대기 중 PAHs의 가스/입자 분배반응이 평형상태일 때 가스/입자분배계수($logK_p$)와 각 화합물의 증기압($logP_L^O$)과 선형식의 기울기가 -1이라는 것이 지금까지 알려진 사실이었다. 기러나 실제 대기에서 일어나는 가스/입자 분배와 차이를 보이는 현상에 대한 연구가 진행되면서 대기 입자의 불균일성 및 입자특성의 차이로 평형상태일 때 가스/입자 분배계수와 증기압과 기울기가 -1이 되지 않을 수도 있다는 주장이 제기되었다. 따라서 본 연구에서 이러한 가설을 토대로 대기 입자의 입경 크기에 따라 시료를 채취하여 평형상태일 때 입경의 크기에 따른 가스/입자 분배를 연구하였다. 대기 중 PAHs의 분배평형상태를 추정하기 위해 High-volume air sampler에서 채취된 입자와 가스를 이용하여 분배계수와 증기압을 구하고 이때 기울기가 -1에 가까운 시료를 평형상태에 있는 시료로 간주하였다. 그러나 평형상태에 해당하는 시료 중 같은 날 동시에 채취한 입경별 입자를 이용하여 각 입경 크기에 따라 분배계수와 증기압의 기울기를 계산한 결과에서는 평형상태일지라도 입경크기에 따라 동일한 기울기를 갖지 않고 입자가 커질수록 기울기가 완만해지는 현상을 나타내었다. 이러한 현상을 규명하기 위해 가스/입자 분배 반응의 두 가지 기작에 대하여 평형상태일 때 기울기가 -1이라는 결과를 도출하기 위해 가정했던 조건에 대하여 검토하였다. 그 결과 가스/입자 분배가 흡착이 주 반응이라 가정했을 때 입자의 크기에 따라 탈착엔탈피 변화량에 차이가 있었으며, 흡수인 경우에는 입자간의 활성계수의 차이를 간접적으로 확인할 수 있었다. 이는 평형상태일 경우에도 입자의 크기에 따라 가스/입자 분배평형에 이르는 정도가 다른 것으로 판단된다. 또한 가스/입자 분배반응 현상을 규명하기 위해서는 입자의 크기를 고려함으로써 그 현상을 좀 더 명확히 밝힐 수 있을 것으로 판단된다.
석회를 대치하여 돌로마이트를 $SO_2$ 흡수공정에 사용하는 경우에 대하여 돌로마이트의 조성에 따른 생성물질의 구성 변화에 미치는 열적 효과를 열역학적 산정 방안을 적용해 검토하였다. $SO_2$의 수중 용해 시 흡수공정의 산물인 $CaSO_4$ 및 $MgSO_4$의 형성에 직접적으로 관련되는 반응은 $Ca^{2+}/Ca(OH)_2$ 평형반응과 $Mg^{2+}/Mg(OH)_2$ 평형반응, 그리고 $H_2SO_4$의 2차 해리 반응인 것으로 고려되었다. 돌로마이트의 조성 대비 $CaSO_4$ 및 $MgSO_4$의 구성비의 변화에 미치는 온도의 영향을 파악하기 위해서는 이들 평형반응에 미치는 온도의 효과와 함께 $CaSO_4$와 $MgSO_4$ 생성 반응의 엔탈피 변화를 조사할 필요가 있을 것으로 사료되었다. 온도 증가 시 Pourbaix Diagram 상에서의 $Ca(OH)_2$ 및 $Mg(OH)_2$ 의 안정영역은 증가하였으며 $Ca^{2+}$ 와 $Ca(OH)_2$ 간의 평형반응은 $Mg^{2+}$ 와 $Mg(OH)_2$ 간의 평형반응에 비해 온도의 영향을 더욱 크게 받는 것으로 파악되었다. Ca와 Mg, 그리고 $H_2SO_4$의 수중 평형반응들에 대한 열적 특성에 의거하여 온도가 상승함에 따라 $CaSO_4$ 및 $MgSO_4$의 생성량은 감소될 것으로 예상되었다. 돌로마이트에 포함된 칼슘과 마그네슘의 조성 대비 $CaSO_4$와 $MgSO_4$의 생성비는 동일한 온도 조건에서 더 큰 값을 보이는 것으로 파악되었으며 돌로마이트 중의 칼슘 함량이 증대될수록 온도 상승에 따른 $CaSO_4$와 $MgSO_4$의 생성비의 감소는 상대적으로 작아지는 것으로 검토되었다. 또한, 돌로마이트에 포함된 칼슘 성분의 함량 증가에 따라 돌로마이트의 조성과 비교한 생성물질의 구성비의 변화정도는 감소되는 것으로 파악되었다.
