불포화대 암반 단열에서 방사성 핵종인 $^3H$, $^{90}Sr$ and $^{99}Tc$의 흡착실험이 진행되었다. 천층처분시설의 인공방벽을 통과해 누출된 방사성 핵종은 빗물이나 공극수에 의해 불포화대 암반 단열을 통하여 지하수로 도달하게 된다. 그러므로 처분장의 장기간 안전점검을 위해, 불포화대 암반 단열을 통한 방사성 핵종의 거동을 연구하는 것이 중요하다. 천층처분주변에서 채취된 불포화대 암반 단열 샘플을 이용하여 X-ray microtomography 분석을 수행하였고, 회분식 흡착실험을 이용하여 방사성 핵종인 $^3H$, $^{90}Sr$ and $^{99}Tc$의 흡착실험이 진행되었다. 암반 단열의 충전물질로 불석광물 및 점토광물 존재 시 중흡착성 핵종인 $^{90}Sr$의 흡착 분배계수 값이 충전물질이 존재하지 않을 때 보다 높게 나타내었다. 본 연구를 통해, 암반 단열 특성화 및 방사성 핵종의 흡착분배계수를 구했으며, 불포화대 암반 단열을 통한 핵종의 거동이 지연됨을 이해할 수 있었다.
천연방사성핵종의 붕괴에 의해 생성된 Pb에 의해 오염된 철강을 재용해하면 Pb는 금속, 슬래그, 기상으로 분배된다. 본 연구에서는 Fe 중에 5 wt%의 안정한 Pb를 첨가하고 CaO-SiO2-Al2O3-MgO계 슬래그와 함께 용융시켜 Pb의 금속/슬래그/가스상으로의 분배 거동을 조사하였다. 슬래그 염기도((wt%CaO)/(wt%SiO2))가 증가함에 따라 Fe 중 Pb 용해도는 약간 증가하는 경향을 나타내었으며, 슬래그 중 Pb는 감소하는 경향을 나타내었다. 따라서 염기도 증가에 따라 Pb의 슬래그/금속 사이의 분배비는 감소하는 경향을 나타내었다. 열역학적 계산 결과 슬래그 중 PbO의 활동도계수와 무관하게 Pb의 슬래그/Fe상 중 분배비는 매우 낮은 값으로 실험 결과와 유사한 수준을 나타내었다. Fe-Pb 중 Pb의 계산 증발속도가 Fe의 약 22배에 달하여 Pb의 대부분이 기상으로 증발되었다.
원자력 시설 해체시 발생되는 금속성 폐기물의 용융 제염을 위한 기초 연구를 위해 아크 용융로를 사용하여 스테인레스강과 탄소강의 금속 폐기물 용융시 슬래그 종류, 농도, 염기도에 따라 $^{60}Co$, $^{137}Cs$ 핵종의 주괴, 슬래그, 분진 상으로 분배 특성을 살펴보았다. $^{60}Co$은 90% 이상 주괴상에 균질하게 분포되었으며, 슬래그 상에는 약 10% 미만으로 잔존하며 슬래그 조성에 따라 분배특성이 크게 영향을 받지 않았으나, 유동성이 좋은 염기성 슬래그 형성제가 포함된 슬래그에서는 영향을 받음을 알 수 있었다. $^{137}Cs$는 스테인레스강과 탄소강의 용융체로부터 완전히 제거되어 슬래그상과 분진상 상으로 분배됨을 알 수 있었다.
TRIGA 연구로의 해체 시 발생하는 금속성 폐기물의 용융기술을 확립하기 위한 기초연구로 전기로 내에서 방사성 핵종(Co, Cs, Sr)을 포함한 알루미늄의 용융 시 용융온도, 용융시간 및 플럭스(flux)의 종류가 핵종의 분배 거동에 미치는 영향을 조사하였다. 플럭스의 종류에 따라 다소 차이는 있으나, 플럭스의 첨가로 알루미늄 용융체의 유동성이 증가됨을 확인할 수 있었다 용융 후주괴(ingot) 및 슬래그(slag) 시료의 XRD분석을 통해 핵종이 주괴에서 슬래그 상으로 이동하고 슬래그를 구성하고 있는 산화알루미늄과 결합하여 안정한 화합물을 형성함을 알 수 있었다. 슬래그의 발생량은 용융온도와 용융시간이 증가할수록 증가하는 경향을 보였으며, 증가속도는 플럭스의 종류에 따라 차이를 보였다. 핵종 중 Co는 용융온도가 증가함에 따라 주괴 내 에서는 감소하였으나 슬래그 상에서는 증가하는 경향을 보였으며, 실험조건에 따라 최대 90$\%$까지 주괴에서 슬래그로 이동하였다. 휘발성이 강한 Cs과 Sr은 대부분이 슬래그와 분진으로 이동하여 매우 높은 제염계수를 얻을 수 있었다.
KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 부지 부근에 가상의 처분장을 설정하고, 해당 부지의 세 지점에서 방사성폐기물로부터 누출된다고 가정한 방사성 핵종의 이동 시간을 계산하였다. 핵종의 이동 경로는 핵종 누출 지점에서 천부 지하수대까지로 설정하고 KURT 주변 지하수 유동계 모의를 통해 결정하였다. 세 지점은 지하수가 빠르게 유동하는 구조(highly water-conductive feature)를 지나가기 때문에 천부 지하수까지 도달하는데 상대적으로 적은 시간이 걸리는 지점으로 선정되었다. 핵종의 이동 시간은 TDRW(Time-Domain Random Walk) 기법을 통해 계산하였다. 지하수 내의 핵종의 이동 시간을 계산하기 위해, 이류(advection)와 분산(dispersion) 이외에 암반 기질(rock matrix)로의 확산(diffusion)과 기질 내부에서의 흡착(sorption)이 고려되었고, 핵종의 붕괴 및 변환에 의한 영향도 몇 개의 붕괴 사슬(decay chain)을 이용하여 계산에 반영하였다. 계산 결과를 보면, 지표 부근의 천부 지하수에 도달하는 핵종의 시간당 이동량(mass flux)은 복수의 이동 경로뿐만 아니라 핵종의 반감기와 암반 기질 내에서의 핵종의 흡착 분배 계수에 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 따라서 보다 안정적이고 불확실성이 감소된 심지층 처분장의 안전성 평가를 위해 우선적으로 필요한 사항으로는, 장반감기 핵종에 대한 평가가 이동 과정 이외에 저장 용기에 들어있는 상태에서부터 면밀하게 이루어져야 하고, 암반 기질에서 발생하는 핵종의 흡착 과정이 심부 현장 조건을 반영하여 평가되어야 할 것으로 생각된다.
본 연구에서는 국내산 경주벤토나이트를 이용하여 제조한 벤토나이트 콜로이드에 대한 산화환원 반응에 대체적으로 안정한 다가 핵종인 Eu(III)와 Th(IV)의 실험적 수착 연구를 수행하였다. 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 반응용기 벽면에 의해, 침전에 의해, 콜로이드 형성에 의해 손실된 핵종들의 양을 평가하였다. 그리고 이러한 손실들을 반영한 Eu(III)와 Th(IV)의 벤토나이트 콜로이드에 대한 수착분배계수 $K_d$값을 구하고 조사하였다. 세 종류의 손실양을 반영한 벤토나이트 콜로이드의 순수한 수착분배계수 $K_d$ 값은 pH 변화에 따라 Eu(III)의 경우 $10^6-10^7mL/g$ 정도의 값을 가지고, Th(IV)의 경우 $7{\times}10^6-10^7\;mL/g$ 정도의 값을 가지는 것으로 관측되었다. 특히 Eu(III)의 경우엔 pH 5 이상에서 침전의 영향이 크게 나타났고, Th(IV)의 경우엔 pH 3 이후에 콜로이드 형성과 침전의 영향이 크게 나타났다. 따라서 주어진 농도에서 콜로이드 형성 및 침전 영향이 커지는 pH 이후에는 Eu(III) 및 Th(IV)과 같은 다가 핵종들의 정확한 수착분배계수를 구하기 위해서는 이러한 침전 및 콜로이드 형성과 같은 영향이 반영되어야 할 것이다.
국내의 석탄화력발전소에서 발생하는 석탄비회와 국내산 벤토나이트 중에서 시료를 선정하였으며 특성분석을 수행하였다. 석탄비회는 입도분포에 있어서 벤토나이트와 유사하였으나 미세구조는 매우 다르게 나타났다. 석탄비회의 가장 큰 특징은 물과 섞었을 때에 나타나는 높은 알칼리성이었다. 석탄비회와 벤토나이트를 섞었을 때 나타나는 Cs과 CO의 분배계수의 특성을 조사하기 위한 실험을 수행하였다. 실험결과, 석탄비회의 경우, Co의 분배계수가 Cs보다 높게 나타났다. 여러종류의 실험을 통하여 벤토나이트와 석탄비회 혼합물의 Co와 Cs에 대한 분배 계수에 영향을 미치는 요인을 확인하였다. 또한, 벤토나이트와 석탄비회 혼합물의 Cs에 대한 분배계수와 벤토나이트와 모래 혼합물의 동일핵종에 대한 분배계수 비교를 통하여 벤토나이트와 석탄비회를 적절한 혼합비율로 섞는다면 석탄비회가 효과적인 첨가제로 유용함을 보였다.
원자력시설의 콘크리트 폐기물은 서로 다른 메카니즘에 의해 다양한 핵종에 의해 방사화 되거나 오염된다. 우라늄 변환시설 및 연구로 해체 시 발생된 오염된 콘크리트의 부피감용을 위해 가열 분쇄 실험에 의해 자갈, 모래, 페이스트의 골재의 크기에 따른 핵종의 분배특성에 대해 고찰하였다. 실험결과 대부분의 방사성 핵종은 골재로부터 제거되어 페이스트에 존재하였으며 특히, 가열 온도는 방사성 핵종을 오염된 콘크리트 폐기물로부터 분리하는데 중요한 변수로 확인되었다. 즉, 콘크리트 표면에 오염된 물질은 밀도가 높은 자갈, 모래보다는 다공성 물질의 페이스트에 농축되었다. 방사화 콘크리트에서는 80%, 우라늄 변환시설의 콘크리트 폐기물에서는 약 75% 정도의 부피감용을 얻었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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