전통적인 펜톤반응에서 Superoxide radical (${O_2}^-$.)에 의한 사염화탄소의 환원반응을 조사하였으며 과산화수소의 농도구배와 pH의 변화에 따른 ${O_2}^-$.의 생성률을 측정하였다. 펜톤반응에서 1-헥산올의 분해율은 pH가 증가함에 따라 90% (pH3) 에서 5% (pH5) 급격하게 감소한 반면 사염화탄소의 분해율은 pH가 증가함에 따라서 증가하였다. 이러한 결과는 펜톤반응이 Hydroxyl radical (${O_2}^-$.)의 산화반응과 ${O_2}^-$.의 환원반응이 공존하는 반응임을 보이는 결과이다. ${O_2}^-$.의 생성률은 pH 11에서 $H_2$O$_2$의 농도가 29.4mM에서 294mM로 증가함에 따라 (45.3$\pm$7.8) X $10^{-6}$ M/s에서 (151.0$\pm$26.2) X $10^{v}$ / M/s로 증가하였으며 294mM의 H$_2$$O_2$에서 pH가 7에서 11로 증가함에 따라 (22.1$\pm$3.8) x $10^{-6}$ / M/s에서 (151.0$\pm$26.2) x $10^{-6}$ M/s 증가하였다. 이러한 결과는 ${O_2}^-$.의 환원력을 적용한 펜톤반응이 넓은 pH영역에서 적용될 수 있음을 나타내는 결과이다. 특별히 토양내 흡착력이 약하고 지하수내에 쉽게 용해될 수 있으며 독성 및 발암성물질로 알려진 사염화탄소와 같은 염소계 유기화합물의 제거에 효과적으로 적용될 수 있을 것으로 사료된다.
하폐수 고도산화처리(AOP, advanced oxidation process) 중 하나인 펜톤산화법과 전기화학적 방법을 결합한 전기펜톤산화법의 cathode에 stainless steel mesh (SUS mesh)를 적용하였다. 난분해성 물질인 염료 methylene blue (MB) 용액에 대해서, SUS mesh의 표면 처리 및 산화철 코팅 여부에 따라 전기펜톤산화 처리의 효율이 어떻게 달라지는지를 비교, 분석하였다. MB분해 반응의 효율 비교를 통해 mesh 표면에 코팅된 산화철의 양이 많을수록 전극의 촉매 특성이 높아짐을 확인하였고, 이는 전극표면에서 in situ로 발생하는 과산화수소의 발생량이 높아지는 것과 연관이 있었다. 전류-전위 순환법(CV)을 통해 개발된 전극의 전기화학적 특성을 평가해 본 결과, mesh 표면에 코팅된 산화철의 양이 많을수록 전기화학적 산화-환원 특성 또한 개선되었고, 이것이 우수한 전기펜톤산화 전극으로서의 성능과 밀접한 관계가 있음을 확인하였다.
본 연구는 주유소 부지와 같이 소규모 오염지역에 가장 많이 적용되는 굴착된 오염토양에 펜톤산화반응이 적용될 때 투입되어야 할 과산화수소와 철 촉매의 적정량을 산정하고 혼합방식 및 투입방식을 개선하여 과산화수소와 철 촉매의 과량 투입으로 인한 2차오염과 과다한 처리비용 문제를 해결하고자하였다. 경유 10,000mg/kg의 농도로 오염시킨 인공오염토양을 사용하여 실험을 진행하였고 회분식 실험결과 과산화수소의 농도가 증가할수록 경유제거효율이 높아지는 경향을 보였다. 또한 철 촉매를 주입했을 경우 과산화수소만 주입했을 시보다 훨씬 높은 경유제거효율을 보였으며 Fe(II)에 비해 Fe(III)을 주입하였을 때 제거효율이 더 높게 나타났다. 칼럼실험은 회분식 실험결과를 바탕으로 진행되었고 펜톤산화반응에 의한 현장복원이 이루어질 때 문제시되고 있는 혼합문제의 해결방법을 모색하고자 칼럼을 사용하여 시약 주입방법을 달리하며 실험하였으며 분리 분할 주입의 경우 가장 높은 효율을 얻을 수 있었다. 칼럼실험을 비교해 본 결과 단을 분리시켜 Fe(III)철 촉매를 주입하고 과산화수소를 분할 주입한 경우 92.8%의 높은 제거효율로 현장주입 조건을 모사한 과산화수소만 주입한 첫 번째 방법의 경유제거효율 10.5%보다 9배가량 높은 것으로 나타났다. 따라서 본 연구결과를 경유오염토양의 펜톤산화 복원 시 현장에 적용하면 과산화수소와 철 촉매의 과량 투입으로 인한 2차 오염과 과다한 처리비용 문제를 해결 할 수 있을 것으로 사료된다.
