 변화와 비소의 화학적 형태 등이 비소를 제어하는데 있어서 중요한 인자로 고려되어야 한다는 것을 지시한다. 시간에 따른 흡착 반응연구에서는 5가 비소가 3가 비소보다 더 빠르게 흡착됨을 알 수 있었으나, 비소의 화학적 존재형태에 관계없이 모두 4시간 이내에 평형 흡착에 도달하였다. 또한, 반응속도 실험결과를 지금까지 제안된 다양한 반응속도 모델들과 비교하였을 때, power function과 elovich 모델이 본 연구에서 사용된 자철석과 비소의 흡착을 가장 잘 모사하는 것으로 나타났다.
입상 활성탄(GAC)에 의한 disperse yellow 3(DY 3) 염료의 흡착을 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH를 흡착변수로 하는 실험을 통해 등온흡착과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 조사하였다. pH 변화실험에서 활성탄에 대한 DY 3의 흡착은 산성영역인 pH 3에서 흡착률이 가장 높았다. 이는 양(+)으로 하전된 활성탄 표면과 DY 3의 음이온(OH-) 사이의 정전기적 인력에 기인한 것으로 판단되었다. DY 3의 흡착평형자료로부터 Langmuir 등온흡착식에 가장 잘 맞았으며, 계산된 분리계수(RL) 값으로부터 활성탄이 DY 3을 효과적으로 제거할 수 있다는 것을 알았다. 또한, Temkin 식의 흡착열 관련 상수의 값이 20 J mol-1을 넘지 않아 물리 흡착 공정임을 알 수 있었다. 동력학 실험은 농도별 실험과 온도별 실험 모두 유사 이차 속도식이 오차율 10.72% 이내였다. Weber와 Morris의 입자내 확산 모델의 플로트는 두 단계의 직선으로 나타났다. Stage 2(입자내 확산)의 기울기가 stage 1(경계층 확산)의 기울기보다 작게 나타나 입자 내 확산이 속도지배단계인 것을 확인하였다. 활성탄에 의한 DY 3 흡착의 자유에너지 변화는 298 ~ 318 K에서 모두 음의 값을 나타냈으며, 온도가 증가할수록 자발성이 더 높아졌다. 활성탄에 대한 DY 3의 흡착반응의 엔탈피 변화는 0.65 kJ mol-1 로 흡열반응이었으며, 엔트로피 변화는 2.14 J mol-1 K-1로 양의 값(positive value)을 나타냈다.
본 연구에서는 NaOH, KOH, $(CH_2CH_2OH)_2NH$ 등의 염기성용액으로 첨착(함침)시킨 활성탄의 물리.화학적 특성을 분석하고 H2S 흡착특성을 고찰하였다. 실험변수로는 흡착온도($25{\sim}45^{\circ}C$), 흡착질인 황화수소 가스농도(18.23 mg/L) 등이 적용되었다. 첨착시약으로 사용된 NaOH, KOH 용액의 농도는 1~5 M, $(CH_2CH_2OH)_2NH$ 용액의 농도는 0.1~1 M 범위내에서 적용되었다. 실험결과, 첨착액의 농도가 증가할수록 KOH로 함침시킨 활성탄의 BET 표면적은 $1,050\;m^2/g$에서 $750\;m^2/g$로 감소하였고, NaOH로 함침시킨 활성탄의 표면산도는 0.541 meq/g-AC에서 0 meq/g-AC으로 감소한 반면, pH는 9.54에서 10.94로 증가하는 것으로 밝혀졌다. 또한 첨착활성탄의 $H_2S$ 평형흡착능은 디에탄올아민으로 첨착시킨 경우에 가장 높았으며, 평형흡착능은 흡착온도에 비례함을 보였다. 흡착온도가 $45^{\circ}C$일 때 비첨착활성탄에 비해 2.0~3.3배 높은 수준의 H2S 평형흡착능을 보여 주었다.
실리카겔의 열처리 온도에 따른 1,2-dichlorobenzene의 흡착 특성을 모멘트 법으로 고찰하였다. 실리카겔의 열처리 온도는 150, 500, $800^{\circ}C$로 변화시켰으며 고정층 반응기를 사용하여 TCD (Thermal Conductivity Detector)가 장착된 기체크로마토 그래프에서 1,2-dichlorobenzene의 펄스 응답곡선을 측정하였다. 1,2-dichlorobenzene의 평형흡착상수와 표면 흡착열은 열처리 온도 $500^{\circ}C$에서 가장 높은 값을 나타내었다. 열처리 온도가 증가함에 따라 실리카겔 표면의 수분과 OH 작용기가 제거되어 1,2-dichlorobenzene과의 상호작용이 증가한 것으로 판단된다. 고온인 $800^{\circ}C$에서 열처리한 실리카겔은 비표면적이 감소하여 평형흡착상수와 흡착열, 모두 감소한 것으로 사료된다. 모멘트 해석으로 계산된 축분산 계수는 $0.046{\times}10^{-4}{\sim}1.033{\times}10^{-4}m^2/sec$였으며 기공 내의 확산계수는 $500^{\circ}C$ 열처리 실리카겔에서 가장 낮은 것으로 나타났다.
본 연구에서는 폐기물의 재활용 측면에서 폐굴껍질을 이용하여 축산폐수에 함유되어 있는 $PO_4^{3-}-P$의 제거특성을 검토해본 결가, 다음과 같은 결론을 얻었다. 입경이 작을수록 흡착속도가 빠르게 진행되어 흡착평형에 도달하는 시간이 빠른 것을 알 수 있다. 주입량과 수온이 증가할수록 평형상태에 도달하는데 다소 더 긴시간을 요하는 것을 알 수 있다. 반응초기 낮은 pH에서는 흡착현상에 지배적으로 영향을 받는 것으로 추정되지만, 시간이 경과함에 따라 pH상승과 더불어 정석반응이 우세하게 진행되고 있는 것을 알 수 있다. 등온흡착식을 적용해본 결과에서도, 폐굴껍질은 $PO_4^{3-}-P$의 제거는 흡착현상 보다는 오히려 정석반응에 더 많은 영향을 받는 것으로 여겨진다. SEM 관측결과에 의하면 폐굴껍질 표면에서 뚜렷한 변화는 거의 볼 수 없으나 반응전에 비하여 폐굴껍질의 입경이 비교적 크고 조그만 판상의 형태를 간헐적으로 보이고 있다.
본 연구는 이온교환 부직포를 이용하여 대기중의 아황산 가스를 흡착제거 시키기 인하여 가스의 농도는 100~200 ppm, 유속을 0.6~l.0 m/sec, 습도를 30~90 RH%로 하여 SO$_2$의 흡착량을 측정하여 음이온교환 섬유 스크러버의 최적조건을 도출하였다. 이온교환체의 이온교환 용량은 pH=4에서 최대 3.75 meq/9이였으며 또한 유속이 0.5 m/s일 때 흡착평형시간이 30시간으로 최대를 나타냈으며, 온도가 8$0^{\circ}C$일 때 흡착평형시간이 최대 10시간이상 짧아지는 경향을 나타냈다. 농도가 200 ppm의 경우 이온교환 섬유의 리간드와 SO$_2$와의 반응속도가 빨라져 흡착 파과가 빨라지는 경향을 나타냈으며 또한 스크러버 내의 상대습도가 90%일 때 7.6%/h의 제거율을 보였는데 이는 상대습도가 30%일 때 4.6%/h보다 30%정도 높은 제거율을 나타내었으며 또한 5 wt% NaOH 용액으로 5분 이내에 완전 탈착이 되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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