영광원전주변 해양에서 조사된 환경방사능 조사결과를 토대로 Cs-137과 Sr-90 방사성물질의 해수와 부유물에서 분포특성과 해양생물로의 전이.농축특성을 분석하였다. 방사성물질의 분포특성 분석은 해양에서 방사성물질의 용해성과 부유물에의 흡착성 평가뿐 아니라 방사성물질의 해양확산을 평가하는데 필수적 요소이다. 지금까지는 방사성물질의 해양확산 평가시 완전 용해성으로 가정하여 단순한 해수유동 특성만을 고려하여 평가하였으나, 흡착성 등 물리화학적 거동특성을 평가함으로써 좀더 사실적인 해양확산을 평가할 수 있다. 평가결과 Cs-137과 Sr-90의 분포특성을 나타내는 분배계수가 각각 8.1$\pm$1.4E-4, 7.4$\pm$2.3E-5 로 나타났다. 이는 두 핵종 모두 용해성이 높고 흡착성이 낮음을 보여준다. 그리고 Cs-137과 Sr-90에 비해 상대적으로 흡착성이 높게 나타나고 있다. 또 전이.농축특성 분석결과는 김에서 Cs-137과 Sr-90의 전이.농축계수가 66과 3, 서대와 병어에서는 122.5와 6, 패류에서는 Sr-90의 전이.농축계수가 6으로 나타났다. Sr-90은 전반적으로 전이.농축계수가 낮게 나타나 생물체에유입되더라도 쉽게 배출돼 축적경향이 매우 낮음을 보여준다. 반면 Cs-137은 Sr-90에 비해 상대적으로 농축특성이 높게 나타나고 있다. 향후 이를 토대로 해역의 고유 환경특성에 맞는 방사성물질의 해양중 거동특성을 고려한 해양확산평가 및 해양감시가 이뤄져야할 것이다.
사용후핵연료의 안정적 관리와 재활용을 위해 건식 처리공정이 관심을 끌고 있으며 현재 국내에서도 이를 중심으로 사용후핵연료 관리를 위한 방안이 모색되고 있다. 파이로 공정으로 불리는 사용후핵연료 고온 용융염 공정 중 전해환원 공정은 후속 공정인 전해정련 공정에 금속 물질을 공급하는 역할을 한다. 이를 위해 전해환원 공정은 고온 LiCl을 매질로 사용하여 전기화학적으로 생성된 Li과의 반응으로 산화물을 금속으로 전환시킨다. 사용후핵연료에 존재하는 다양한 핵종들은 전해환원 공정의 매질인 LiCl과 반응 매질인 Li에 대한 반응성에 차이에 의해 시스템 내에 분배하게 된다. 본 연구에서는 이와 같은 시스템에서 사용후핵연료 구성 성분들의 거동을 해석하기 위해 열역학적 계산을 통해 각 원소들의 반응성을 확인하였다. 공정온도에서 우라늄 및 초우란 원소들은 금속으로 환원되는 반면 Eu를 제외한 희토류 산화물들은 안정적인 산화물로 존재하게 된다. 또한, 본 연구에서는 공정온도에 대한 반응의 경향을 판단하였으며 공정 온도에서 기준 사용후핵연료를 대상으로 전해환원 반응에 따라 분배되는 상들의 방사능 및 열부하를 계산하여 공정 자료를 제시하였다.
본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M $NaClO_4$의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 $K_d$ (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 $10^4{\sim}10^7 mL/g$ 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다.