중금속과 총 석유 탄화수소(TPH)로 동시 오염된 복합오염 토양을 정화하기 위해 펜톤 산화와 토양 세정법에 활용되고 있는 $H_2O_2$와 sodium dodecyl surfate (SDS)를 활용하여 강화된 동전기를 연구하였다. 또한, 토양 고유의 특성 차이 및 전극액 농도에 따른 정화 효율의 영향을 확인하기 위해 토양과 농도를 달리하여 실험하였다. 인공적으로 오염시킨 토양에서 10% $H_2O_2$와 20mM SDS를 활용한 실험에서 중금속 정화 효율이 가장 높게 나타났으며, 반면에 같은 농도의 용산 토양 실험에서 토양 고유의 높은 산 완충능력으로 중금속 정화 효율이 떨어졌다. 20% $H_2O_2$와 20mM SDS으로 전극액 농도를 높인 실험을 통해 높은 전류는 토양의 pH에 영향을 주었으며, 이로 인해 중금속 정화에 영향을 미쳤다. TPH의 정화 효율의 경우 용산토양의 높은 산 완충능력과 유기물 함량으로 인해 인공적으로 오염시킨 토양에 비해 산화 효율이 저하되었다. 게다가 40mM의 sodium dodecyl surfate (SDS)의 농도가 주입될 경우, SDS의 scavenger 영향 때문에 TPH 정화에 악영향을 주었다. 토양 고유의 구성성분 및 전극액 농도가 동전기-펜톤 공정의 전기화학적 현상 및 전기삼투유량, 오염물질 정화에 매우 큰 영향을 주는 인자로 판명되었다.
폐수처리분야에 널리 사용되어 온 펜톤산화반응을 응용한 Fe$^{\circ}$/$H_2O$$_2$시스템을 이용하여 고농도 유류오염 미세호양(100$\mu\textrm{m}$이하)의 화학적 산화처리 실험을 수행하였다. 반응은 100$m\ell$, 삼각프라스크에 오염토양(5g)과 반응시약을 주입한 후 자석교반기를 이용하여 회분 식으로 진행하였으며 일정 시간(0, 1, 2, 4, 8, 24hr)별로 TPH를 측정하였다. 그리고 각 조건별 시간에 따른 반응특성을 살펴보았다. 일반적으로 알려진 펜톤산화반응의 수요 반응조건인 초기 pH /$H_2O$$_2$ 및 Fe$^{\circ}$의 주입농도, 그리고 초기 디젤오염농도의 조건을 변화하며 각 조건별 처리효과를 알아보았다. 본 연구결과에서 최적 pH조건은 3인 것으로 나타났으며, 분말철(Fe$^{\circ}$)과 $H_2O$$_2$의 주입농도를 증가함에 따라 오염토양의 TPH 제거효율도 비례적으로 향상되었다. 초기오염농도에 따른 최종 처리효율은 큰 차이가 없었으나. 고농도 오염일수록 제거된 디젤의 총량은 크게 나타나. 본 논문에서 제시한 방법이 고농도 오염토양일수록 더 큰 효과를 얻을 수 있음을 보여주었다. 대부분의 반응이 반응개시 후 약 8시간 이내에 이루어졌는데, 반응에 수반되는 pH 상승과 그에 따른 반응성의 저감효과를 일정 pH 조절에 의해 감소시킴으로써 반응성의 향상을 좀 더 높일 수 있을 것으로 판단된다. 결론적으로, Fe$^{\circ}$/$H_2O$$_2$시스템을 이용한 화학적 산화처리방법은 경제성과 처리성능에서 고농도 유류오염 미세토양의 효율적인 처리방안으로서 향후 적용 가능성이 높을 것으로 기대된다.
Cu-CN을 함유한 폐수를 펜톤산화 - 응집 - 침전의 공정으로 처리할 때, 펜톤 산화시 pH, 반응시간, 시안과 과산화수소의 몰비, 철염과 과산화수소 농도의 질량비 변화 그리고 수산화물 침전시 pH 변화에 따른 시안화물 및 구리의 최적의 제거율 조건을 조사하였다. 실험에 사용된 모든 폐수에 대해 펜톤 산화 반응의 최적 pH는 3~5 그리고 반응시간은 30분에서 시안의 제거율이 81.2%~99%로 가장 높게 나타났으며, $H_2O_2$와 $FeSO_4{\cdot}7H_2O$의 최적 주입량은 $Cu^{2+}$:CN(molar ratio)=2:1, 1:1, 1:2, 1:10인 폐수에서는 각각 214, $428mg/{\ell}$, 107, $161mg/{\ell}$, 214, $214mg/{\ell}$, 520, $500mg/{\ell}$으로, $Cu^+$:CN=1:10인 폐수에서는 900, $1050mg/{\ell}$으로 나타났다. 산화 반응 후 구리를 수산화물로 침전 시킨 결과 모든 폐수에 대해 pH 7에서 그 제거율이 각각 98.92, 98.52, 92.46, 90.6% 그리고 95%로 가장 높게 나타났다.
