석탄 합성가스 중에는 $H_2S$, HCl, $NH_3$와 같은 불순물이 포함되어 있다. 이러한 가스들은 오염가스 배출과 관련한 환경기준 준수와 터빈과 같은 설비의 보호를 위해 제거되어야 한다. 석탄 합성가스 중 HCl 농도는 탄종에 따라 다르기는 하지만 많게는 1000 ppmv 수준까지 존재한다. 합성가스를 이용하여 발전을 하는 경우 가스터빈 보호를 위해 HCl은 <3 ppmv 이하로 정제되어야 하고, 합성가스를 연료전지에 사용하고자 하는 경우에는 HCl을 <0.5 ppmv 수준까지, 화학원료로 사용하고자 하는 경우에는 <10 ppbv 수준까지 정제하여야 한다. 또한 HCl은 고온 탈황공정에 사용되는 흡수제의 활성에도 장기적으로 부정적인 영향을 주기 때문에 고온에서 HCl을 정제할 수 있는 흡수제가 필요하다. 본 연구에서는 알칼리금속을 활성물질로 사용하여 분무건조법으로 제조한 HCl 흡수제에 대해 물성 및 HCl과의 반응성을 살펴보았다. $300-500^{\circ}C$ 영역에서 K-계 및 Na-계 흡수제에 대해 고정층반응기에서 HCl 가스를 함유한 모사 합성가스를 이용하여 상압 조건에서 Cl 흡수능을 측정한 결과 15wt% 이상의 흡수능을 나타내었으며 반응온도가 높을수록 흡수능이 증가함을 알 수 있었다. XRD 분석을 통하여 Cl은 K 및 Na와 반응하여 KCl과 NaCl을 형성하면서 흡수됨을 알 수 있었다. 20 bar 조건에서 실험한 결과에서도 동일한 경향의 반응성을 나타내었으며 반응온도가 낮을수록 흡수능은 감소하지만 Cl을 더 낮은 농도로 정제할 수 있었다. 본 실험에 사용된 Na 및 K계 흡수제는 모두 연소 후 배가스 중 $CO_2$를 제거하기 위한 흡수제로 사용되는 고체 흡수제이다. 석탄화력발전소 배가스에 연계되어 $CO_2$ 회수실험에 사용되었던 사용 후 $CO_2$ 흡수제에 대해 HCl 흡수 실험을 수행한 결과에서도 우수한 HCl 제거 성능을 보여 주었다. 이로부터, 폐 $CO_2$ 흡수제의 HCl 흡수제로서의 활용가능성을 확인 하였다.
본 연구의 목적은 자외선 차단 가공 처리 및 자외선 조사처리에 의해 면직물의 역학적 특성 변화를 조사하고 가공제 처리조건에 따른 차이점을 분석하는 것이다. 시료로는 100% 면직물을, 자외선 흡수제로 2,2'-dihydroxy-4,4'-dimethoxy benzophenone을, 첨가제로 Triton X-100, polyethylene glycol 400, MgCl$_2$.6$H_2O$를 사용하였다. 자외선 흡수제 처리는 Atlas Launder-O-meter로 75$^{\circ}C$에서 60분간 흡진법으로 하였다. 미처리 시료 및 처리시료는 모두 xenon 램프에 80시간 동안 노출되었으며, 자외선 조사 전후 시료의 역학적 특성은 KES-F시스템을 사용하여 측정하였다. 본 연구의 결과는 다음과 같이 요약할 수 있다. 자외선 흡수제 처리는 처리 농도에 상관없이 면직물의 선형인장성(LT), 인장레질리언스(RT), 굽힘강성(B), 굽힘이력(2HB), 전단강성(G), 전단이력(2HG5), 표면마찰계수(MIU)등을 증가시켰으며 표면거칠기(SMD)는 감소시켰다. 압축특성은 처리농도의 영향을 받아서 고농도의 자외선 흡수제 처리는 압축특성을 감소시켰으며, 저농도의 처리는 압축특성을 증가시켰다. 자외 선 흡수제 처리는 처리농도에 상관없이 면직물의 fullness/softness를 유의하게 증가시키는 반면 stiffness, crispness및 anti-drape stiffness를 감소시켜서 가공포의 종합태(THV)는 가공 전에 비하여 저하하였다. 자외선 조사는 가공 전 면직물의 경우 B, 2HB, G, 2HG, 2HG5, LC를 감소시켰다. 자외선 조사는 처리농도와 상관없이 가공포의 WT, 굽힘특성 , 전단특성을 감소시켰으며, 저농도의 흡수제 처리포의 경우 SMD를 증가시켰으며, 고농도의 흡수제 처리포의 경우 SMD를 감소시켰다. 자외선 조사는 처리농도와 상관없이 가공포의fullness/softness, stiffness, anti-drape stiffness를 유의하게 감소시켜서 자외선 조사 전 보다 THV가 37% 저하하였고 미 가공포의 THV를 저하율보다는 저하가 낮았다. 자외선 흡수제 처리에 의해 면직물의 태는 가공 전보다 감소하지만, 자외선 흡수제 처리는 자외선 조사에 의한 태 감소율을 낮추는 데 유의 한 효과가 있다.