핵의학과에 근무하는 방사선작업종사자들은 방사성동위원소의 생산, 분배, 조제, 주입 등의 업무를 진행하며, 이러한 과정에서 손에 대한 방사선 피폭이 높게 발생한다. 이에 본 연구에서는 핵의학과에서 이용되는 방사성동위원소의 에너지로서 140 keV와 511 keV의 ${\gamma}$선에 대한 차폐효과를 몬테카를로 모의 모사를 통해 분석하였다. 모의실험 결과 140 keV ${\gamma}$선은 차폐체에 두께와 상관없이 모두 방사선에 대한 차폐효과가 발생되었으며, 511 keV의 ${\gamma}$선에서는 1.1 mm 이상에서 차폐효과가 발생되었다. 그러나 1.1 mm 미만에서는 2차적으로 발생된 산란선으로 인하여 차폐효과가 없었으며, 오히려 방사성동위원소의 피폭선량이 증가되었다. 따라서 효율적인 방사선 방어를 위해서는 핵종별 에너지에 따른 납 차폐체의 두께를 고려하여야 할 것이다.
체르노빌과 후쿠시마와 같은 원자력 사고를 통해 환경으로 방출되는 방사성 세슘($^{137}Cs$)은 화학적 독성과 ${\gamma}$ 선 방출, 그리고 긴 반감기($t_{1/2}=30.2$ 년) 때문에 주된 감시대상 방사성 핵종 가운데 하나이다. 1족 알칼리 금속인 세슘은 점토광물에 잘 흡착되며, 특히 운모류 광물인 일라이트와 특이적 흡착을 하는 것으로 알려져 있다. 이는 일라이트의 frayed edge sites 에 세슘이 선택적 흡착을 일으키기 때문이며, 이러한 흡착 지점은 일라이트의 풍화 정도 및 결정도에 따라 달라질 수 있다. 따라서 본 연구는 인공 풍화 실험(pH=2.0 at $50^{\circ}C$)을 통해 일라이트 표면을 개질함으로써 세슘의 흡착 성능을 증가시키기 위해 수행되었다. 일라이트의 층간 양이온들(K, Ca)은 반응 1일 이내에 다량 용출되는 반면, 결정 구조를 구성하는 Si와 Al은 점진적으로 용출되었다. 또한 일라이트 시료의 결정도가 감소하여 인위적인 화학적 풍화가 발생하였음을 지시하였다. 저농도의 세슘과 흡착 실험을 진행한 결과, 흡착분배계수가 기존에 비해 약 2배 증가하였다. 이러한 결과는 비교적 저온에서 손쉽게 일라이트의 흡착 성능을 개선할 수 있음을 암시한다.
본 연구에서는 고염/고방사성 폐액 내 함유된 주요 고방사성핵종인 Cs 제거를 목적으로 고효율의 복합 흡착제(potassium cobalt ferrocyanide (PCFC)-loaded chabazite (CHA)) 합성 및 이의 적용성을 평가하였다. 복합 흡착제는 Cs을 비롯한 다른 입자를 수용할 수 있는 CHA를 지지체로 선정하였으며, $CoCl_2$ 및 $K_4Fe(CN)_6$ 용액의 단계적인 함침/침전을 통해 PCFC를 CHA 세공 내에 고정화함으로써 합성하였다. 복합 흡착제의 합성 시 평균 입자크기가 $10{\mu}m$ 이상의 CHA를 지지체로 사용할 경우, PCFC 입자는 안정적인 형태로 고정화되었다. 또한, 합성 시 복합 흡착제의 정제를 증가시키는 세척 방법을 최적화함으로써, 복합 흡착제의 물리적 안정성이 향상되었다. 최적의 합성법을 통해 얻은 복합 흡착제에 의한 Cs 흡착 시, 담수(무염조건) 및 해수(고염 조건)에서 모두 빠른 흡착 속도를 보였으며, 염 농도와 무관하게 비교적 높은 분배계수 값($10^4mL{\cdot}g^{-1}$ 이상)을 나타내었다. 그러므로, 본 연구에서 합성한 복합 흡착제는 CHA 및 PCFC가 각각 가지고 있는 물리적 안정성과 Cs에 높은 선택성 등을 고려하여 촤적화한 소재이며, 고염/고방사성폐액에 함유되어 있는 Cs을 고효율로 신속하게 제거할 수 있음을 알 수 있다.
