막반응기는 반응물이나 생성물을 선택적으로 분리함으로써 반응과 분리를 동시에 수행한다. 이러한 막반응기는 주로 열역학적인 평형에 의해 전화율이 제약되는 반응의 전화율을 높이기 위해서 연구되어 왔다. 수소의 저장 방법의 하나인 액상 하이드라이드법에서 저장된 수소를 다시 분리해 내기 위해 사용되는 사이클로헥산의 탈수소화 반응에 대해 많은 연구가 이루어졌다. 그러나 앞선 연구자들의 결과는 막의 투과도가 낮아서 반응기의 performance가 투과율에 의해 결정된다고 보고하였다. 본 연구에서는 막의 투과도와 촉매 양의 변화에 따른 사이클로헥산 탈수소화 반응의 전화율 변화를 전산모사함으로써, 최적 혹은 최대의 전화율을 나타내는 투과도 및 촉매 양을 결정하는 방법을 제시한다.
AMBIDEXTER(Advanced Molten-Salt Break even Inherently-Safe Dual-Mission EXperiment & TEst Reactor)는 토륨-우라늄 연료주기의 핵적자활성 요건을 설계하는 방법으로써 핵분열중간 생성물인 $^{233}$ Pa의 시간격리, 노내 방사성물질 농도저감, 잉여반응도 및 증식률향상을 위해 핵분열 생성물질의 온라인 정화.처리.재생 개념을 채택하고 있다. 본 연구에서는 AMBIDEXTER 로심의 핵분열성물질의 연소와 온라인 정화.처리에 따른 핵연료내 원소분포 변화를 기술하기 위해 핵분열생성물질의 평형포화농도에 대응하는 등가연소도(Equivalent Burnup)를 정의하고 이를 노심의 핵적자활성 요건에 대해 최적화하는 핵연료 정화공정의 시간상수 특성을 시뮬레이션 하였다. 핵분열생성물질농도의 동특성은 ORIGEN2 코드에 내장된 연속재처리 모델을 이용하여 해석하였으며 실용화가 입증된 후보정화공정들을 고려하여 모든 핵종을 5종의 핵종군으로 분류하여 평가하였다. 시뮬레이션 결과 유효정화주기를 0.1 (노심장전량/일)로 연속재처리 할 때 노심내 포화등 가연소도는 약 650 (MWD/TeH.E.)로 대응되며 이때 동일한 핵연료량으로부터 생성된 노내 핵분 열생성물질 평형농도는 최대연소도 33000MWD/TeU의 PWR 평형노심 BOC시의 대비해 약 1/10 에 해당하는 양이 잔유하는 것으로 나타났다.
스크램제트 엔진에 대한 주요 성능설계기법에 대한 연구를 통해 효율적인 해석모델을 제시하였다. 초음속 흡입구의 설계에 있어 최대 전압력회복률을 얻기 위한 Oswatisch의 설계기준을 적용하여 흡입구의 압축각도를 설계하였다. 초음속 연소기의 해석을 위해 준 1차원 해석모델을 제시하였으며, 이에 화학평형 모델 및 유한화학반응 모델의 두 연소모델을 적용함으로서 그 결과를 비교분석하였다. 또한 Starkey의 Waverider에 대한 1차원 해석결과와 비교를 통해 연소모델의 결과를 검증하였다. 가상의 설계조건에 대한 엔진의 성능해석을 수행함으로서 모델의 적용가능성을 확인하였다.
기포반응도는 월성발전소를 비롯한 CANDU형 원자로의 주된 안전성 쟁점사안으로 끊임없이 논의되어 왔다. 이는 설계기준사고가 노심에서 열에너지 불균형이 원인이 되어 기준이상의 핵연료 파손과 방사성물질 누출로 발전할 위험이 있는 사건들로 정의될 때, 사건 진행 과정에 기포반응도 증가는 조기에 운전중단을 실패할 경우 출력폭주로 이어지므로 사건의 결말이 중대사고로 전환될 위험이 크기 때문이다. 본 연구는 공개된 최신 핵자료인 ENDF/B-VII.0를 NJOY.99로 처리한 연속에너지 반응단면적 라이브러리를 구축하고 MCNP-4C에 접속하여 37봉 천연우라늄 핵연료다발의 표준노심격자에 대한 기포반응도를 시뮬레이션하여, 지금까지 각종문헌에 제시된 값들과 비교, 종합하므로 내제된 불확실성을 추정하는 내용이다. ENDF/B-VII.0 기반 MCNP-4C의 CANDU 노심격자 모델은 동일한 핵자료와 핵종농도를 사용한 WIMS-IAEA 모델과 비교할 때, 초기 노심의 임계도 오차 약 3.51mk가 연소 진행에 따라 $7.5\times10^{-4}mk$/MWD/teU의 비율로 감소하는 것으로 나타났다. 또한 MCNP-4C 예측기포반응도는 초기노심에서 기포율 50% 및 100%에 대해 각각 8.38 및 15.96mk, 평형노심에서 7.68 및 14.72mk로 계산된다. 이는 월성 2, 3, 4 FSAR의 초기노심 및 평형노심에서 100% 기포상태에 대한 값, 약15.0 및 10.6mk와 비교할 때, 초기노심은 약 1.0mk 평형노심은 약4, 1mk 보수적이지만, 다른 연구결과들과는 최대오차 ${\pm}1{\sim}2mk$ 이내에서 잘 일치하는 것으로 평가되었다. 본 연구는 CANDU 노심의 기포반응도 불확실성 요인의 규명 및 영향평가를 위한 노력의 일부로서 앞으로 감속재의 붕산농도 변화, 감속재 및 냉각재의 중수 순도 변화, 기기노화에 의한 격자 구조 및 물성 변화, 중성자속 및 출력 분포 불균형, 반응도조절장치의 위치, 등 주요 설계변수의 변화에 대한 반응도영향 분석연구를 계속할 계획이다.