토양 세척 공정에서 최종적으로 발생되는 잔류 유류 오염원 함유 미세토(silty clay)의 효율적인 처리 방법을 도출하고자 본 연구를 수행하였다. 본 연구에서는 토양 중에 존재하는 철 성분을 이용한 유사펜톤 산화반응 공정의 적용 가능성 평가 및 반응 종결 후의 미세토에 대한 생분해도를 평가하여 유사펜턴 산화 후 생성된 분해산물의 생물학적 연계 처리 가능성을 파악하고자 하였다. 먼저 세척장에서 탈수된 케익 상태의 시료(고분자응집제 처리)와 침전조에서 고분자응집제를 투여하기 이전 상태의 미세토 슬러지 시료를 대상으로 과산화수소($H_2O_2$)를 다양한 농도로 가하여 TPH 제거 효율을 평가하였다. 또한, 유사펜톤 반응 후 시료에 대한 $BOD_5/COD_{Cr}$ 비를 산정하여 생분해 가능성을 검토하였다. 본 연구 결과, 과산화수소($H_2O_2$) 농도가 1%일 때 TPH 제 거 효율이 가장 높았으며 주입 방법에서는 순간적으로 일회 과산화수소($H_2O_2$)를 시료에 주입하는 것보다 일정 시간 간격으로 연속적으로 과산화수소($H_2O_2$)를 주입하는 것이 TPH 제거 효율이 높은 것으로 나타났다. 또한, 케익 시료의 경우 고액비가 1 : 2일때 TPH 제거 효율이 가장 높은 것으로 나타났다. 한편, 식용유를 사용한 경우 미세토에 흡착된 석유계탄화수소의 탈착을 증진시키는 계면활성 효과로 인하여 용해도가 증가하는 것을 확인하였다. 그러나 유사펜톤 반응 후 생분해도 경향은 반응 조건에 관계없이 반응시간이 경과함에 따라 전반적으로 감소하는 경향을 보여 후속 처리로 생물학적 공정을 연계할 시 미생물의 순응이 필요한 것으로 나타났다. 이와 같이 토양 중에 존재하는 철 성분을 이용하여, 과산화수소($H_2O_2$)만 주입해준 경우 미세토에 흡착되어 있는 유분이 제거되는 유사펜톤 반응을 확인하였지만 그 제거 효율은 매우 낮았고 유사펜톤 반응 종결 후 생물학적 공정의 연계 처리 시 미생물의 순응 기간이 필요한 것으로 확인되었다.
본 연구에서는 Fe$^{0}$ /$H_2O$$_2$ 시스템을 이용하여 디젤 오염토양의 산화처리효율과 경제성 향상을 위한 실험을 수행하였다. 앞선 연구결과에서 최적 pH조건은 3이었으며, 과산화수소와 철 분말의 양은 비례적으로 증가할수록 처리효율이 높게 나타났다. 1) 이번 연구에서는 pH조절에 따른 처리효율의 향상효과를 알아보기 위해 pH 값을 3으로 일정하게 유지하여 반응을 수행하였으며, 일정 철 분말 농도조건에서 과산화수소의 주입방법에 따른 반응변화를 살펴보기 위해 과산화수소를 여러 비율로 분할 주입하면서 실험을 실시하였다. 본 연구결과에 따르면 pH를 3으로 일정하게 유지함으로써 초기에만 pH를 3으로 조정한 이전의 연구에서 반응이 경과함에 따라 나타나는 pH상승에 따른 처리효율의 감소 효과를 줄며 전체적인 TPH 처리효율을 10%이상 높일 수 있었으며, 같은 양의 TPH 제거에 소모되는 과산화수소의 양을 20% 정도 줄일 수 있었다. 과산화수소의 분할주입에 따른 반응향상효과 실험에서는 5회에 걸쳐 분할 주입한 경우에 3시간 이후 경미한 반응성 향상효과를 얻을 수 있었다. 이러한 결과는 과산화수소를 분할하여 주입함으로써 한번에 주입한 경우에 비하여 유기물의 산화에 직접적으로 참여하지 않는 과산화수소의 scavenging 효과를 최소화할 수 있음을 보여주는 것이다. 따라서 최적 pH의 일정 유지와 과산화수소의 분할주입으로 철 분말을 이용한 펜톤유사반응의 처리효율과 경제성 제고 모두에 있어서 효과가 있음을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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