계면활성제 거품(foam)을 아예 형성하지 못하거나 foam 지속도가 매우 낮은 양이온성 계면활성제의 foam 지속성을 높이는 방법에 대해 연구하였다. 음이온성 계면활성제를 보조제로 첨가하는 방법, 콜로이드를 혼합하는 방법, 수용성 수지인 폴리비닐알콜을 첨가하는 방법 등 다양한 시도를 평가하였다. 각 5% 양이온성 계면활성제 용액의 foam 지속도를 평가한 결과, Cationic starch (CA-ST)는 foam이 전혀 발생되지 않았지만, Methyl triethanol ammonium methyl sulfate distearyl ester (CEQ90)의 foam 지속시간은 평균 46초, Cetyl trimethyl ammonium chloride (CM29)는 평균 31초로서 매우 낮았다. 음이온성 계면활성제 Sodium dodecyl sulfate (SDS) 첨가는 양이온성 계면활성제의 종류에 따라 지속도가 매우 다르게 나타났다. Cationic starch (CA-ST)의 foam 지속도는 매우 크게 증가된 반면 CEQ90와 CM29는 오히려 감소되었다. 콜로이드($SiO_2$, kaolin) 혼합이 양이온성 계면활성제 foam 지속도에 미치는 영향을 평가한 결과, CA-ST는 콜로이드 혼합시 foam이 전혀 발생되지 않았고, CEQ90과 CM29는 콜로이드를 주입하였을 경우 주입을 하지 않았을 때보다 지속도가 높아졌다. 수용성수지인 polyvinyl alcohol (PVA)첨가가 양이온성 계면활성제 foam 지속도에 미치는 영향을 평가한 결과, CA-ST는 PVA혼합에서도 foam이 전혀 발생 되지 않았지만, CEQ90과 CM29는 PVA의 농도가 높을수록 foam 지속도가 증가하였다. 양이온성 계면활성제에 음이온성 계면활성제 SDS와 콜로이드를 동시에 첨가한 결과 콜로이드보다 음이온성 계면활성제에 의해 양이온성 계면활성제 foam 지속도가 결정되었다. 음이온성 계면활성제 SDS와 PVA를 동시에 첨가하여 평가한 결과 PVA보다 역시 음이온성 계면활성제에 의해 양이온성 계면활성제의 foam 지속도가 결정되었다. Foam을 전혀 형성하지 못했던 양이온성 계면활성제인 CA-ST는 음이온성 계면활성제 SDS 0.14%, PVA 2.5% 첨가 조건에서 foam 지속시간이 평균 8,780초로 획기적으로 증가하였고 타 양이온성 계면활성제 CEQ90 보다 약 8배 이상의 지속시간을 보여주었다. 본 연구결과 foam이 형성되지 않거나 지속시간이 매우 짧은 양이온성 계면활성제는 음이온성 계면활성제를 첨가할 경우 foam형성에 도움을 받을 수 있고 colloid 및 PVA 등의 보조를 통해 양이온성 계면활성제의 지속도를 혁신적으로 증가시킬 수 있는 것으로 확인되었다. 그리고 양이온 계면활성제의 foam 지속도는 음이온성 계면활성제의 첨가농도에 의해 가장 큰 영향을 받는 것으로 보인다.