본 논문에서는 지구온난화의 주요원인 중의 하나인 이산화탄소를 포집하기 위한 새로운 흡수제를 연구하였다. 액상 흡수법에서 가장 중요한 핵심 기술요소는 성능과 경제성면에서 우수한 흡수제를 개발하는 것이다. 흡수평형장치인 VLE(Vapor-Liquid Equilibrium)장치를 사용하여 신규흡수제의 이산화탄소 흡수능을 평가하고 특성을 알아봄으로써 신 흡수제를 개발하고자 하였다. 기존 아민흡수제인 MEA(monoethanolamine), DEA(diethanolamine)와 비교한 결과 아미노산염 흡수제의 경우 MEA (1.108), DEA (1.105)의 이산화탄소 흡수능보다 0.15~0.2 (mol $CO_2$/mol absorbent) 더 높은 흡수능과 2.5~3배 더 빠른 겉보기 속도를 나타내는 것을 확인하였다. 본 연구를 통하여 개발된 아미노산염 흡수제가 경제적인 이산화탄소 포집공정을 구현할 수 있는 가능성을 확인하였다.
본 논문에서는 아미노산염의 일종인 글리신산나트륨(sodium glycinate) 수용액을 이산화탄소(CO$_2$) 흡수제로 사용하여 이산화탄소 분리회수 특성평가 실험을 수행하였다. 흡수제와 이산화탄소의 기-액 흡수평형 실험을 통하여 흡수제 농도 20 wt%와 30 wt%에서 글리신산나트륨과 상용 흡수제인 MEA의 분압에 따른 몰부하비(mol loading ratio)를 측정하여 이산화탄소 흡수능을 평가하였다. 또한, 기-액 흡수평형 결과를 바탕으로 2 t-CO$_2$/day 용량의 파일럿플랜트 실험을 수행한 결과, 이산화탄소 탈거가 MEA에 비하여 용이하게 일어나지 않아 상대적으로 낮은 이산화탄소 제거율을 얻었다. 이는 글리신산나트륨 고유의 입체구조에 기인하는 것으로 판단된다. 본 논문은 이산화탄소 흡수제로 아미노산염 계열 흡수제를 이용하여 실제 공정에 적용한 우리나라 최초의 연구결과로서 아미노산염의 흡수제로서의 가능성 파악에 큰 의의가 있다고 할 수 있다.