중고압 하에서 $\beta$-glucosidase효소반응을 물리화학적 관점에서 연구하였다. 모델 기질 (p-nitrophenyl-${\beta}$-D-glucopyranoside)에 대한 $\beta$-glucosidase 효소의 작용에 대한 압력 효과를 실험 하였다. 즉, 압력 조건(25MPa, 50 MPa, 75 MPa, 100 MPa)과 시간 (10분, 60분, 1시간, 6시간, 24시간, 40시간)의 처리 조건에서 효소 활성도를 분광학적인 표준방법에 따라 측정하였다. 효소-기질 반응의 단계를 크게 kinetic 구간과 평형 구간으로 구분하여 물리화학적 모델을 적용하여, 정 역반응속도 상수, 평형상수, 압력에 의한 부피 감소 등을 산출하였다. 대기압에서 100MPa까지 압력이 증가할수록 효소-기질 반응의 생성물이 더 많이 형성되었으며 전형적인 kinetic 구간과 평형 구간이 나타났다. 압력, 시간, 생성물농도 등의 데이터로부터 kinetic 구간과 평형에서의 생성물 예측 모델을 완성하였다. 결론적으로 중고압 처리에 의하여 효소-기질 반응이 촉진됨을 알 수 있었고, 임의의 압력 및 시간 조건에 따른 생성물의 농도를 예측할 수 있게 되었다.
산을 촉매로 한 물/초산용액에서의 폴리(비닐 아세테이트) 가수분해반응을 $35^{circ}C$에서, 물과 초산치 비율을 달리한 두 용액 조성에서 연구하였다. 반응시간에 따른 비닐 아세테이트(VAc)와 비닐 알코올(VA) 단량체 몰분율을 NMR로 측정하였고, 반응이 평형에 도달한 후의 화학평형상수($K_{eq}$)를 화학평형상태에서의 VAc와 VA의 몰분율을 이용하여 결정하였다. 화학평형에서의 VAc 몰분율이 0.78(${\pm}0.01$)이었을 때 $K_{ef}$는 0.76(${\pm}0.01$)이었고, VAc 몰분율이 0.57(${\pm}0.02$)일 때 0.69($\{pm}0.01$)이었다. 가수분해반응은 가성 1차 반응을 따랐으며, 반응속도상수는 $3.4{\times}10^{-6}/sec$이었다.
분류층 가스화기를 대상으로하여 석탄가스화 복합발전 시스템을 위한 가스화반응 모델링을 수행하였다. 가스화기 내에서의 가스화반응은 화학평형상태에 있다고 가정하여 Gibbs 자유에너지 최소화법을 이용하였다. 물질수지와 열수지를 동시에 고려한 모델링 결과와 실제 가스화기 실험자료를 비교하여 모델의 신뢰성을 확인하였다. 이를 토대로 가스화기에 공급되는 산화제의 양이 평형조성에 미치는 영향과 가스화기의 온도, 그리고 석탄종류가 가스화반응에 미치는 영향에 대해 알아보았다.