트리클로로에틸렌(trichloroethyele, TCE)는 지하 환경으로 누출되었을 경우 대표적인 고밀도 불용성 유체(dense non aqueous phase liquids, DNAPLs)를 형성하여 토양과 지하수를 오염시키며, 계면활성제를 이용한 SEAR(Surfactant-enhanced aquifer remediation) 공법으로 처리를 하여도 소량이 계면활성제와 함께 지하수에 존재한다. 본 연구에서는 SEAR공법으로 처리 후 잔존하는 TCE가 계면활성제와 함께 존재할 때, 영가철(zero valent iron, ZVI)로 이루어진 투수성 반응벽체(PRB)에서의 TCE 거동을 조사하였다. 특히 계면활성제의 독성과 반응속도의 영향을 고려하여 양이온과 비이온 혼합 계면활성제의 영향을 중점적으로 다루었다. 혼합 계면활성제를 사용할 경우 ZVI를 이용한 TCE의 분해는 계면활성제의 구조에 따라 상당히 다른 경향을 보였다. TCE의 제거율을 살펴보면 비이온 계면활성제의 친수성기인 polyoxyethylene(POE) 사슬이 짧을 경우 양이온 계면활성제와 상관없이 거의 일정하였고, 상대적으로 긴 POE사슬일 경우 양이온 계면활성제의 종류와 첨가량에 따라 차이가 발생하였다. 친수성기가 트리메틸암모늄 (trimethylammonium)인 양이온 계면활성제가 피리디늄(pyridinium)를 가지는 양이온 계면활성제보다 더 높은 TCE 제거율을 보였다. 이러한 연구결과는 SEAR 후처리를 위해 PRB 적용시 잔존하는 계면활성제의 영향을 살펴보았으며 실제 현장적용의 중요한 자료로 이용될 수 있을 것으로 사료된다.
계면활성제에 의해 형성되는 미셀의 바깥층에 전기적인 영향을 주는 전해질과 미셀의 구조 자체를 변화시키는 유기물질 단량체를 첨가제로 각종 혼합 계면활성제 용액에 적용함으로써 토양세척 효율에 미치는 영향을 검토하였다. 혼합 계면활성제[$POE_5$/SDS] 및 NaCl을 첨가농도를 변화시키면 용액의 표면장력과 CMC 값을 측정하여 세척효율과의 상관 관계를 규명하고, 세척효율이 상승되는 혼합 계면활성제와 NaCl의 최적 혼합조건을 도출하고자 하였다. 실험 결과, 0.01M의 NaCl이 첨가될 때가 NaCl을 넣지 않았을 때보다 $POE_5$의 혼합 농도비가 80%까지 증가됨에 따라 세척효율이 비례적으로 증가하였으며, $POE_5$/SDS(80%/20%) 3%용액 적용시 90%의 높은 세척효율을 나타내었다. 반면 비이온계 계면활성제인 $POE_5$ 단일 성분 수용액에 대한 NaCl의 영향은 극히 미미하였다. SDS 단일 성분 수용액에 대한 CMC값은 0.049% 로 $POE_5$ 단일 성분 수용액에 대한 CMC값인 0.016%보다 높지만, 혼합 게면활성제의 CMC값은 $POE_5$의 혼합 농도비가 증가됨에 따라 감소되는 경향을 나타내었다. 유기물질 단량체인 알코올류는 탄화수소 사슬의 길이가 길수록, 직쇄형보다는 가지형이 토양세척용 첨가제로 적합하였다.
비이온성 및 이온성 계면활성제를 이용하여 제조한 CGA(cllodial gas aphron)의 안정성을 고찰하였다. 실험에서 이용한 계면활성제는 SDS(Sigma-Aldrich, Co.), Triton X-100, Tween 80, Quillaja Saponin이다. CGA발생장치를 이용하여 단일 성분의 계면활성제 및 혼합 계면활성제에 의한 CGA를 제조하였고, 농도, 온도, 시간에 따른 CGA의 안정성을 조사하였다. 단일 성분 CGA의 경우, Saponin이 143분의 지속시간을 보여 가장 높은 안정성을 나타내었고 Triton X-100, SDS, Tween 80순으로 안정성이 높았다(상온). CGA제조시 계면활성제 용액을 $70^{\circ}C$로 가열한 경우, SDS가 가장 높은 안정성을 보였으며(116분) Saponin은 상온에 비해 안정성이 낮아졌다. (105분). 혼합 계면활성제일 경우, 두 계면활성제의 중간 수준의 안정성을 보였으며, SDS+Saponin 조합이 139분으로 가장 안정성이 컸다. 가열한 혼합 계면활성제에서는 Saponin+Triton X-100 조합이 가장 안정성이 낮아 53분에 불과했다. CGA는 초기 평균 입경이 약 140 ${\mu}m$ 였다가 융합이 일어나면 그 크기가 약 190 ${\mu}m$로 상승하고 이후 붕괴하는 양상을 띠었다. 가열하여 제조한 CGA에서는, Saponin이 포함된 경우 상온에 비해 그 크기가 감소하였으며, 타 계면활성제에서는 일반적으로 그 크기가 증가하였다. 요약하면 CGA는 가열 했을 때 보다는 상온일때, 분자간 상호작용이 크게 작용하는 혼합 계면활성제보다 단일 계면활성제일 경우, CGA 지속시간이 길어져 안정성이 높아졌다.