배가스 이산화탄소 처리를 위한 화학적 흡수공정의 새로운 흡수제로서 암모니아수의 적용 가능성을 고찰하였다. 이산화탄소 흡수용량과 침전 발생의 관점에서 적합한 암모니아수 흡수제 농도와 $CO_2$ 부하(loading, $molCO_2/molNH_3$)를 결정하였다. 이를 위하여 전해액에 대한 Pitzer 모델을 이용하여 암모니아 흡수제 농도에 따른 흡수용량과 침전 발생여부를 계산하였다. $5\;molNH_3/kgH_2O$ 이상의 암모니아수 흡수제를 사용하여 기존 아민류 흡수제 이상의 흡수용량은 얻을 수 있었다. 각 암모니아 흡수제 농도에서 $NH_4HCO_3$ 침전의 발생으로 인하여 조업이 제약되는 $CO_2$ 부하를 구하였다. $5{\sim}14\;molNH_3/kgH_2O$의 암모니아 흡수제는 293, 313 K에서 $CO_2$ 부하 0.5 이상에서 침전이 발행하였다. 침전 생성 $CO_2$ 부하값 이하로 흡수탑을 조업함으로써 고농도 암모니아 흡수제가 배가스 $CO_2$ 처리 공정에 사용될 수 있음을 알 수 있었다. 흡수용량과 침전발생을 고려하여 배가스 이산화탄소 처리를 위한 흡수제 최적온도는 암모니아수 농도에 따라 297~312 K이었다.
이산화탄소 포집기술 중 건식흡수제를 이용한 연소 후 이산화탄소 포집기술에 대하여 최신기술개발 현황에 대하여 자세히 기술하였다. $CO_2$ 포집에 있어서 건식흡수제 이용 기술의 장점으로는 조업온도의 폭이 크고, 에너지손실이 적으며, 폐수발생이 없고, 부식성이 적으며, 고체폐기물의 상대적인 천연성을 들 수 있다. 현재 한국과 미국에서는 건식흡수제의 성능 개선과 더불어 실제 연소배가스로부터 $CO_2$ 포집을 위한 공정 개발을 통해 포집비용을 줄이려는 연구가 지속적으로 이루어지고 있다. 건식흡수제는 가격이 싼 알칼리금속 계열의 화학흡수제, 아민을 실리카 지지체에 고정시킨 흡수제, 아민을 실리카 지지체에 공유결합시킨 흡수제, 기공성의 탄소에 아민의 기능성을 첨가시킨 흡수제, 아민고정 고분자지지체 흡수제, 금속유기구조체등의 연구가 이루어지고 있다. 포집비용을 대폭 줄이기 위하여 소재에 있어서도 혁신적인 성능 개선이 필요한 시점이다.
본 연구에서는 디에틸렌트리아민(diethylenetriamine, DETA) 수용액에 물리흡수제인 N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP)을 도입한 저수계 흡수제에서 이산화탄소 포집에 따른 흡수제의 상분리 현상을 고찰하였다. 2 M DETA 수용액에서 NMP 조성이 30 wt%를 초과하면 $CO_2$ 흡수에 따라 흡수제의 상이 분리되는데 그 이유는 DETA-카바메이트 이온종의 NMP에 대한 낮은 용해도로 설명할 수 있다. 흡수제 내에서 NMP의 조성이 증가함에 따라 상분리 된 흡수제의 상층과 하층의 이산화탄소 로딩 차이가 커지고 하층의 부피가 감소하게 된다. 2 M DETA + NMP + 물 혼합 흡수제를 이용하여 충진탑에서의 이산화탄소 포집을 실시할 경우 흡수제 내 NMP조성이 40 wt%에 이르면 흡수속도가 줄어드는 것으로 확인되었다. 이는 이산화탄소 흡수에 따른 점도 증가로 인한 흡수제 액막에서의 물질전달 저항 때문으로 해석된다. DETA + NMP + 물로 구성된 저수계 흡수제를 이산화탄소 포집에 적용하면 상분리에 따른 이산화탄소-rich 상 부피 감소로 재생에너지를 낮출 수 있을 것으로 기대된다.