본 연구에서는 활성탄을 사용하여 coomassi brilliant blue G (CBBG)염료를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학 및 열역학 파라미터들에 대하여 조사하였다. 등온흡착평형관계로 부터 Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수를 평가하여 활성탄에 의한 CBBG의 흡착조작이 유효한 처리방법이 될 수 있음을 알았고, Dubinin-Radushkevich 식으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 흡착반응은 유사이차반응속도식이 유사일차반응속 도식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자내확산이 흡착공정의 지배단계임을 알았다. 유사이차반응속도식을 적용한 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(406.12 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행됨을 알았다. 또한 엔트로피 변화값(1.66 kJ/mol K)은 흡착공정의 무질서도가 증가한다는 것을 나타내었다. 온도가 올라갈수록 자유에너지 값이 감소하는 경향을 보인 것은 활성탄에 대한 CBBG의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
원자로 내에서 연소 중인 핵연료나 저장 또는 재처리 중인 사용후핵연료의 성분으로서 시설의 공정설계, 안전성분석 및 차폐설계에 중요한 입력자료가 되는 핵분열생성물질, 방사화생성물 및 악티나이드의 핵종 농도와 이에 대응하는 방사능 강도의 기기 별 시간변 화율을 해석할 수 있는 코드 개발할 목적으로 MULTISAMS 정상 평형상태 모델을 구현하였다. MULTISAMS 코드의 반응공정 모델은 서로 연결되어 있으며 내부에 방사성물질의 혼합유체가 순환하는 세 종류의 반응기(원자로, 열교환기 및 화학반응기) 계통에서 자연적 또는 설계에 의해 일어나는 현상으로서; 반응기 간의 물질 흐름; 각 반응기 내에서 방사성 붕괴, 변환, 이동과 중성자 흡수 및 핵분열; 외부로부터 특정 핵종의 유입혹은 유출을 고려한 시간종속 핵종농도보존방정식 이론에 근거한다. 코드의 유용성 및 신뢰성을 검증하기 위해 현재 개념설계가 진행 중인 AMBIDEXTER원자력 에너지시스템을 대상으로 ORIGEN2 계산과 비교하였다. 두 코드 간의 입력조건과 배경이론차이점 때문에 절대적 비교가 불가능하므로 단순이론의 중간매개코드로서 SAMS를 이용한 2단계 비교방법을 따랐다. 결론은 MULTISAMS는 ORIGEN2 계산의 수렴치와 근사하게 일치하면서 ORIGEN2 가 다룰 수 없는 핵주기 연속후처리공정의 정상가동 시 핵종 평형농도를 기기 별로 계산할 수 있다는 장점을 확인하였다.
염산용액에서 PC88A에 의한 Nd의 용매추출에 관한 연구를 하였다. 추출조건과 실험결과에 이온평형을 적용하여 Nd과 PC88A의 추출반응식 및 평형상수 값을 얻었다. $Nd_{aq}$$^{ 3+}$ + $1.5H_2$$A_2$,org = $NdA_3$,org + 3H/sun $aq^{+}$ , K=0.25 본 연구에서 구한 Nd의 추출반응의 평형상수를 초기 추출조건에 적용하여 예측한 Nd 분배계수와 측정값은 서로 잘 일치하였다. PC88A의 비누화가 Nd의 추출 및 평형 pH 변화에 미치는 영향을 조사하였다. 비누화된 PC88A는 단위체로 추출반응에 참여하여 Nd의 추출율을 증가시켰다. 수상의 초기 pH에 대한 평형 pH의 변화는 Nd과 PC88A의 초기농도비에 크게 의존했다.
하수 오니에 의한 Cd 의 흡착반응을 조사하기 위하여, Cd의 처리농도 (5, 10, 15, 20, 25 및 $50{\mu}g\;Cd\;ml^{-1}$를 달리하여 흡착실험을 수행하였으며, 반응시간 (흡착 반응 후 0.5, 1.0, 1.5, 2.5, 4.5, 6.6, 8.5, 12.5, 24.5 및 48.5 h) 별로 Cd 의 농도를 구하여 흡착반응의 속도상수를 계산하였다. 모든 처리 농도에서 처음 반응시간 30분 이내에 처리 한 Cd의 약 95% 가 흡착되었다. 초기의 빠른 1단계 Cd 흡착반응 후에는 1차 가역 반응식으로 기술할 수 있는 1단계 반응보다는 느린 2단계의 Cd 흡착 반응이 일어났다. 1차 가역 반응식으로 기술할 수 있는 2단계의 Cd 흡착 반응의 속도상수는 $-0.137{\sim}-0.521h^{-1}$의 범위로서 Cd처리 농도가 증가할수록 속도상수는 감소하였다. 흡착 반응에서 평형에 도달하는 시간 (약 6-24 h) 이나, 평형에서의 Cd 의 흡착량 (약 $276-2720{\mu}g\;g^{-1}$) 또는 흡착되지 않고 용액에 남아있는 Cd의 농도 (약 $60-400{\mu}g\;L^{-1}$) 도 Cd 의 처리 농도에 의하여 결정되었다. 즉 Cd 의 처리 농도가 증가할수록 평형에 도달하는 시간, 흡착량 및 평형 농도는 증가하였다. 하수 오니에 의하여 흡착된 Cd 의 일부는 시간이 경과함에 따라 하수 오니로 부터 방출되었으나 그 양은 전체 Cd 흡착량에 비하면 매우 적었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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