양이온성 계면활성제인 DPC(dodecylpyridinium chloride)와 다른 양이온성 계면활성제인 DTAB(dodecyltrimethylammonium bromide), TTAB(tetradecyltrimethylammonium bromide) 및 CDEAB(cetyldimethylethylammonium bromide)와의 혼합마이셀화를 연구하기 위하여 전도도법을 이용하였다. DPC/DTAB, DPC/TTAB 및 DPC/CDEAB 혼합계면활성제의 마이셀화에 대한 임계마이셀농도$(CMC^{\ast})$와 반대이온의 결합상수값(B)을 각각 ${\alpha}$1(DPC의 몰분율)의 함수로서 25$^{\circ}C$에서 측정하였으며, 이와같이 측정한 $CMC^{\ast}$와 B 값으로부터 유사상태분리모델을 적용함으로써 여러 가지 열역학적 함수값$(X_{i},\;{\gamma}_{I},\;C_{i},\;a^{M}_{i},\;\beta,\;{\Delta}H_{mix},\;and\;{\Delta}G^{o}_{m})$을 계산하고 분석하였다. 그 결과 DPC/CDEAB 혼합계면활성제가 이상적 혼합마이셀모델에서 가장 큰 벗어남을 나타내었으며 DPC/DTAB 혼합계면활성제는 가장 작은 벗어남을 보였다.
유류로 오염된 부지에 토양세정기법을 적용하기 위하여 실험실 규모의 컬럼실험을 통하여 pilot규모 현장 적용을 위한 설계인자 및 최적 운전조건을 규명하고자 적정 세척제 종류와 농도, 배합비 및 세정용액 주입유량을 고찰하였다. 회분식실험 결과 $POE_{14}$와 SDS(1:1)를 1%로 적용한 혼합계면활성제의 효율이 가장 우수하였다. 그러나 예비실험 결과, 음이온계 계면활성제인 SDS는 생분해능 저해 경향이 다소 있는 것으로 나타나 같은 농도에서 효율이 거의 유사하며, 생분해능이 우수한 $POE_{5}$와 $POE_{14}$ 혼합계면활성제를 이용하여 실험하였다. 선정된 혼합계면활성제를 적용하여 디젤 오염토양 세척능력에 대하여 검토한 결과 세척제 농도 l%까지는 효율이 증가하다가 1% 이상의 농도에서는 다시 감소하는 경향을 나타내었다. 또한, 계면활성제 배합비를 1:1로 혼합하였을 경우 세척효율이 가장 우수하였다. 따라서 $POE_{5}$와 $POE_{14}$(1:1) l% 혼합계면활성제를 세척제로 선정하였다. 컬럼실험 결과, 주입 flux가 클수록 세정 제거된 총 유류의 양이 증가하였으며, 같은 pore velum히 세정용액 통과 시에는 flux가 작을수록 제거효율이 우수하였다.