PVC 함유 가연성폐기물의 열분해시 Ca 계열 및 Fe 계열 산화물을 탈염 흡수제로 사용하여 생성물의 분포, 액상 생성물의 비점분포, 생성물의 염소 농도에 미치는 영향을 조사하였다. Fe 계열 산화물 분말을 액상에서 흡수제로 사용시 오일의 수율이 뚜렷하게 감소하였다. 이러한 현상은 산화철이 열분해시 일부 열분해 촉매의 역할을 하였을 가능성을 나타낸다. 반면에 오일의 비점분포가 낮아지는 현상은 발견되지 않았으며 이러한 현상은 산화철의 촉매 반응성이 크지 않기 때문으로 보인다. Ca 계열 산화물 분말을 흡수제로 사용한 경우 오일 수율이 감소하는 현상은 발견되지 않았으며 비점분포도 큰 변화가 없었으나 탈염성능이 산화철 분말 흡수제 보다 더 우수하였다.
연소 후 이산화탄소 포집용 고속 유동층 공정에서 사용되는 흡수제를 대량생산할 때, 흡수제 강도를 위해 여러 가지 물질을 사용한다. 본 연구에서는 흡수제 설계시 사용하는 물질 중 하나인 Micro-cell C (MCC)를 사용하여 $K_2CO_3$ 기반 건식 흡수제(KMC)를 제조하였고, 흡수 및 재생 특성을 평가하였다. 흡수반응은 $60^{\circ}C$에서 실험하였고, 재생반응은 $200^{\circ}C$에서 실험하였다. KMC 흡수제의 연속실험 결과, 1 cycle임에도 불구하고 이론흡수능(95.4 mg $CO_2/g$ sorbent)의 약 22%인 21.6 mg $CO_2/g$ sorbent의 낮은 흡수능을 나타내었고, 5 cycle에서는 13.7 mg $CO_2/g$ sorbent의 낮은 흡수능을 나타내었다. XRD 및 TG 분석결과, MCC에 함유된 Ca계 성분으로 인해 제조 및 흡수 과정에서 부반응 물질인 $K_2Ca(CO_3)_2$ 구조가 생성됨에 따라 흡수제가 비활성화된 것을 확인하였다. 또한 흡수제 비활성화 문제를 해결하기 위해, MCC를 $850^{\circ}C$에서 먼저 소성하는 과정을 추가하여 흡수제(KM8)를 제조하였다. KM8 흡수제는 1 cycle에서 95.2 mg $CO_2/g$ sorbent의 높은 흡수능을 나타낼 뿐만 아니라 5 cycle 동안 우수한 재생성을 나타내었다. 따라서 소성단계를 추가함으로써 부반응 원인물질 제거방법을 통해 흡수제의 비활성화를 해결할 수 있음을 확인하였다.
본 논문에서는 대표적인 이산화탄소 흡수제인 알칸올아민계 흡수제(MEA, AMP, DEA, MDEA)를 사용하여 각 흡수제의 구조에 따른 열화특성을 평가하였다. 흡수제의 열화는 산화성열화(oxidative degradation)와 열적열화(thermal degradation)의 두 가지로 나누어 생각할 수 있다. 산화성열화 실험은 $30^{\circ}C$와 $60^{\circ}C$의 저온 실험장치에서 이산화탄소 ($CO_2$)와 산소($O_2$)에 대한 열화도를 평가하였으며 열적열화는 $130^{\circ}C$와 $150^{\circ}C$의 고온에서 이산화탄소에 대한 열화도를 평가하였다. 실험 결과, 흡수제의 산화성열화는 DEA의 열화가 가장 크게 나타났다. 또한, 흡수제의 열적열화는 $150^{\circ}C$에서 대부분의 흡수제에서 발생하였는데 그 중 MEA와 DEA의 열화가 가장 심하였다. 결론적으로 내열화성 측면에서 1차 아민이지만 3차 탄소에 결합되어 입체장애를 갖는 AMP가 가장 우수한 흡수제인 반면, 2차 아민이며 분자내 OH기를 2개 가지며 아민이 노출된 DEA가 열화도 측면에서 가장 좋지 못한 흡수제로 나타났다. 본 논문에서는 다양한 흡수제의 기본구조에 따른 열화 안정성을 평가하여 이산화탄소 흡수를 위한 알칸올아민 흡수제 개발의 기초 자료를 제시하고자 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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