최근 부영양화 문제, 인광석 자원이 부족해지고 있는 국제적 상황, 하수처리장 관로 스케일 문제 등에 대응하기 위하여, Struvite 결정화 공정을 하수처리장 슬러지처리 계통의 고농도 인 제거/회수에 적용하려는 시도를 하고 있다. 본 연구는 실제 국내 하수처리장 슬러지처리 계통에 대한 Struvite 결정화 공정 적용 가능성을 평가를 목표하여, 첫째, 운영자료 및 현장측정자료 분석을 통하여 실제 하수처리장 슬러지처리 계통의 인 농도 및 물질수지를 분석하였고, 둘째, 평형화학 계산 프로그램을 활용하여 Struvite 결정화 반응 포텐셜, 이에 따른 최적 $Mg^{2+}$ 주입량, pH 등에 관해 연구하였고, 셋째, 실험실규모 배치실험을 통해 실제 Struvite 결정화 반응 동역학에 대해 연구하였다. 슬러지처리 계통에서의 인 농도 및 물질수지를 분석하였을 때, Struvite 결정화 공정은 소화슬러지 및 탈리여액에 적용함이 바람직한 것으로 파악되었다. 평형화학 계산결과, 안정적인 공정 운영을 위해서는 pH 8 이상, $Mg^{2+}$ 주입량은 몰비 기준 이론 요구량의 1.2배 이상을 첨가해야 하는 것으로 파악하였다. 그리고, Struvite 결정화 반응 동역학은 1차 반응속도식을 따르고, Struvite 결정화 반응이 평형상태에 도달한 경우, 모든 pH 조건에서 인산염인 제거율이 80% 이상으로 우수하게 나타났다. Struvite 결정화 반응 시 NaOH 첨가 없이 폭기만으로 $CO_2$ 탈기를 일으켜 반응 종결 후 pH 8.7 이상까지 상승했으며, $Mg^{2+}$ 주입원의 경우 간수 등 저가 대체물질을 활용할 수 있으므로, 약품비에 의한 운영비 증대 없이 Struvite 결정화 공정을 적용할 수 있으리라 판단된다.
수용성염의 존재하에서 여러 가지 용매상에 소정시간, 소정온도로 epoxy수지에 의한 견직물의 sericin정착을 행하였다. Potassium thiocyanate염의 촉매하에서 glycero1 glycidyl ether(EX-313)와 ethylene glycol diglycidylether(EX-810)의 4염화탄소용액중에서의 반응에서 높은 수지부착률을 얻었으며, 정착효과가 뛰어난 것을 알 수 있었다. 얻어진 결과를 요약하면 다음과 같다. 1. 사용한 두 수지는 반응 거동이 유사하였으며, EX-810이 수지부착률이나 정착효과면에서 뛰어 났다. 2. 수지부착률은 반응온도나 반응미간에 따라 증가하였고, 90분 7$0^{\circ}C$에서 연감률은 평형에 도달하였다. 3. 수지부착률과 연감률은 3~5%의 수지농도에서 평형에 달하였다. 4. 촉매의 N농도에 따라 부착률은 현저하게 증가하고 0.5N에서 연감률은 평형에 달하였다. 5. 침지시간의 증가와 더불어 부착률은 완만하게 증가하지만 연감률은 15분간 침지에 평형에 도달하였다. 6. 건조온도의 영향은 없는 것으로 보인다. 7. 수분율의 감소는 미약하여, epoxy 수지에 의한 sericin 정착시 수분율을 유지할 수 있는 가능성을 시사하는 것이라 생각된다. 8. 소수성이 강한 용매인 4염화탄소, p-chloroeth-ylene, cyclohexane, xylene, toluene 등이 정착효과가 뛰어남을 알 수 있다. 9. Sericin 정착포의 물성을 시험한 결과 정착효과가 뛰어날 수록, 유연도는 감소하고, 방추도도 감소하며 강도와 신도는 증가하는 것을 알 수 있었다.