디젤로 오염된 토양을 효과적으로 정화하기 위해 계면활성제의 종류와 음이온성-비이온성 혼합 계면활성제의 비율에 따른 디젤 제거효율을 살펴보았다. 회분식 실험결과 비이온성 계면활성제의 HLB가 12-13 사이의 값을 갖는 경우 가장 좋은 제거 효능을 보였으며, 사용된 계면활성제 중에서는 Tergitol 15-S-7 (T15S7)이 20 g/L의 농도에서 79-88%의 가장 높은 디젤 제거능을 보였다. 음이온성 계면활성제는 대체로 비이온성 계면활성제에 비해 디젤 제거능력이 떨어졌다. 비이온성과 음이온성 혼합 계면활성제를 사용하였을 경우 디젤의 제거효율은 비이온성 계면활성제의 양에 따라 증가하였으며, T15S7 : SDS가 3 : 1의 비율로 혼합된 10 g/L의 계면활성제가 단일 계면활성제에 비해 상승된 76%의 디젤 제거율을 보였다. 이러한 연구결과는 현장 디젤 오염토양 복원시 적절한 계면활성제 선정의 기준을 제시할 수 있을 것으로 사료된다.
본 연구에서는 불소계 계면활성제 FS-606 첨가가 탄화수소계 계면활성제 CDP-W에 의한 n-헥산 가용화에 미치는 영향에 관한 실험을 수행하였다. 오일 방울 접촉 실험방법을 사용하여 측정한 가용화 속도는 초기 n-헥산 오일 방울 크기에 상관없이 일정하게 나타났으며, 계면활성제 농도에 따라 거의 선형적으로 증가함을 알 수 있었다. 이러한 결과로부터 FS-606과 CDP-W의 혼합 계면활성제에 의한 n-헥산 오일의 가용화는 계면 조절 메커니즘을 따르는 것을 확인 할 수 있었다. 또한 FS-606과 CDP-W의 혼합 계면활성제 시스템에서의 FS-606 조성 증가에 따라 가용화 속도는 증가하여 최대를 나타낸 후 다시 감소하였다. 반면에 FS-606 조성 증가에 따라 계면활성제 수용액과 n-헥산 오일 사이의 계면장력은 감소하여 최소를 나타낸 후 다시 증가하였다.
본 연구에서는 인지질-비이온계면활성제의 혼합계면활성제를 이용하여 옥틸도데실미리스테이트를 조성상전이 유화법으로 O/W 타입 나노에멀젼을 제조하였다. 혼합 계면활성제와 오일의 농도 비가 1 : 1 정도의 매우 좁은 영역에서 나노에멀젼이 형성되었다. 비이온계면활성제로만 제조된 나노에멀젼과는 달리 전상점 이후에 수용액상을 첨가함에 따라 에멀젼의 입자 크기가 감소하였다. 제조된 나노에멀젼은 실온에서 한 달 이상 안정하였다. 인지질을 함유하고 저에너지 유화법으로 제조된 나노에멀젼 제형은 화장품의 기재로서 널리 사용될 수 있다.
일반적으로 음이온계면활성제와 양이온계면활성제는 수용액상에서 침전하는 불용성복합물을 형성하기 때문에 상용성이 좋지 않다. 하지만 경우에 따라서 일부 음이온계면활성제와 양이온계면활성제의 1:1 molar complex (catanionic surfactant)는물에용해하면서비이온계면활성제와같이행동하기때문에유사비이온계면활성제복합물(pseudo-nonionic surfactant complex)이라고 부른다. 유사비이온계면활성제복합물은 일반적인 이온성계면활성제에 비해 보다 용이하게 계면에 배열되기 때문에 평형 및 동적 표면장력에서 우수한 계면활성효과를 나타낸다. 계면활성제의 친수성 head group에 polyhydroxyl group을 가진 디글리세릴계 양이온계면활성제인 diglyceryl dodecyl dimethyl ammonium chloride(DGDAC)과 음이온계면활성제 sodium dodecyl sulfate(SDS)를 1:1 molar ratio로 수용액상에서 혼합하였을 경우 molecular interaction parameter ${\beta}^M$가 -17.2로 매우 강한 positive synergism을 보였으며. 평형 상거동과 현미경에 의한 실험결과는 이 DGDAC와 SDS의 혼합수용액은 single phase의 vesicle을 형성함을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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