산업폐수는 종종 희석용액 내에 많은 유독성 물질을 함유하고 있다. 산업폐수를 처리하는 분리공정으로 역삼투막과 한외여과와 같은 막분리 기술은 분리 공정이 간단하고 상변화없이 폐수용량을 크게 감소시킬 수 있고 에너지 소모가 작은 장점을 가지고 있어 그 적용이 확산되고 있다. 계면활성제의 흡착성을 이용한 한외여과 막분리는 높은 막투과속도와 계면활성제의 높은 선택성이 결합된 것인데, Sodium Dodecyl Sulfate(SDS)와 같은 계면활성제를 이용하여 폐수로부터 불용성 중금속 이온과 독성의 유기물질을 분리하는 데에 적용할 수 있다. 임계미셀농도(CMC) 이상에서의 농도에서, 60~200 계면활성제 분자들이 거대분자나 미셀을 형성하면서 서로 응집된다. 그러므로 음으로 하전된 미셀과 결합된 금속 음이온은 2,000에서 10,000 범위의 분자량을 가지는데 역삼투막(RO)보다 작은 압력에서 상당히 큰 막투과속도를 가진 한외여과막에 의해 선택적으로 제거될 수 있다 본 연구의 목적은 중공사 한외여과막의 막투과속도에 미치는 인자들의 영향과, 계면활성제의 흡착성을 이용한 중공사 한외여과 막분리계 성능에 미치는 금속의 형태, S/M 몰비등의 효과를 결정하는데 있다.
연속식 흡착장치를 사용하여 활성탄의 세공구조와 아세톤 중기의 흡착특성과의 상관관계를 고찰하였다. 실험에서 비교한 활성탄 중 젠체 세공구조에서 직경 $10{\AA}$ 이하의 세공이 가장 많이 발달한 Takeda의 ACT 활성탄이 가장 긴 파과시간을 가지고 있었다. 평형흡착량은 파과시간에는 비례했지만, BET 비표면적에는 비례한다고 볼 수 없었기 때문에 BET 비표면적 만으로 흡착능을 평가하는 것은 어려웠다. 누적표면적과 평형흡착량과의 상관관계는 $10{\AA}$ 이하에서 가장 컸고, 세공범위가 클수록 감소했다.
전형적인 음이온 교환수지인 Dowex 1-X8 (50∼100메쉬)에 술폰기를 갖는 킬레이트 시약인 8-hydroxyquinoline-5-sulfonic acid (HQS)와 7-nitroso-8-hydroxyquinoline-5-sulfonic acid (NHQS)를 흡착시킨 킬레이트 수지를 사용하여 수용액에 용해되어 있는 Fe(Ⅲ), Cu(Ⅱ), Pb(Ⅱ) 및 Zn(Ⅱ)을 흡착시켜 다른 이온들로부터 분리시키는 연구를 시도한다. 킬레이트 수지의 안정성은 수용액에 공존하는 음이온의 종류, 그 농도 및 액성에 따라 영향을 받으므로 수지사용의 최적조건을 결정하였으며, 수지에 대한 두 킬레이트 시약의 흡착성도 정성적으로 해석하였다. 금속이온의 흡착은 킬레이트 수지에 있는 HWS 및 NHQS와 각 금속이온과의 킬레이트 형성에 의한 것으로 그 흡착력은 각 킬레이트의 안정도상수값과 비례한다. 액성이 PH3∼4 범위에서 HQS-수지의 금속이온의 흡착능은 Fe(Ⅲ):0.63, Cu(Ⅱ):0.82 및 Pb(Ⅱ):0.79 mmol/g이며, NHQS-수지의 경우는 Cu(Ⅱ):1.07 및 Pb(Ⅱ):0.96mmol/g이다. 몇가지 금속이온의 혼합액을 시료로 하여 분리를 시도했다.
휘발성 유기물질(VOC)은 많은 경로를 통해 발생되는데, 독성이 있을뿐 아니라 발암물질을 포함하고 있으므로, 이들 물질 제거는 매우 중요하다. 본 연구에서는 휘발성 유기물질 처리를 위해 활성탄을 사용할 경우 처리와 설계를 위해 흡착능력의 연구가 반드시 필요하다. 그러므로, 본 연구에서는 사용할 화합물에 대한 가스 상태의 등온흡착선을 물리적 특성과 액화상태의 등온흡착선으로 부터 예측하였다. 이를 위해 이용된 방법이 quantitative structure-activity relationships(QSAR) 방법이다. 가스 상태의 등온흡착선을 분자연결제수($^2{\chi}$)와 헨리의 계수, 또는 용해도와 가스 상태의 평형농도에 의해서 예측 할 수 있었다. 연구결과, Freundlich 모델을 근거로한 가스 상태의 등온흡착선은 ${\log}\;a_g=0.238\;^2{\chi}+0.573\;{\log}\;H_a+4.330(r^2=0.94)$ 이었다. 결과적으로, 저흡착능력 범위에서 Freundlich 이론을 근거로한 이 방법은 시간소비적 실험을 통하지 않고도 가스 상태의 등온흡착선을 예측할 수 있다는 것을 제시하고 있다.