유기용매$(CH_2Cl_2,\;C_6H_6,\;CH_3NO_2,\;(CH_3)_2CO,\;CHCl_3,\;DMF,\;DMSO)$에서 Zn(II)-, Cu(II)- 및 Ni(II)-tetrakis(o-chlorophenyl)porphyrin(o-ClTPP)과 Zn(II)-, Cu(II)- 및 Ni(II)-tetraphenylporphyrin(TPP) 착물과 질소원자를 포함한 염기성 리간드(pyridine, imidazole, 1-methylimidazole 및 2,6-lutidine)간의 결합 반응성을 이온강도 0.01M에서 연구하였다. metalloporphyrin과 염기성 리간드간의 평형상수는 온도범위 15 ~ 35${\circ}C$에서 분광광도법을 이용하여 결정하였으며, 이 때 M(II)-TPP에서 관찰된 평형상수는 입체적 장애가 더 큰 M(II)-(o-Cl)TPP에서 보다 큰 값을 나타내었다. M(II)-TPP에서 logK값은 염기성 리간드의 pKa값이 커질수록 증가하였지만 입체적장애를 받는 M(II)-(o-Cl)TPP에서 logK는 리간드의 $pK_a$값에 비례하지 않았다. 열역학적 파라미터 분석결과 M(o-Cl)TPP의 안정도는 거의 반응엔트로피에 의존하였으나, M(II)-TPPL의 안정도는 반응엔탈피와 반응엔트로피에 거의 비슷한 영향을 나타내었다. metalloporphyrin에 대한 용매의 배위능을 DMF, DMSO, $CHCl_3,\;(CH_3)_2CO$에서 측정하였고, 이들 결과로부터 평형상수에 대한 용매효과를 논의하였다.
1회의 회분실험 데이터로부터 효소반응 속도식의 매개 변수를 쉽게 추정할 수 있는 방법을 제시하였다. 여러 가지 반응패턴을 갖는 모델식에 있어서 효소반응 데이터를 적용시킨 결과 정확하고 간편하게 매개변수값을 추정할 수 있었다. 가역반응의 경우에는 3개의 매개변수를 갖는 모델식의 형태로 평형 기질농도 및 매개변수를 추정할 수 있었다. 또한 반응특성이 잘 알려져 있지 않은 효소 반응 시스템에 있어서는 효소반응이 기질이나 생산물의 저해작용을 받는지 여부와 그 저해패턴을 확인할 수 있었다.
에너지기인 azido기($-CH_2N_3$), nitrato기($-CH_2ONO_2$)로 치환된 옥세탄의 단량체를 $BF_3$촉매하의 공중합에 관해서 반경험적인 MINDO/3, MNDO, AM1 그리고 HF/3-21G 방법 등을 사용하여 이론적으로 고찰하였다. 옥세탄 치환제와 $BF_3$ 이분자 착물의 입체적, 정전기적 구조를 이론적으로 설명할 수 있다. 옥세탄의 공중합 성장단계에서 반응성은 옥세탄의 반응중심 탄소의 양전하 크기와 옥세탄 성장단계의 친전자체의 낮은 LUMO에너지에 좌우됨이 예측된다. 옥세탄의 공중합 반응성비는 계산치와 실험값이 일치하는 랜덤 공중합 반응이다. 평형상태의 고리형 oxonium 이온과 열린 carbenium 이온의 농도 크기가 반응 메카니즘의 결정단계이며, 형태와 계산을 기초로하여 빠른 평형을 예상하여 볼 때 선폴리머 성장단계에서 $S_N1$ 메카니즘이 $S_N2$ 메카니즘보다 빠르게 반응할 것으로 예측된다.
폭발성기를 가진 azido기($-CH_2N_3$), nitrato기($-CH_2ONO_2$) 그리고 hydrazino기(-$CH_2N_2H_3$)로 치환된 옥소란 고폭 화약류의 산 촉매 하에서 중합반응을 반경험적인 MINDO/3, MNDO, AM1 방법 등을 사용하여 이론적으로 고찰하였다. 옥소란 고폭 화약류의 친핵성 및 염기성은 옥소란 산소원자의 음전하크기로 설명할 수 있고, 중합하의 성장단계에서 옥소란의 반응성은 옥소란의 반응중심 탄소원자의 양전하크기와 친전자체의 낮은 LUMO 에너지에 좌우됨을 알 수 있다. 옥소란 고폭 화약류의 고리형 oxonium 이온형이 열린 carbenium 이온형으로 전환되는 과정은 oxonium 이온과 carbenium 이온 사이의 계산된 안정화 에너지(17.950~30.197 kcal/mol)에 의하면 carbenium 이온이 더 유리함을 예측 할 수 있다. 평형상태의 고리형 oxonium 이온과 열린 carbenium 이온의 농도 크기가 반응 메카니즘의 결정단계이며, 산 촉매 하의 형태와 계산을 기초로 하여 빠른 평형을 예상하여 볼 때 선폴리머(prepolymer) 성장단계에서 $S_N1$ 메카니즘이 $S_N2$ 메카니즘보다 빠르게 반응 할 것으로 예측된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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