본 연구에서는 19계 성분 원소들이 함유된 모의 방사성 용액으로부터 미량 잔존하고 있는 U을 분리하기 위한 최적 조건 설정 및 연속공정으로의 구성을 최적화하기 위한 공정 평가를 수행하였다. 실험은 TBP에 의한 용매추출 공정을 선정하여 총 18단 2조의 연속식 용매추출 장치인 혼합정치조를 이용하였다. U, Np, 및 Tc의 추출율은 각각 99.2%, 32.1%, 및 99.9%이며, 기타 원소들은 1~4% 전도가 추출되었다. U의 경우 다성분계 회분식에서 얻어진 Nd나 Fe와 같은 공존원소의 영향으로 인하여 U이 약 80% 정도만이 추출된다는 기존 보고를 능가하는 것으로, 이는 다단 연속추출 장치의 특성에 기인하는 것 같다. 그리고 Np의 추출율 감소는 질산용액에 존재하는 다양한 산화가 상태에 기인하며, Tc의 경우는 Tc과 공존하고 있는 Zr 또는 U과의 착물 형성에 의해 추출율이 증가된 것으로 사료된다. 한편 유기상으로 추출된 모든 원소들은 0.01M의 질산에 의해 99% 이상이 수용상으로 역추출되었다. 이상의 결과로부터 TBP에 의한 잔존 U 제거 공정은 별 문제가 없다. 다만 Np이 추잔상과 U 생성물로 각각 분배되어 있으므로 방사성 핵종의 확산방지 측면에서 이를 한 공정에서 총괄 처리할 수 있는 공정 개발이 요구된다.
고준위방사성폐기물 내에 핵분열 생성물로 존재하는 방사성 세슘의 이동은 화강암을 기반으로 하는 고준위방사성폐기물 처분장의 안전성 평가를 위한 중요한 고려 항목이다. 지하수의 수리화학적 특성과 모암을 이루는 광물과의 반응 특성은 처분장에서 방출된 세슘의 이동 속도를 결정하는데 있어서 중요한 요소이다. 알칼리 금속인 세슘은 지하수 내의 주요 양이온들과 수착 자리를 놓고 경쟁하는 것으로 알려져 왔고, 흑운모는 화강암의 핵종 수착 특성에 중요한 기여를 하는 구성광물로 알려져 왔다. 이 논문은 심부 처분장의 무산소 환경을 모사하기 위해 혐기성 챔버에서 전형적인 중생대 원주화강암에 대한 세슘 수착특성을 연구한 결과를 보고한다. 분쇄한 화강암에 대하여 전해질(NaCl, KCl, CaCl2) 용액과 합성지하수를 사용하여 세슘 초기농도(10-5, 5×10-6, 10-6, 5.0×10-7 M)를 달리하여 세슘 수착속도와 수착량을 측정하였다. 세슘 수착 실험 결과는 유사 2차 속도 모델(r2 = 0.99)과 프로인들리히(Freundlich) 등온선 모델(r2 = 0.99)로 잘 모사되었다. 특히 염화포타슘(KCl)은 모든 이온강도 및 세슘 초기농도에서 다른 전해질에 비해 가장 강력하게 세슘 수착을 제한하였다. 이는 포타슘 이온(K+)이 세슘의 가장 효과적인 경쟁 이온임을 지시하는 것으로 판단된다. 흑운모 함량에 따른 세슘 수착 실험 결과 흑운모의 세슘 수착 분배계수는 화강암 자체의 값보다 약 2배 이상 높았으며 선형관계를 나타냈다. 포타슘 이온은 주로 흑운모에 의해 공급되기 때문에, 이러한 결과는 처분심도 ~500 m 깊이에서 화강암체 내에 존재하는 흑운모가 세슘의 효율적인 수착재로 작용하지만 또한 지하수의 수리화학 조건에 따라 세슘의 수착을 저해하는 역할을 할 수 있음을 지시하며, 향후 이에 대한 상세한 후속 연구가 필요함을 보여준다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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