본 연구는 활성탄을 사용한 n-hexane의 흡착공정에 있어서 분자수준에서 시작하여 공정단계에 이르는 다중규모 모사에 관하여 기술한다. 분자모사에서는 GCMC(Grand Canonical Monte Carlo) 방법을 이용하여 활성탄에서 n-hexane의 등온흡착식을 예측하고, 2차원 전산유체역학(CFD; Computational fluid dynamics) 모사를 통하여 흡착컬럼 내 유체흐름에 대한 수력학적 특성을 파악한다. 공정모사단계에서는 분자모사 및 유체역학 모사에서 각각 얻은 등온흡착식과 축방향 확산계수값을 이용하여 n-hexane의 용출곡선을 얻는다. 이러한 3단계 다중규모 모사기법을 활용하여 얻은 공정모사 결과는 펄스응답의 실험결과와 비교해볼 때, 온도와 유량변화에 따른 1차 모멘트(평균 체류시간)에 관하여 약 20% 미만의 오차범위에서 일치함을 확인할 수 있다. 이 결과로부터 분자수준에서 시작하는 다중규모 모사는 필요한 실험횟수를 줄이면서 흡착공정 개발을 가속화할 수 있는 가능성을 보여준다.
본 연구에서는 Cu(II)의 흡착처리 후, 용액 내 함유된 폐흡착제의 효율적인 분리를 위하여 제올라이트(zeolite 4A)의 표면에 금속(Me = Co, Mn, Ni)이 치환된 페라이트 나노 입자를 성장시킨 자성흡착제를 합성하였다. 제올라이트 표면의 금속 페라이트는 용매열 합성법으로 제조되었으며, 자성흡착제의 특성은 XRD (X-ray diffractometer), SEM (scanning electron microscopy) 및 PPMS (physical property measurement system)로 분석하였다. Co-ferrite가 코팅된 제올라이트 복합체(CFZC)의 포화자화율이 5 emu/g으로 가장 높았으며, Cu(II)의 흡착 성능도 우수하였다. CFZC에 의한 Cu(II)의 흡착결과 값들은 298 K에서 Langmuir식에 잘 적용되었다. 그리고 Cu(II)의 흡착공정은 유사 2차 속도식에 부합하였다. 자유에너지 변화값(${\Delta}G^0=-4.63{\sim}-5.21kJ/mol$)은 Cu(II)의 흡착이 298~313 K 범위에서 자발적임을 나타내었다.
오로라레드(Allura Red, AR)는 수용성의 유해한 타르계 식품착색제(적색 40호)이다. 역청탄계 입상활성탄을 사용한 AR의 회분식 흡착실험은 흡착제의 양, 초기농도, 접촉시간과 흡착온도를 조작변수로 선택하여 수행되었다. 흡착평형자료를 가지고 Langmuir와 Freundlich 및 Temkin 흡착등온식에 대한 적합성을 평가하였다. 흡착평형은 Langmuir 흡착등온식이 더 잘 맞았으며, 계산된 분리계수($R_L$) 값으로부터 입상활성탄이 AR을 효과적으로 처리할 수 있다는 것을 알 수 있었다. Temkin parameter, B의 값은 1.62~3.367 J/mol로 흡착공정이 물리흡착임을 나타내었다. 흡착속도실험으로부터, 입자내확산속도상수($k_m$)는 온도증가와 함께 커졌으며, 흡착공정은 유사이차반응속도식에 잘 맞았음을 알았다. 흡착공정의 특성을 평가하기 위하여 활성화에너지, 엔탈피, 엔트로피 및 Gibbs 자유에너지변화와 같은 열역학 파라미터들을 298~318 K의 온도 범위에서 조사하였다. Gibbs 자유에너지변화값(${\Delta}G$ = -7.02~-8.79 kJ/mol)과 엔탈피변화값(${\Delta}H$ = + 82.2 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 자발적이고 흡열과정임을 알았다.
제초제로 사용되는 napropamide와 pendimethalin의 토양내 흡착 탈착특성을 파악하기 위하여 진탕시간, 유기물함량, pH, 온도 등을 변화시키면서 실험을 수행하였다. Sandy loam, silty clay, loam 토양에 대하여 napropamide 및 pendimethalin이 흡착 탈착 평형에 도달되기 위한 진탕시간은 각각 12시간 및 6시간으로 나타났다. 평형흡착 탈착에 도달되었을 때 각 토양에 대한 napropamide의 흡착율 및 탈착율은 각각 23.35%, 31.57%, 25.95% 및 18.42%, 13.42%, 15.89%, pendimethalin은 각각 59.61%, 77.26%, 64.02% 및 3.23%, 2.93%, 3.07%이었다. 등온흡착은 Langmuir식보다는 Freundlich식에 적합하였다. 유기물함량이 2.0% 이상에서의 흡착은 유기물의 영향을 받고, 그 이하에서는 점토의 영향을 받고 있음을 알 수 있었다. 유기물함량 0.95~7.45(%)의 범위에서 흡착계수($K_{fa}$) 및 탈착 계수($K_{fd}$)는 napropamide의 경우 1.17~2.50 및 5.33~34.06, pendimethalin은 4.74~16.08 및 24.25~134.00로 나타났다. 따라서 유기물은 농약과 흡착친화력이 높기 때문에 유기물함량이 증가하면 흡착율은 증가하고, 탈착율은 감소하는 경향을 나타내었다. Napropamide와 pendimethalin은 비이온성 농약이기 때문에 pH 변화로 인한 흡착 탈착경향은 거의 변화가 없는 것으로 나타났다. 토양의 온도 변화에 따른 제초제의 흡착율은 온도가 낮을수록 증가하는 경향을 나타냈으며, 탈착율은 온도가 높을수록 증가하는 경향을 나타냈다. 이것은 실험에 사용된 제초제가 낮은 온도에서는 용해도가 낮지만, 높은 온도에서 용해도가 높기 때문이다.
입상 활성탄에 의한 murexide 흡착의 평형, 동역학 및 열역학 파라미터들에 대해 조사하였다. 실험은 흡착제의 양, 염료의 초기농도, 접촉시간과 온도를 변수로 하여 회분식 실험으로 진행하였다. 등온흡착평형관계는 293 ~ 313 K의 범위에서 Freundlich 식에 가장 잘 적용되었으며, Langmuir 식의 분리계수 $R_L$과 Freundlich 식의 분리계수 ${\beta}$로부터 입상 활성탄에 의한 murexide의 흡착조작이 적절한 처리방법이 될 수 있다는 것을 알았다. 또한 Dubinin- Radushkevich 식에서 얻은 흡착에너지(E)로부터 물리흡착공정임을 알 수 있었다. 흡착공정에 대한 동역학적 해석을 통해 반응속도식의 적용 결과는 유사이차반응식이 유사일차반응식보다 일치도가 높은 것으로 나타났다. Gibbs 자유에너지 변화($-0.1096{\sim}-10.5348kJ\;mol^{-1}$), 엔탈피변화($+151.29kJ\;mol^{-1}$)을 통해 흡착공정이 자발적 공정 및 흡열과정으로 진행되었음을 알 수 있었다. 또한 Gibbs 자유에너지 변화는 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 입상 활성탄에 의한 murexide의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아졌다. 엔트로피 변화 ($512.4J\;mol^{-1}\;K^{-1}$)는 활성탄에 의한 murexide의 흡착반응이 일어나는 동안 고-액 계면에서 무질서도가 증가함을 나타냈다.
Eosin Y는 식용색소와 염료로 사용되지만 유해한 독성 물질이다. 본 연구에서는 입상활성탄에 의한 eosin Y의 흡착특성을 조사하였다. 활성탄의 양을 고정한 상태에서 초기농도, 접촉시간, pH 및 흡착온도 등이 eosin Y의 흡착에 미치는 영향을 회분식 빛 흡착칼럼실험을 통하여 연구하였다. Eosin Y에 대한 활성탄의 흡착능은 pH 조절에 의해 크게 개선되었으며, pH=3에서 초기농도 10 mg/L의 99%를 제거할 수 있었다. 회분식 흡착실험을 통해 흡착등온선을 구한 결과 eosin Y의 흡착평형관계는 293~333K 범위에서 Freundlich식이 잘 적용되었다. 흡착등온식으로 부터 평가된 k와 ${\beta}$값은 각각 19.56~134.62, 0.442~0.678이었다. 고정층의 운전조건이 파괴곡선에 미치는 영향을 조사하였다. 층높이 3 cm, 유속 2 g/min에서 eosin Y의 유입농도가 10 mg/L에서 30 mg/L로 증가함에 따라 파괴시간은 470분에서 268분으로 감소하였으며, 층높이 3 cm, 유입농도 10 mg/L에서 eosin Y의 초기유속이 l 에서 3 g/min로 증가함에 따라 파괴시간은 272분에서 140분으로 감소하였다. 또한 층높이가 증가함에 따라 파괴시간도 증가하였는데, 흡착대의 길이는 비슷한 양상을 나타냈다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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